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Mo改性Pd/NaY催化剂用于甲醇间接氧化羰基化合成碳酸二甲酯

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 327-336页

作者：黄恪袁世诚梅荣艳杨歌白鹏郭海玲王纯正 Svetlana Mintova 中国石油大学(华东) 化学化工学院重质油全国重点实验室山东青岛266580 青岛科技大学化工学院先进陶瓷与机械加工技术教育部重点实验室山东青岛266042 法国国家科学研究中心催化与光谱实验室法国卡昂

碳酸二甲酯(DMC)因具有较好的溶解性、生物降解性和低毒性,而被认为是一种绿色化学品.其用途广泛,不仅用于合成聚碳酸酯,还是锂离子电池电解液、燃料添加剂以及羰基化和甲基化反应的重要试剂.在众多合成方法中,CH_(3)OH间接氧化羰基化合... 详细信息

碳酸二甲酯(DMC)因具有较好的溶解性、生物降解性和低毒性,而被认为是一种绿色化学品.其用途广泛,不仅用于合成聚碳酸酯,还是锂离子电池电解液、燃料添加剂以及羰基化和甲基化反应的重要试剂.在众多合成方法中,CH_(3)OH间接氧化羰基化合成DMC,具有无爆炸风险、反应条件温和以及原子经济性高等优点,因而展现出广阔的应用前景.然而,这一过程中使用的无氯Pd/NaY催化剂存在以下问题:Pd2+活性物种容易被反应物CO还原成Pd0物种,导致Pd烧结和催化剂失活.因此,如何在催化过程中保持Pd2+物种的稳定,是当前面临的一个重要挑战.本文采用“自上而下”的方法,制备了Mo改性的Pd/NaY催化剂(Pd-Mo/NaY).该催化剂在保持贵金属Pd氧化态的同时,增强了对反应物CO的吸附能力,进而提高了催化剂的稳定性.在CH_(3)OH间接氧化羰基化制DMC反应中,Pd-Mo/NaY表现出比Pd/NaY催化剂更高的催化活性和稳定性.在30 h的反应过程中,Pd-Mo/NaY催化剂上的CO转化率稳定维持在约97%,而Pd/NaY催化剂上的CO转化率则从94%逐渐下降至70%.此外,Pd-Mo/NaY催化剂的本征活性(TOF)为0.019 s^(-1),也明显高于Pd/NaY催化剂的0.005 s^(-1).X射线衍射、物理吸附和扫描电镜结果表明,Mo改性未显著改变Pd/NaY的物相结构、孔结构性质与微观形貌.透射电镜与扫描电镜能谱结果表明,两个催化剂的Pd聚集状态存在显著差异.Pd/NaY催化剂中Pd物种发生了明显聚集,Pd颗粒平均尺寸达到10.2 nm;而Pd-Mo/NaY催化剂中,大部分Pd物种仍保持高度分散的状态,仅有少量聚集的Pd颗粒,其平均尺寸仅为2.3 nm.通过羟基红外、吡啶红外与氨气程序升温脱附表征技术进一步研究了催化性能与Pd聚集状态差异的原因.结果表明,Mo的引入有效减少了因Pd离子交换过程引入的桥式羟基,从而降低了Pd-Mo/NaY催化剂的酸性.此外,氢气程序升温还原与X射线光电子能谱结果进一步揭示,Pd与Mo之间的相互作用调变了Pd-Mo/NaY的活性位结构,阻碍了活性Pd^(2+)物种被反应物CO还原为Pd0物种,从而有效缓解了Pd物种的聚集.CO漫反射红外与CO低温透射红外研究则表明,Pd-Mo之间的相互作用以及Pd2+活性位点的增加,显著增强了催化剂对反应物CO的吸附能力.通过原位漫反射红外(DRIFTS)实验捕获了COOCH_(3)*关键反应中间体,并发现无论是Pd/NaY催化剂还是Mo改性的Pd-Mo/NaY催化剂,均遵循相似的反应路径,并具有相同的决速步骤.综上,本文通过Mo对Pd/NaY催化剂进行改性,有效抑制了反应过程中贵金属Pd的烧结,从而显著提高Pd-Mo/NaY催化剂的稳定性.通过这一改性方法,实现了活性Pd2+物种的高度稳定,为甲醇间接氧化羰基化制DMC催化剂的研发提供了新思路.

关键词：分子筛 NaY 钯羰基化碳酸二甲酯

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智能无人机集群可靠性技术内涵、发展及挑战

兵工学报 2024年

作者：曾照洋彭文胜李云凯徐明中国航空综合技术研究所航空综合环境航空科技重点实验室四川大学电气工程学院

随着无人机相关技术的快速发展，智能无人机集群得到越来越多的研究。智能无人机集群应用自然界集群组织算法模型，并结合其他智能技术，形成高级群体智能行为，具有传统单人工智能体无法比拟的优势，但是其可靠性问题也是制约其面向大... 详细信息

随着无人机相关技术的快速发展，智能无人机集群得到越来越多的研究。智能无人机集群应用自然界集群组织算法模型，并结合其他智能技术，形成高级群体智能行为，具有传统单人工智能体无法比拟的优势，但是其可靠性问题也是制约其面向大规模应用的一个重要因素。系统分析智能无人机集群的概念、特征及技术发展路径，基于智能无人机集群的应用场景、应用模式及行为过程，探讨智能无人机集群的可靠性内涵，构建无人机集群可靠性技术框架，并结合智能无人机集群的技术特征和应用需求，给出智能无人机集群可靠性技术发展的技术途径与建议。

关键词：无人机集群人工智能集群智能可靠性

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国产新型高氮不锈钢耐腐蚀性能研究

电镀与涂饰 2024年第2期43卷 84-90页

作者：贾静焕詹中伟孙志华赵明亮盛伟中国航发北京航空材料研究院中国航发发动机集团航空材料先进腐蚀与防护重点实验室北京100095

[目的]高氮不锈钢具有高强韧、抗疲劳、耐磨损、耐腐蚀等优点,在航空航天、机械制造、石油化工和海洋工程领域备受关注。国内在研发高氮不锈钢过程中主要关注其制备工艺、组织结构及力学性能,耐蚀性方面的研究较少。[方法]在不同温度(28... 详细信息

[目的]高氮不锈钢具有高强韧、抗疲劳、耐磨损、耐腐蚀等优点,在航空航天、机械制造、石油化工和海洋工程领域备受关注。国内在研发高氮不锈钢过程中主要关注其制备工艺、组织结构及力学性能,耐蚀性方面的研究较少。[方法]在不同温度(280、595和630°C)下对国产30Cr15Mo1N高氮不锈钢材料进行回火处理,得到二次析出相尺寸不同的组织。通过电化学测试、浸泡腐蚀试验和中性盐雾试验,结合形貌分析,研究了高氮不锈钢的二次析出相对其耐蚀性的影响。[结果]随回火温度升高,30Cr15Mo1N高氮不锈钢中的二次析出相增加、尺寸增大。280℃回火处理的30Cr15Mo1N高氮不锈钢在不同介质中的腐蚀速率最低,具有最优异的耐电化学腐蚀和盐雾腐蚀性能。[结论]析出相对30Cr15Mo1N高氮不锈钢的腐蚀行为具有重要影响,析出相尺寸增大对其耐蚀性不利。

关键词：高氮不锈钢回火温度微观组织耐腐蚀性能电化学分析中性盐雾试验浸泡腐蚀试验

DD5缓进磨削表面粗糙度和硬化率对疲劳性能影响研究

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中国机械工程 2024年第8期35卷 1472-1479页

作者：靳淇超包虎子李良万汪文虎张锦淇叶子银郭磊长安大学道路施工技术与装备教育部重点实验室西安710064 中国航发西安航空发动机有限公司西安710021 西北工业大学航空发动机高性能制造工业和信息化部重点实验室西安710072

为研究DD5镍基单晶高温合金缓进磨削表面粗糙度和硬化率对疲劳性能的影响规律及机理,设计实验并进行了试件磨削与疲劳性能测试。结果表明:表面粗糙度的增大引起应力集中加剧,导致疲劳性能降低,不同磨削工艺下表面粗糙度由0.347μm增大到... 详细信息

为研究DD5镍基单晶高温合金缓进磨削表面粗糙度和硬化率对疲劳性能的影响规律及机理,设计实验并进行了试件磨削与疲劳性能测试。结果表明:表面粗糙度的增大引起应力集中加剧,导致疲劳性能降低,不同磨削工艺下表面粗糙度由0.347μm增大到0.687μm,其疲劳寿命由5.51×10^(5)降至3.38×10^(5),下降率约38.66%;表面粗糙度小于0.4μm时表面硬化可提高试件疲劳寿命,表面粗糙度超过0.4μm时表面硬化对疲劳性能的影响不显著;形貌测试结果表明,随着表面粗糙度的提高,磨削表面耕犁产生的沟壑数量和深度均增大,疲劳载荷作用下磨削表面裂纹源数量增加、应力集中加剧,从而导致疲劳寿命降低。较小的表面粗糙度与较大的表面硬化率均可提高DD5缓进磨削疲劳性能。

关键词： DD5高温合金缓进磨削表面粗糙度表面硬化率疲劳性能断裂机理

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基于肋条切除的尖区旋涡演化调控研究

工程热物理学报 2024年第5期45卷 1314-1323页

作者：陈凯来张伟昊王宇凡蒋首民陈云马广健北京航空航天大学能源与动力工程学院航空发动机气动热力国家级重点实验室北京100191 中国航发沈阳发动机研究所沈阳110015

叶尖端区各种旋涡的演化对涡轮气动性能有较大影响,本文采用数值模拟的方法,通过肋条部分切除的方式对尖区旋涡的控制进行了研究。结果表明:切除前缘吸力侧肋条使泄漏流与通道涡掺混,能延迟泄漏涡的形成并抑制通道涡在下游的发展,涡轮... 详细信息

叶尖端区各种旋涡的演化对涡轮气动性能有较大影响,本文采用数值模拟的方法,通过肋条部分切除的方式对尖区旋涡的控制进行了研究。结果表明:切除前缘吸力侧肋条使泄漏流与通道涡掺混,能延迟泄漏涡的形成并抑制通道涡在下游的发展,涡轮级效率有小幅提升;切除尾缘吸力侧肋条使凹槽腔内流体卷入泄漏涡,能补充泄漏涡的动量从而减小泄漏涡的破碎损失,涡轮级效率提升明显。

关键词：轴流涡轮泄漏流动肋条切除旋涡控制

热处理对2195铝锂合金微观组织与力学性能的影响

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塑性工程学报 2024年第6期31卷 217-225页

作者：邢宇涵蒋少松侯晨睿哈尔滨工业大学金属精密热加工国家级重点实验室黑龙江哈尔滨150001 中国航发北京航空材料研究院先进钛合金重点实验室北京100095

对T8态2195铝锂合金板材实施不同条件下的固溶处理(430、 450、 470、 490和510℃)以及时效处理(18、 24和36 h),通过室温拉伸试验对固溶和时效处理后合金的抗拉强度与伸长率进行测量,采用SEM、 XRD、 EBSD和TEM对拉伸断口及微观组织进... 详细信息

对T8态2195铝锂合金板材实施不同条件下的固溶处理(430、 450、 470、 490和510℃)以及时效处理(18、 24和36 h),通过室温拉伸试验对固溶和时效处理后合金的抗拉强度与伸长率进行测量,采用SEM、 XRD、 EBSD和TEM对拉伸断口及微观组织进行观察。结果表明:固溶处理后的应力-应变曲线存在锯齿流变现象,但时效处理后消失,推测其产生的原因是波特文-勒夏特利埃效应。固溶处理可以有效提升合金的塑性,而时效处理则提高了合金的强度。进一步分析固溶与时效过程中的微观组织变化发现, β′相不参与固溶与时效析出,时效处理后强度的增加源于θ′相和δ′相析出产生的沉淀强化及弥散强化作用。

关键词： 2195铝锂合金热处理微观组织力学性能时效析出相

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柔性变形后缘翼型阵风减缓及气动噪声分析

航空学报 2024年第10期45卷 111-123页

作者：张育鸣戴玉婷黄广靖杨超蒋树杰北京航空航天大学航空科学与工程学院北京100191 天目山实验室杭州310023 中国空气动力研究与发展中心气动噪声重点实验室绵阳621000

柔性变形后缘以无缝、光滑的气动外形不仅在气动方面相比传统铰链舵面有显著优势,在提升噪声性能方面也具有较大潜力。在大涡模拟模型和基于Lighthill声比拟方法的FW-H方程基础上,利用CFD数值仿真研究了有缝后缘和无缝后缘的气动噪声特... 详细信息

柔性变形后缘以无缝、光滑的气动外形不仅在气动方面相比传统铰链舵面有显著优势,在提升噪声性能方面也具有较大潜力。在大涡模拟模型和基于Lighthill声比拟方法的FW-H方程基础上,利用CFD数值仿真研究了有缝后缘和无缝后缘的气动噪声特性对比。更进一步,在遭遇阵风时,通过无缝后缘柔性动态变形进行载荷减缓,并与无缝后缘刚性偏转进行载荷减缓效率和气动噪声特性对比。研究表明,在4°迎角下,无缝后缘相比有缝后缘纯音噪声峰值降低20.2 dB;在4°~20°等效迎角的正弦阵风下,基于无缝柔性变形后缘的翼型载荷减缓效率均在60%以上,比刚性偏转后缘的载荷减缓效率高出10%~30%;且在12°等效迎角的正弦阵风下,无缝后缘柔性变形纯音噪声峰值相比刚性偏转最高可降低7.2 dB。最后从动态特性和流场演化角度分析了无缝后缘两种偏转方式对阵风载荷减缓效率和气动噪声特性的影响机理。

关键词：柔性变形大涡模拟 FW-H方程阵风减缓纯音噪声

基于三维空间矢量应力场强法的SiCp/Al复合材料缺口疲劳强度预测

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航空动力学报 2024年第4期39卷 111-119页

作者：徐颖杨涛王学民崔海涛黄申南京航空航天大学能源与动力学院江苏省航空动力系统重点实验室南京210016 中国航发四川燃气涡轮研究院成都610500

为了考虑应力梯度对SiCp/Al复合材料结构疲劳强度的影响,基于三维空间矢量应力场强法和光滑件疲劳强度,发展了一种SiCp/Al复合材料缺口疲劳强度预测方法,其中三维空间矢量应力场强法计算中分别应用了经典一维应力场强与有效距离点应力... 详细信息

为了考虑应力梯度对SiCp/Al复合材料结构疲劳强度的影响,基于三维空间矢量应力场强法和光滑件疲劳强度,发展了一种SiCp/Al复合材料缺口疲劳强度预测方法,其中三维空间矢量应力场强法计算中分别应用了经典一维应力场强与有效距离点应力场强的等效应力积分形式,避免了构建三维权函数和人为确定疲劳损伤区域。采用升降法制定了SiCp/2009Al复合材料光滑件疲劳试验方案,获得了SiCp/2009Al复合材料10^(7)循环周次对应的轴向(R=-1)疲劳强度为180.91 MPa,并以散点法开展疲劳试验获得了SiCp/2009Al疲劳寿命分布,光滑件疲劳试验结果显示SiCp/2009Al复合材料应力-寿命关系存在明显的平台区。采用逐级加载法开展了SiCp/2009Al复合材料缺口件轴向(R=-1)疲劳试验,获得了缺口件的疲劳强度为82.2 MPa。缺口件疲劳强度预测结果与试验结果吻合较好,最大误差在10%以内,其中基于有效距离点应力场强的三维空间矢量应力场强法建立的SiCp/Al复合材料缺口疲劳强度预测方法预测精度更高。

关键词： SiCp/Al复合材料疲劳强度缺口疲劳三维应力场强高周疲劳试验

脉冲激光处理等离子体冲击-空化原理的间接验证和理论应用

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年第2期34卷 576-581页

作者：卢国鑫罗学昆王强刘纪德季忠陆峰孙晓峰山东大学材料科学与工程学院材料液固结构演变与加工教育部重点实验室济南250061 中国航发北京航空材料研究院航空材料先进腐蚀与防护航空科技重点实验室北京100095 中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心沈阳110016

提出等离子体冲击-空化双物理效应耦合强化原理,在液体约束脉冲激光冲击中空化效应存在的合理性有待证实。选择XRD测试方法和较易获得衍射峰的304不锈钢,定量检测和表征单脉冲激光作用区域的残余应力分布。试验结果与文献分析表明,激光... 详细信息

提出等离子体冲击-空化双物理效应耦合强化原理,在液体约束脉冲激光冲击中空化效应存在的合理性有待证实。选择XRD测试方法和较易获得衍射峰的304不锈钢,定量检测和表征单脉冲激光作用区域的残余应力分布。试验结果与文献分析表明,激光冲击强化的不同工艺条件导致等离子体冲击与空化两种应力效应的强度匹配不同,无涂层飞秒激光冲击应力效应的主要来源是空化效应。激光脉冲宽度以及吸收层和约束层等工艺参量的实际作用影响或决定脉冲激光表面处理的材料改性原理。

关键词：激光材料加工等离子体冲击空化表面强化