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草酸二甲酯高效低温加氢催化剂研究进展

石油学报（石油加工） 2024年第5期40卷 1223-1232页

作者：陈冲冲委娇娇杨红兵林凌叶闰平洛阳师范学院食品与药品学院河南洛阳471934 洛阳师范学院化学化工学院河南省功能导向多孔材料重点实验室河南洛阳471934 中国科学院福建物质结构研究所中国科学院煤制乙二醇及相关技术重点实验室福建福州350002 南昌大学化学化工学院应用化学所江西省环境与能源催化重点实验室江西南昌330031

煤制乙二醇技术路线符合国家能源战略发展需要,可有效降低对乙二醇的进口依存度。草酸二甲酯加氢反应是该技术路线中的重要部分,铜基催化剂是用于草酸二甲酯加氢反应研究最广泛的催化剂,其在抗高温烧结性能方面仍面临着巨大的挑战。总... 详细信息

煤制乙二醇技术路线符合国家能源战略发展需要,可有效降低对乙二醇的进口依存度。草酸二甲酯加氢反应是该技术路线中的重要部分,铜基催化剂是用于草酸二甲酯加氢反应研究最广泛的催化剂,其在抗高温烧结性能方面仍面临着巨大的挑战。总结并分析了不同种类草酸二甲酯加氢催化剂的设计及构效关系,介绍了低温草酸二甲酯加氢铜基催化剂的改性策略及钌基、银基催化剂等新型多功能催化剂在酯加氢领域的最新研究进展,提出了草酸二甲酯高效低温加氢催化剂未来的研究方向。

关键词：多相催化草酸二甲酯加氢低温乙二醇铜基催化剂

表面增强拉曼散射光谱在miRNAs检测中的研究进展

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光谱学与光谱分析 2024年第8期44卷 2111-2119页

作者：刘会俏付金金王思甜张家坤何亚楠曹康哲信阳师范大学化学化工学院河南信阳464000 信阳市功能纳米材料生物分析重点实验室河南信阳464000

表面增强拉曼散射(SERS)因其灵敏度高、非侵入性、多路检测等特点,已广泛应用于生物医学检测。研究发现微小核糖核酸(miRNAs)的异常表达与多种疾病有关,miRNAs已成为一种新型的生物标志物。开发简单、灵敏、可靠的miRNAs检测方法,对miR... 详细信息

表面增强拉曼散射(SERS)因其灵敏度高、非侵入性、多路检测等特点,已广泛应用于生物医学检测。研究发现微小核糖核酸(miRNAs)的异常表达与多种疾病有关,miRNAs已成为一种新型的生物标志物。开发简单、灵敏、可靠的miRNAs检测方法,对miRNAs的生物学功能研究、医学诊断、疾病治疗和靶向药物研究具有重要意义。目前,与核酸信号放大策略相结合的纳米SERS探针,用于miRNAs检测表现出较高的灵敏度。然而实际样本中成分复杂,易产生背景信号,干扰检测结果;分离纯化过程繁琐,增加了检测时间。近年来,研究者们通过结合其他技术来优化检测,提高样本检测通量、简化操作、减少分析时间、提高分辨率。该论文主要介绍了基于SERS技术的miRNAs检测方法的最新进展,讨论了技术融合的优势与必要性,并总结了基于SERS技术的miRNAs检测用于临床检测还存在的问题,旨在为设计新型快速灵敏可靠的miRNAs SERS检测平台提供参考。

关键词：拉曼光谱表面增强拉曼散射微小核糖核酸核酸信号放大

通过金属离子刺激调节金属有机骨架结构用于光催化CO_(2)还原

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无机化学学报 2024年第1期40卷 209-220页

作者：路新钱建磊葛发源李浩天郑和根张传磊安庆师范大学化学化工学院光电磁功能材料安徽省重点实验室安庆246133 南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室南京210023

通过自组装得到一种具有适中配位键强度和适度骨架柔性的二维Cd基金属有机骨架(MOF){[Cd(HL)(BPY)_(0.5)(H_(2)O)]·2H_(2)O}_(n)(1),其中H_(3)L=4,4′,4″-(亚硝基三(亚甲基))三苯甲酸,(BPY=4,4′-联吡啶)。由于其独特的结构特征,在金... 详细信息

通过自组装得到一种具有适中配位键强度和适度骨架柔性的二维Cd基金属有机骨架(MOF){[Cd(HL)(BPY)_(0.5)(H_(2)O)]·2H_(2)O}_(n)(1),其中H_(3)L=4,4′,4″-(亚硝基三(亚甲基))三苯甲酸,(BPY=4,4′-联吡啶)。由于其独特的结构特征,在金属离子(Zn^(2+)/Ni^(2+)/Co^(2+))刺激下,1逐渐转变成相应金属离子主导的MOF结构2、3和4。在此过程中,随着金属离子Cd^(2+)→Zn^(2+)、Cd^(2+)→Ni^(2+)和Cd^(2+)→Co^(2+)的交换,1通道中自由的Cd^(2+)和L^(3-)与MOF的骨架进行融合,导致通道空间的扩大,发生次级构筑单元(SBU)的转变,进而形成可调节的骨架。光催化二氧化碳还原结果表明,由离子交换所得到的新结构在催化效率上并没有很大改观,但在产物选择性上却有极大地提升(其中配合物3展示出100%的CO选择性)。

关键词：金属有机骨架离子刺激结构转换光催化二氧化碳还原

一种用于检测四环素和对硝基苯酚的高稳定性镉(Ⅱ)金属有机骨架

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无机化学学报 2024年第3期40卷 646-654页

作者：张欢王记江范广唐龙岳二林白超王潇张玉琦延安大学化学与化工学院延安市新能源新功能材料重点实验室陕西省化学反应工程重点实验室延安716000 咸阳师范学院化学与化工学院咸阳712000

采用水-溶剂热法合成了1例金属有机骨架(MOF):{[Cd(L)_(0.5)(4,4′-bpy)_(0.5)]·H_(2)O}_(n)(1),其中H_(4)L=(1,1′∶4′,1″-三联苯)-2,2″,4,4″-四羧酸,4,4′-bpy=4,4′-联吡啶)。通过单晶X射线衍射、元素分析、粉末X射线衍射、热重分析以及红外光谱分析对配合物1的结构进行了表征。单晶结构分析表明1为三维结构,属于单斜晶系,C2/c空间群,Cd连接L^(4-)和4,4′-bpy形成二维平面结构,层与层之间通过L^(4-)连接,构筑成了三维网状结构。该MOF表现出良好的稳定性并且可以通过荧光猝灭法检测四环素(TET)和对硝基苯酚(4-NP),四环素和对硝基苯酚的检出限分别为0.15和0.062μmol·L^(-1)。此外,还研究了其荧光猝灭机理。1可成功应用于延河水样中TET和4-NP含量的测定。

关键词：金属有机骨架晶体结构四环素对硝基苯酚

α-MnO_(2)作为先进的双功能ORR/IOR电催化剂构建可充电锌空电池

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 266-276页

作者：王振赵慧周菊红盛可发王涛江彬彬安庆师范大学化学化工学院光电磁材料安徽省重点实验室安徽安庆246011

析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)和氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)是可充电锌空电池(rechargeable Zn-air batteries,RZABs)重要的两个反应。其中,析氧反应具有较高的热力学平衡电位和复杂的反应路径,实际应用中需要高的充电电压驱动其发生,这将带来一系列问题并且限制了RZABs的商业化应用。基于此,本研究构造α-MnO_(2)并作为ORR/IOR双功能催化剂。在碱性体系中引入反应改性剂KI,α-MnO_(2)对碘离子氧化反应(iodide oxidation reaction,IOR)具有更低的阳极氧化电位和更快的催化动力学。当1.0 mol/L KOH电解液中添加0.5 mol/L KI时,相比于OER(1.709 V@10 mA/cm^(2)),α-MnO_(2)在IOR过程中电流密度达到10 mA/cm^(2)时阳极电位减小了398 mV(1.311 V ***),且表现出低至57.5 mV/dec塔菲尔斜率。相对于与Pt/C,在含有KI的KOH电解液中,α-MnO_(2)表现出与Pt/C相媲美的ORR活性。此外,以α-MnO_(2)为空气电极组装成RZAB后,该电池也表现出了优异的充电活性和良好的循环寿命,在5 mA/cm^(2)电流密度下,充放电电压间隙由0.97 V缩减为0.61 V,能量转换效率由54.9%提升至66.2%。

关键词：可充电锌空电池析氧反应碘离子氧化反应 α-MnO_(2)

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基于合成后修饰策略构建高灵敏度和选择性金属有机骨架基荧光静默系统用于抗坏血酸的检测

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无机化学学报 2024年第4期40卷 823-833页

作者：张婕刘欣李梓欣裴玉婷杨宇琦李慧敏刘志强太原工业学院化学与化工系太原030008 南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 安庆师范大学化学化工学院光电磁功能材料安徽省重点实验室安庆246133

成功制备了一种在水溶液中表现出优异荧光性能和稳定结构的三维荧光金属有机骨架[Cd(L)(H_(2)O)_(0.5)]·DMF·2.5H_(2)O(1),其中H_(2)L=3-(四唑-5-基)三唑。1在识别Cr(Ⅵ)离子过程中表现出明显的荧光猝灭现象,并形成“开-关”荧光静默... 详细信息

成功制备了一种在水溶液中表现出优异荧光性能和稳定结构的三维荧光金属有机骨架[Cd(L)(H_(2)O)_(0.5)]·DMF·2.5H_(2)O(1),其中H_(2)L=3-(四唑-5-基)三唑。1在识别Cr(Ⅵ)离子过程中表现出明显的荧光猝灭现象,并形成“开-关”荧光静默体系(Cr_(2)O_(7)^(2-)@1),该体系可以快速检测水溶液中的Cr(Ⅵ)离子,这是Cr(Ⅵ)的紫外吸收光谱和1的激发光谱重叠而导致的福斯特共振能量转移(FRET)。此外,通过消除FRET的作用,Cr_(2)O_(7)^(2-)@1的荧光强度可以恢复或超越原始值,从而实现对水体系中抗坏血酸(AA)的高选择性和灵敏度的荧光检测。同时,Cr_(2)O_(7)^(2-)@1体系可以成功检测维生素C片中的AA,回收率为98.20%~103.33%,相对标准偏差(RSD)为1.78%~3.42%。基于此,构建了以AA和铬(Ⅵ)为化学输入的荧光“IMPLICATION”分子逻辑门。

关键词：荧光静默系统金属有机骨架 Cr(Ⅵ) 抗坏血酸

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钛催化的烯烃制备1,1-二硼化合物

有机化学 2024年第2期44卷 631-637页

作者：李思达崔鑫舒兴中吴立朋中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000 兰州大学化学化工学院功能有机分子化学国家重点实验室兰州730000 中国科学院大学北京100049 杭州师范大学材料与化学化工学院有机硅化学及材料技术教育部重点实验室杭州311121

开发了一种适用范围广且在温和条件下就可以进行的芳基烯烃和频哪醇硼烷(HBpin)之间1,1-二硼化反应制备1,1-二硼化合物的新方法.反应成功的关键是利用丰产金属钛(Cp_(2)TiCl_(2))作为催化剂,并且在甲醇锂(MeOLi)的活化作用下进行.推测Cp... 详细信息

开发了一种适用范围广且在温和条件下就可以进行的芳基烯烃和频哪醇硼烷(HBpin)之间1,1-二硼化反应制备1,1-二硼化合物的新方法.反应成功的关键是利用丰产金属钛(Cp_(2)TiCl_(2))作为催化剂,并且在甲醇锂(MeOLi)的活化作用下进行.推测Cp_(2)TiCl_(2)/MeOLi/HBpin体系中原位生成的Ti-H物种是催化该反应进行的主要活性物种.

关键词：钛烯烃 1,1-二硼化催化

基于紫外-近红外融合光谱对“互助”青稞酒判别分析研究

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食品与发酵工业 2024年

作者：赵玉霞王茹张世芝殷博张明锦青海师范大学化学化工学院青海民族大学化学化工学院青海省环境功能材料先进技术与应用重点实验室

“互助”青稞酒是中国地理标志产品，对其快速、准确识别至关重要。该研究利用紫外光谱（ultraviolet spectrum，UV）、近红外光谱（near infrared spectrum，NIR）及UV-NIR融合光谱结合化学计量学方法对“互助”青稞酒进行判别分析。... 详细信息

“互助”青稞酒是中国地理标志产品，对其快速、准确识别至关重要。该研究利用紫外光谱（ultraviolet spectrum，UV）、近红外光谱（near infrared spectrum，NIR）及UV-NIR融合光谱结合化学计量学方法对“互助”青稞酒进行判别分析。对上述三类光谱数据，分别考察4种光谱预处理方法和5种特征选择方法后确定最佳处理方法，并建立了“互助”青稞酒的偏最小二乘判别分析（partial least squares discriminant analysis，PLS-DA）模型。结果表明，融合光谱能够互补多元化学信息，提高分类模型性能，且中级数据融合光谱建立的模型性能优于低级数据融合光谱。其中用二阶导数预处理、用逐步投影算法筛选变量后得到的中级数据融合光谱建立的PLS-DA模型预测能力最佳，在训练集上的灵敏度、特异性、准确度和AUC值分别为1、1、0.977 3和1，在测试集上的灵敏度、特异性和AUC值分别达到1、0.827 6和0.966 7。紫外-近红外中级数据融合光谱结合化学计量学方法可用于 “互助”青稞酒的快速判别分析。

关键词：中国“互助”青稞酒中级数据融合化学计量学偏最小二乘判别分析

氮掺杂空心碳纳米球嵌入氮掺杂石墨烯负载钯纳米粒子作为甲酸氧化的高效电催化剂

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新型炭材料（中英文） 2024年第2期39卷 321-333页

作者：房越杨富开曲微丽邓超王振波哈尔滨师范大学化学化工学院黑龙江哈尔滨150025 哈尔滨师范大学黑龙江省光化学生物材料与储能材料重点实验室黑龙江哈尔滨150025 哈尔滨工业大学化学化工学院新能源转化与存储关键材料技术工信部重点实验室国家哈尔滨工业大学重点实验室城市水资源与环境实验室黑龙江哈尔滨150001 深圳大学材料科学与工程学院深圳市特种功能材料重点实验室深圳市陶瓷先进技术工程实验室广东省功能材料界面工程研究中心广东深圳518060

低成本、高活性、耐久性好的高效电催化剂对直接甲酸燃料电池的应用起着至关重要的作用。本文采用简单经济的方法,研究了以三维层状多孔结构嵌入氮掺杂石墨烯(NG)的氮掺杂空心碳纳米球(NHCN)负载Pd纳米粒子作为直接甲酸燃料电池催化剂... 详细信息

低成本、高活性、耐久性好的高效电催化剂对直接甲酸燃料电池的应用起着至关重要的作用。本文采用简单经济的方法,研究了以三维层状多孔结构嵌入氮掺杂石墨烯(NG)的氮掺杂空心碳纳米球(NHCN)负载Pd纳米粒子作为直接甲酸燃料电池催化剂。由于具有独特的氮原子掺杂三维互联层状多孔结构,Pd纳米颗粒尺寸较小的Pd/NHCN@NG催化剂具有较大的催化活性表面积、优越的电催化活性、较高的稳态电流密度和较强的抗CO中毒能力,明显超过传统的Pd/C、Pd/NG和Pd/NHCN催化剂对甲酸电氧化的催化性能。通过优化HCN/GO比,当HCN/GO质量比为1∶1时,Pd/NHCN@NG催化剂对甲酸的催化氧化性能最佳,其活性是Pd/C的4.21倍。本工作开发了一种优越的碳基电催化剂载体材料,为燃料电池的发展带来了广阔的应用前景。

关键词：甲酸电氧化氮掺杂中空碳纳米球氮掺杂石墨烯载体材料三维互连层状多孔结构