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用于光热转化的CuBDC-NH_(2)/PmPD混合基质膜的制备与应用

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 147-152页

作者：唐海燕自丽梦张冰付昱东北大学理学院化学系沈阳110819

采用简单高效的软喷雾技术制备了一种具有优良光热转化性能的金属有机框架(MOFs)基混合基质膜(MMM).在含有2-氨基对苯二甲酸(H_(2)BDC-NH_(2))和间苯二胺(mPD)的混合溶液表面均匀喷涂少量铜离子,铜离子同步引发MOFs的自组装和单体聚合,... 详细信息

采用简单高效的软喷雾技术制备了一种具有优良光热转化性能的金属有机框架(MOFs)基混合基质膜(MMM).在含有2-氨基对苯二甲酸(H_(2)BDC-NH_(2))和间苯二胺(mPD)的混合溶液表面均匀喷涂少量铜离子,铜离子同步引发MOFs的自组装和单体聚合,在气/液界面形成大面积的CuBDC-NH_(2)/PmPD MMM.该方法不仅简单高效,而且由于铜离子的双重作用,可以一步合成MOF分布均匀的混合基质膜.所得MMM具有良好的完整性,表现出优异的太阳能水蒸发能力,可用于高效海水淡化.

关键词：金属有机框架混合基质膜太阳能水蒸发软喷雾

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金-银纳米异质组装过程的化学不相容性

化学学报 2024年第7期82卷 763-771页

作者：王程鋆王悦靓王会巧邓兆祥中国科学技术大学化学系合肥230026

通过自组装构筑不同金属纳米粒子间的异质组装体,对于理解和调控等离激元近场耦合,以及“点亮”等离激元光学暗态等具有重要意义.利用组装体中不同金属的催化活性差异,还可望实现协同或接力催化.金和银纳米材料在可见光区具有强吸收和散... 详细信息

通过自组装构筑不同金属纳米粒子间的异质组装体,对于理解和调控等离激元近场耦合,以及“点亮”等离激元光学暗态等具有重要意义.利用组装体中不同金属的催化活性差异,还可望实现协同或接力催化.金和银纳米材料在可见光区具有强吸收和散射,成为等离激元器件的常见选择.由于银的化学性质较金活泼,其胶体稳定性也不及金纳米粒子,实际应用中远没有金纳米粒子普及.与金相比,银纳米粒子的带间跃迁与等离激元共振较为远离,其等离激元损耗也更低,呈现比金更强且更对称的等离激元共振峰,展现出诱人的光学性质.在自组装结构中同时引入金和银两种纳米砌块,可望实现同质结构无法获得的功能.然而,由于两者具有显著不同的化学性质,需对其化学相容性进行探究.本工作首先制备出具有电荷转移等离激元共振特性的金-银纳米粒子,其独特的双金属结构和良好的胶体稳定性不仅方便其DNA功能化和可编程自组装,同时也有利于对金粒子表面沉积的银纳米粒子尺寸和形貌变化进行观测.基于Au-Ag纳米粒子与金纳米粒子的简单混合和组装实验,清楚揭示了金纳米粒子增强的银刻蚀现象,并提出金表面促进银转移反应(GSPSTR)这一化学机制,以及增强银和金纳米单元间化学相容性的有效办法.本工作对于利用DNA导向组装实现银纳米粒子参与的多元金属异质结构,以及发展等离激元和催化等功能与应用具有重要意义,更为正确理解金属银参与的纳米合成与组装等过程提供了新认识.

关键词：金纳米粒子银纳米粒子等离激元异质组装化学相容性

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本征阻燃聚氨酯泡沫的制备及应用

化学进展 2024年第5期36卷 696-708页

作者：符志成冯露萍罗伟汪婷邓瑾妮安文丽陈明军西华大学理学院化学系成都610039

聚氨酯泡沫是20世纪以来最重要且用量最大的合成聚合物之一,因其密度低、比强度高及隔热性能突出等优势,在航空航天吸音降噪、铁路固化道床和建筑隔热保温等领域得到广泛运用。然而,高度易燃性严重威胁人民生命财产安全,制约其进一步发... 详细信息

聚氨酯泡沫是20世纪以来最重要且用量最大的合成聚合物之一,因其密度低、比强度高及隔热性能突出等优势,在航空航天吸音降噪、铁路固化道床和建筑隔热保温等领域得到广泛运用。然而,高度易燃性严重威胁人民生命财产安全,制约其进一步发展。虽通过添加型阻燃剂引入或表面阻燃涂覆处理可简便高效地提升聚氨酯泡沫的阻燃性能,但这两种阻燃方式不可避免地引发阻燃剂迁移与析出,导致阻燃性能失效,并对其内在性能造成不可忽视的损害。相较之下,以共聚合的方式将反应型阻燃剂分子引入聚合物链段以赋予聚氨酯泡沫本征阻燃性能,可有效解决阻燃剂迁移析出等问题,对基材自身的性能影响也较小,更被工业界青睐,在未来工程领域具有更广阔的应用前景。本文从单体分子阻燃改性设计角度出发,综述近10年制备本征阻燃聚氨酯泡沫的各种方法,包括多元醇改性、异氰酸酯改性、助剂改性以及其他改性等,剖析目前仍需克服的挑战,并对未来的应用发展方向进行展望。

关键词：聚氨酯泡沫本征阻燃制备应用进展

可见光与铜协同催化烯烃三组分脱氟烷基硼化反应

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有机化学 2024年第2期44卷 663-664页

作者：叶甜汪义丰中国科学技术大学化学系合肥230026

含氟有机化合物因其独特的理化性质被广泛应用于生命科学和材料科学等领域,例如二氟亚甲基片段常作为羟基和羰基的电子等排体应用于医药和农药的研发[1].因此,如何快速高效地制备二氟烷基化合物备受关注.三氟甲基化合物来源丰富且廉价易... 详细信息

含氟有机化合物因其独特的理化性质被广泛应用于生命科学和材料科学等领域,例如二氟亚甲基片段常作为羟基和羰基的电子等排体应用于医药和农药的研发[1].因此,如何快速高效地制备二氟烷基化合物备受关注.三氟甲基化合物来源丰富且廉价易得,是制备二氟烷基化合物的理想前体.然而,由于碳氟键键能较高和氟原子离去后剩余碳氟键键能降低所带来的选择性问题,导致三氟甲基选择性脱氟官能化反应一直是合成化学中的难题.近年来,化学工作者基于可见光诱导的光氧化还原催化策略,实现了温和条件下三氟甲基的选择性脱氟官能团化反应.

关键词：合成化学催化烯烃温和条件化学工作者氟烷基氟原子生命科学材料科学

经Piers-Rubinsztajn反应制备含硅杂化多孔材料

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高分子学报 2024年第1期55卷 91-98页

作者：李书宏项锴徐彩虹北京工商大学化学系北京100048 中国科学院化学研究所北京100191 山东科学院先进材料研究所济南250014

利用B(C6F5)3催化的Piers-Rubinsztajn反应,探讨了螺旋桨结构四苯基乙烯(TPE)分子与多面体低聚倍半硅氧烷(POSS)合成反应路线,制备了POSS基有机-无机杂化多孔材料.该反应的突出特点是生成的Si-O-C键合产物中POSS核保持完整.采用氮气吸附... 详细信息

利用B(C6F5)3催化的Piers-Rubinsztajn反应,探讨了螺旋桨结构四苯基乙烯(TPE)分子与多面体低聚倍半硅氧烷(POSS)合成反应路线,制备了POSS基有机-无机杂化多孔材料.该反应的突出特点是生成的Si-O-C键合产物中POSS核保持完整.采用氮气吸附-脱附分析及热重分析对POSS基杂化多孔材料P4的孔性能和热性能进行了初步研究.其比表面积为SBET=582 m^(2)/g,非定域密度泛函理论(NL-DFT)计算得到其孔体积是0.43 cm^(3)/g,热重分析显示P4初始分解温度为463℃.上述结果表明,该杂化材料是一类介孔和微孔并存、并具有很好热稳定性的材料.该工作为构建有机-无机杂化多孔材料提供了新的思路.

关键词：有机-无机杂化多孔材料多面体低聚倍半硅氧烷 Piers-Rubinsztajn反应

新型热绝缘纤维:可针织和编织的仿北极熊毛气凝胶纤维

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科学通报 2024年第12期69卷 1520-1522页

作者：吴逊恩张莹莹清华大学化学系北京100084

保暖织物在人类生活中扮演着不可或缺的重要角色.传统保暖织物通常由天然纤维(棉、麻、蚕丝)或人造纤维(聚酯、尼龙、聚丙烯腈、聚氨酯)构成.随着时代发展,传统保暖织物的性能已经不能满足日益提高的特别是面对极端复杂环境的保暖需求.... 详细信息

保暖织物在人类生活中扮演着不可或缺的重要角色.传统保暖织物通常由天然纤维(棉、麻、蚕丝)或人造纤维(聚酯、尼龙、聚丙烯腈、聚氨酯)构成.随着时代发展,传统保暖织物的性能已经不能满足日益提高的特别是面对极端复杂环境的保暖需求.气凝胶纤维是一种具有三维多孔网络结构的纤维,具有极高的孔隙率、极大的比表面积和极低的密度,是一种理想的绝热纤维,具有用于高性能保暖织物的潜力.然而,气凝胶纤维通常强度低、韧性差,被加工应用的能力较差,限制了其应用于保暖衣物[1].在过去10年里,研究者基于各种材料,包括碳纳米管、凯夫拉、聚酰亚胺、纤维素和石墨烯等,通过溶胶凝胶转变和特定的干燥方法,并通过结构设计成功制备了具有一定力学柔韧性(可弯曲、打结)的气凝胶纤维[2].但是,上述方法获得的气凝胶纤维的力学性能仍然无法满足织造(编织和针织)的要求,更无法满足耐水洗、耐磨等实用性织物的要求.

关键词：凝胶纤维保暖织物天然纤维绝缘纤维加工应用溶胶凝胶转变凯夫拉结构设计

基于二氟卡宾转化的芳基和烯基碘化物的三氟甲硫基化

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化学学报 2024年第2期82卷 115-118页

作者：郑剑林锦鸿肖吉昌中国科学院上海有机化学研究所先进氟氮材料重点实验室、中国科学院大学上海200032 浙江大学化学系上海200444 上海大学化学系创新药物研究中心杭州310027

二氟卡宾在有机氟化物的合成中发挥了重要作用.之前的发现,二氟卡宾能与硫单质反应产生硫代氟光气,这对二氟卡宾化学的新发现以及硫代氟光气的应用研究都具有重要价值.利用这一路径已经实现了端基炔烃和烷基卤化物的三氟甲硫基化.在此,... 详细信息

二氟卡宾在有机氟化物的合成中发挥了重要作用.之前的发现,二氟卡宾能与硫单质反应产生硫代氟光气,这对二氟卡宾化学的新发现以及硫代氟光气的应用研究都具有重要价值.利用这一路径已经实现了端基炔烃和烷基卤化物的三氟甲硫基化.在此,继续深入研究这一路径在合成上的应用,并实现了芳基和烯基碘化物的三氟甲硫基化.三氟甲硫基化是有机氟化学的一个重要研究方向,常用方法一般需要使用含CF_(3)S基团的昂贵试剂.在该方法中,CF_(3)S基团是由二氟卡宾、硫单质和氟离子现场产生的,所用试剂都廉价易得.

关键词：二氟卡宾硫代氟光气三氟甲硫基化芳基碘化物烯基碘化物

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2-甲基烯丙基的紫外光解离

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 255-263,I0102页

作者： Lucas Michael 覃院陈旻孙格张劲松夏威夷大学马诺阿分校化学系檀香山HI96822 美国加州大学河滨分校化学系河滨市92521 中国科学技术大学化学与材料科学学院化学物理系合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所大连116023

本文利用高里德堡态氢原子飞行时间探测技术,研究了2-甲基烯丙基自由基的3p里德堡态在解离光波长范围226~244 nm下的光解离动力学过程.2-甲基烯丙基自由基由3-氯-2-甲基-1-丙烯前体在193nm光解作用下产生.在226~244nm区间内,氢原子光解... 详细信息

本文利用高里德堡态氢原子飞行时间探测技术,研究了2-甲基烯丙基自由基的3p里德堡态在解离光波长范围226~244 nm下的光解离动力学过程.2-甲基烯丙基自由基由3-氯-2-甲基-1-丙烯前体在193nm光解作用下产生.在226~244nm区间内,氢原子光解碎片谱随着波长的减小而信号强度增加。氢原子产物的飞行时间谱呈现双模结构.主要产物通道(占比~98%)的平动能峰值在~7kcal/mol,在226~244nm范围内氢原子和对应解离碎片平动能平均值为总过剩能量的(fT)~0.18,并且解离产物角分布呈各向同性.这些低平动能,角分布各向同性的产物来自经由电子激发态内转换形成的高度振动激发的热2-甲基烯丙基的统计单分子分解过程,其形成亚甲基环丙烷+氢原子,次要产物通道(占~2%)具有较大的平动能,峰值约为50kcal/mol,(fT)≈0.63且产物呈各向异性角分布(β≈-0.2).这些高平动能、各向异性的产物是非统计性的,推测是通过3p里德堡态或基态的排斥势能面部分直接失去一个氢原子生成1,3-丁二烯十氢原子.

关键词：紫外光解离甲基烯丙基自由基

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三芳基碳正离子在有机合成中的应用

有机化学 2024年第2期44卷 421-437页

作者：李路瑶贺忠文张振国贾振华罗德平河南工业大学前沿交叉科学与技术学院郑州450001 南洋理工大学物理与数学科学学院化学与生物化学系新加坡637371

三芳基碳正离子作为一种优异的路易斯酸,其最低空分子轨道(LUMO)轨道能级较低,易接受一对电子,被广泛应用于合成转化中,是重要的试剂和催化剂.近年来,三芳基碳正离子在有机合成中主要被用作催化剂、预催化剂、共催化剂和添加剂.此外,三... 详细信息

三芳基碳正离子作为一种优异的路易斯酸,其最低空分子轨道(LUMO)轨道能级较低,易接受一对电子,被广泛应用于合成转化中,是重要的试剂和催化剂.近年来,三芳基碳正离子在有机合成中主要被用作催化剂、预催化剂、共催化剂和添加剂.此外,三芳基碳正离子作为关键中间体,可以成功应用于四芳基甲烷的合成.综述了近年来三芳基碳正离子在有机合成中的应用进展,并总结了三芳基碳正离子在有机合成中的多种功能作用,希望引起广泛的关注.

关键词：三芳基碳正离子催化剂有机合成无金属