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光功能杂化凝胶玻璃器件研究进展

硅酸盐学报 2024年第8期52卷 2722-2737页

作者：黄招娣唐小燕杨清芳王晶京谢政济南大学化学化工学院济南250022

光功能杂化凝胶玻璃是一类具有广泛应用潜力的新型杂化材料与器件,集成融合了凝胶玻璃和光功能材料的特性和优势。本文主要综述了多种玻璃基质为载体的光功能杂化玻璃器件,尤其是凝胶玻璃基质作为光学材料载体的杂化凝胶玻璃器件的最新... 详细信息

光功能杂化凝胶玻璃是一类具有广泛应用潜力的新型杂化材料与器件,集成融合了凝胶玻璃和光功能材料的特性和优势。本文主要综述了多种玻璃基质为载体的光功能杂化玻璃器件,尤其是凝胶玻璃基质作为光学材料载体的杂化凝胶玻璃器件的最新研究进展,系统介绍了非线性光学激光防护/调制杂化玻璃器件和发光/转换杂化玻璃器件2大类。最后,结合当前研究进展,展望了光功能杂化凝胶玻璃未来发展过程中可能面临的问题和挑战。本综述将有望为光功能杂化材料与玻璃的设计制备、性能优化以及器件制备和应用提供一定的启示,推动光功能杂化凝胶玻璃器件的发展。

关键词：光功能杂化凝胶玻璃非线性光学发光转换光学器件

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Ni_(0.09)Ti_(0.91)O_(2)纳米管负载铜的催化脱硝性能和机理

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稀有金属材料与工程 2024年第5期53卷 1417-1428页

作者：黄一萌马晓春张海洲张海涛任信源王慧宁黄太仲济南大学化学化工学院山东济南250022 山东第一医科大学附属省立医院山东济南250021

随着氮氧化物危害的日益加剧,脱硝催化剂的发展已成为对其进行治理的关键因素。本实验通过水热、煅烧两步法制备了Ni_(0.09)Ti_(0.91)O_(2)纳米管负载铜的脱硝催化剂,研究了该类催化剂的结构和脱硝性能。采用N2物理吸附、X射线衍射、扫... 详细信息

随着氮氧化物危害的日益加剧,脱硝催化剂的发展已成为对其进行治理的关键因素。本实验通过水热、煅烧两步法制备了Ni_(0.09)Ti_(0.91)O_(2)纳米管负载铜的脱硝催化剂,研究了该类催化剂的结构和脱硝性能。采用N2物理吸附、X射线衍射、扫描电子电镜、透射电镜等方法确定了催化剂的结构,Ni_(0.09)Ti_(0.91)O_(2)纳米管为锐钛矿结构,铜原子团簇分布在纳米管表面,氮气吸脱附实验测定Ni_(0.09)Ti_(0.91)O_(2)负载铜前后的比表面积分别为263.51和216.54 m2·g^(-1),纳米管表面铜分散均匀,提高了其催化脱硝性能,Ni_(0.09)Ti_(0.91)O_(2)纳米管负载7%(质量分数)铜催化剂的脱硝效率接近100%,而且具有良好的抗中毒性能。原位漫反射红外光谱测试表明其NH3-SCR过程遵循L-H机制,作为对比同时研究了Ni_(0.09)Ti_(0.91)O_(2)纳米颗粒负载铜的脱硝性能。Ni_(0.09)Ti_(0.91)O_(2)纳米管负载7%铜催化剂具有最好的脱硝和抗中毒性能,显示出良好的应用前景。

关键词：镍掺杂二氧化钛脱硝催化剂金属负载氨选择性催化还原

集成有CNTs和Ni-Ni(OH)_(2)异质结构的电解析氢自支撑薄膜催化剂

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 287-295页

作者：赵万成马加朋田栋康宝涛夏方诠成婧吴亚军王梦遥武刚济南大学化学化工学院山东济南250022 纽约州立大学布法罗分校化学与生物工程系纽约美国

氢气是一种重要的能量储存载体.通过电解水析氢的方式,可以将其他可再生能源转化为电能,并以化学能的形式储存于氢气中.为了提高电解析氢过程的能量转化效率、降低能耗,需要高活性的析氢催化剂.这些催化剂不仅应具有巨大的比表面积,还... 详细信息

氢气是一种重要的能量储存载体.通过电解水析氢的方式,可以将其他可再生能源转化为电能,并以化学能的形式储存于氢气中.为了提高电解析氢过程的能量转化效率、降低能耗,需要高活性的析氢催化剂.这些催化剂不仅应具有巨大的比表面积,还应具备适中的氢吸附能和较强的解离水的能力.铂基催化剂在电解析氢方面展现出了显著的优势,而同族的镍基催化剂因其高性价比而备受关注.然而,在电解析氢过程中,镍基催化剂存在氢吸附强度高和解离水能力弱两个重要缺陷,这导致析氢过程动力学不理想.因此,本文的研究思路是探索如何在镍基催化剂中引入功能性组分,以平衡氢吸附能和催化水解离的能力,从而实现析氢性能的提升.研究表明,碳纳米管(CNTs)可以改善催化剂的电解析氢性能,而Ni(OH)_(2)则可以提升催化剂解离水的能力.因此,本文采用复合电沉积法制得CNTs-Ni薄膜,并通过原位氧化在其表面形成Ni-Ni(OH)_(2)异质结构,构建了包含CNTs和Ni-Ni(OH)_(2)两种功能组分的CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)薄膜.该薄膜展现出与Pt/C相当的析氢活性和更出色的稳定性.微观形貌分析显示,CNTs的引入使CNTs-Ni薄膜具有复杂的三维结构,镍以高度褶皱的微球形态均匀负载在CNTs表面,形成巨大的比表面积.电化学测试和模拟计算结果证实,CNTs-Ni薄膜的析氢活性较纯镍有显著提高,这归因于其巨大的电化学活性面积以及CNTs对析氢过程动力学的积极影响.当优化沉积时间和CNTs表面镍的负载量时,CNTs-Ni薄膜的电化学活性面积和析氢活性均得到显著提升.进一步氧化处理后,通过X射线光电子能谱和X射线衍射等测试手段证实了Ni-Ni(OH)_(2)异质结构的形成,并观察到电化学活性面积的增大和析氢活性的改善.此外,深入研究发现,随着氧化时间的延长,单位电化学活性面积上的析氢活性出现下降.结合析氢过程的背景电流分析推测,在析氢过程中CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)表面发生氢氧化镍的还原,重新生成的镍活性位点对提升析氢过程动力学起到关键作用.但过长的氧化时间可能会破坏镍活性位点的再生.基于此理论构建的计算模型验证了CNTs和异质结构对析氢活性的协同增强作用,使氢的吸附自由能达到理想值,理论上氢在复合薄膜表面的析出过电位接近于0 V.因此,在碱性溶液中,集成有CNTs和Ni-Ni(OH)_(2)异质结构的CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)析氢催化剂表现出优异的性能,其氢气起始析出电位为0 V,当阴极电流密度分别为10和50 mA/cm^(2)时,析氢过电位也仅为65和109 mV.综上所述,本文通过复合电沉积和原位氧化的方式获得了CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)自支撑析氢催化剂,不仅体现出明显的几何效应,而且也对析氢过程的动力学产生了积极影响.这种整合多种功能性组分的方式,为未来设计和制备高活性、高性价比的电解析氢材料提供了新的思路.

关键词： Ni-Ni(OH)_(2)异质结构电解催化剂析氢反应碳纳米管吸附自由能

基于动态键的单/双网络液晶弹性体的研究进展

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复合材料学报 2024年第7期41卷 3372-3388页

作者：雷岚韩文佳娄江齐鲁工业大学(山东省科学院)生物基材料与绿色造纸国家重点实验室济南250353 济南大学化学化工学院济南250022

动态键交联的液晶弹性体(LCEs)在外界刺激(如光、电、热等)下,能通过改变自身体积或形状执行宏观运动,具有优异的分子协同、自适应等性能,在软体机器人、人工肌肉和微流控等领域具有重要的应用前景。LCEs产生可逆形变的先决条件是实现... 详细信息

动态键交联的液晶弹性体(LCEs)在外界刺激(如光、电、热等)下,能通过改变自身体积或形状执行宏观运动,具有优异的分子协同、自适应等性能,在软体机器人、人工肌肉和微流控等领域具有重要的应用前景。LCEs产生可逆形变的先决条件是实现内部液晶取向的有效控制。动态键的断裂和重组,不仅可以解耦交联网络的构筑和取向调控,还能够改善材料的再加工性能,赋予材料重塑变形、自修复和形状记忆等新的功能。因而交联网络结构(交联剂类型、结构、不同交联网络的协同)的合理设计与构筑对于构建性能优异且多功能集成的LCEs极为重要。本文综述了液晶取向控制和具有单/双动态交联(包括动态非共价键和共价键)网络的LCEs的制备与应用的研究进展,并对该领域的发展前景进行了展望。

关键词：液晶取向动态键单/双网络动态交联液晶弹性体

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仿生超浸润界面传感技术在生物分析中的应用

分析试验室 2024年第2期43卷 168-178页

作者：孙梦雪赵泳森李延雷高中锋山东省高校界面反应与传感分析重点实验室济南大学化学化工学院济南250024

仿生超浸润界面材料是构建高灵敏度、高特异性生物传感器的一类新兴材料,广泛适用于环境监测、生物医药、食品分析等领域。本文介绍了4种典型的超浸润界面,包括超疏水界面、超亲水界面、超润滑界面以及图案化浸润性界面,总结了界面浸润... 详细信息

仿生超浸润界面材料是构建高灵敏度、高特异性生物传感器的一类新兴材料,广泛适用于环境监测、生物医药、食品分析等领域。本文介绍了4种典型的超浸润界面,包括超疏水界面、超亲水界面、超润滑界面以及图案化浸润性界面,总结了界面浸润性调控在电化学、荧光、可视化、表面增强拉曼和可穿戴检测器件等技术中的研究和最新进展,阐述了传感器构建机理和检测机制。最后,对仿生超浸润界面传感技术在生命分析应用中存在的问题和现存的挑战进行了总结和讨论。

关键词：浸润性生物传感技术仿生材料生物分析应用

基于适体识别及杂交链式反应放大信号检测细胞外囊泡

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分析试验室 2024年第2期43卷 266-273页

作者：吴谛王亚静王倩倩李涛郭英姝临沂大学化学化工学院临沂276000 齐鲁工业大学(山东省科学院)化学与化工学院济南250353

利用在细胞外囊泡表面高度表达的特定蛋白作为靶标识别细胞外囊泡,可用于检测癌症相关的细胞外囊泡。基于此,提出了一种同时捕获和定量细胞外囊泡的检测方法。将核酸适配体修饰在单分散聚苯乙烯微球上,可特异性捕获细胞外囊泡;通过适配... 详细信息

利用在细胞外囊泡表面高度表达的特定蛋白作为靶标识别细胞外囊泡,可用于检测癌症相关的细胞外囊泡。基于此,提出了一种同时捕获和定量细胞外囊泡的检测方法。将核酸适配体修饰在单分散聚苯乙烯微球上,可特异性捕获细胞外囊泡;通过适配体触发的杂交链式反应放大荧光信号,可提高检测灵敏度。优化条件下,将本方法用于检测MCF-7细胞衍生的细胞外囊泡,体系的荧光强度变化值与细胞外囊泡浓度的对数在1.7×10^(3)~1.7×10^(6) particle/μL范围内呈良好的线性关系,相关系数(R^(2))为0.9984,相对标准偏差(RSD)为1.6%。

关键词：细胞外囊泡杂交链式反应聚苯乙烯微球荧光检测适配体

沥青质、胶质分子结构构型推测分析工具SSxAA

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石油学报（石油加工） 2024年第4期40卷 1098-1107页

作者：姜兆礼张恒苑世领山东大学化学与化工学院山东济南250100

对稠油沥青质、胶质化学结构的预测和分析有助于石油的炼制和加工。笔者通过Microsoft Visual Studio 2022软件开发的沥青质推测结构工具(SSxAA,Structure speculation and analysis of asphaltenes)是一套可以自动预测稠油沥青质、胶... 详细信息

对稠油沥青质、胶质化学结构的预测和分析有助于石油的炼制和加工。笔者通过Microsoft Visual Studio 2022软件开发的沥青质推测结构工具(SSxAA,Structure speculation and analysis of asphaltenes)是一套可以自动预测稠油沥青质、胶质分子构型的软件。SSxAA借助已有的Brown-Ladner方法,通过软件中设定的结构参数计算、分子构型生成以及合适构型筛选3部分,可以实现仅需输入实验数据便可得到与实验数据相符的稠油沥青质、胶质分子结构构型,再通过分子动力学模拟计算对筛选的结果进行分析,可获得最佳的分子结构。SSxAA已应用于稠油沥青质和胶质平均分子构型的推测,并有望通过后续的更新应用到其他合适的结构分析中。

关键词：稠油沥青质推测结构工具(SSxAA) 沥青质程序开发分子结构分子模拟

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芳香化合物磺化反应机理的计算化学研究

化学教育（中英文） 2024年第10期45卷 100-104页

作者：孙悦竹杨一莹张冬菊山东大学化学与化工学院山东济南250100

磺化反应是芳香化合物最重要的反应类型之一。最新理论研究表明,磺化反应一般遵循三分子反应机理,这与有机化学教材中描述的双分子机理有明显区别。以甲苯的磺化反应为例,通过密度泛函理论计算研究了磺化反应的分子机理、区域选择性以... 详细信息

磺化反应是芳香化合物最重要的反应类型之一。最新理论研究表明,磺化反应一般遵循三分子反应机理,这与有机化学教材中描述的双分子机理有明显区别。以甲苯的磺化反应为例,通过密度泛函理论计算研究了磺化反应的分子机理、区域选择性以及溶剂对反应性能的影响,并通过比较苯、甲苯和硝基苯磺化反应的计算结果,分析了取代基对磺化反应性能的影响。旨在通过对模型反应的计算化学研究,及时更新并深化对磺化反应机理的理解,进而提高相关教学内容的创新性、高阶性和挑战度。

关键词：芳香化合物磺化反应反应机理密度泛函理论

量子化学计算阐明两可亲核试剂氰化钠和氰化银与溴乙烷亲核取代反应的不同反应性能

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化学教育（中英文） 2024年第2期45卷 111-115页

作者：张强张冬菊山东大学化学与化工学院山东济南250100

两可亲核试剂参与的亲核取代反应是亲核取代反应的一种特殊类型,当两可亲核试剂与同一底物发生亲核取代反应时,由于进攻位点的不同,所得产物通常为混合物。以两可亲核试剂MCN(M=Na,Ag)与溴乙烷(C_(2)H_(5)Br)的亲核取代反应为例,通过量... 详细信息

两可亲核试剂参与的亲核取代反应是亲核取代反应的一种特殊类型,当两可亲核试剂与同一底物发生亲核取代反应时,由于进攻位点的不同,所得产物通常为混合物。以两可亲核试剂MCN(M=Na,Ag)与溴乙烷(C_(2)H_(5)Br)的亲核取代反应为例,通过量子化学计算研究了氰根离子中C和N分别作为亲核位点的反应性能,获得了与实验一致的结果。计算表明,对于NaCN,C原子亲核进攻形成乙腈比N原子亲核进攻形成异腈的能垒更低,反应的主要产物为乙腈;而对于AgCN,则情况相反,有利于形成产物异腈。通过分析轨道相互作用、Fukui函数和HOMO轨道成分阐明了2个两可亲核试剂不同反应性的微观本质,合理解释了实验与计算结果。

关键词：两可亲核试剂亲核取代反应机理密度泛函理论计算