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微塑料和菲对土壤化学性质、酶活性及微生物群落的影响

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环境科学 2024年第1期45卷 496-507页

作者：刘沙沙秦建桥吴贤格肇庆学院环境与化学工程学院广东省环境健康与资源利用重点实验室肇庆526061

微塑料和多环芳烃(PAHs)因在土壤环境中广泛存在及其潜在生态风险而受到越来越多的关注.然而,关于微塑料-PAHs复合污染对土壤生态系统的影响鲜有报道.选用聚乙烯(PE)/聚丙烯(PP)和菲(PHE)作为微塑料和PAHs的代表,进行为期300d的微宇宙... 详细信息

微塑料和多环芳烃(PAHs)因在土壤环境中广泛存在及其潜在生态风险而受到越来越多的关注.然而,关于微塑料-PAHs复合污染对土壤生态系统的影响鲜有报道.选用聚乙烯(PE)/聚丙烯(PP)和菲(PHE)作为微塑料和PAHs的代表,进行为期300d的微宇宙培养实验,利用土壤农业化学分析方法和16S扩增子测序技术研究PE/PP和PHE的单一和复合污染对土壤化学特性、酶活性和微生物群落(数量、结构、功能)的影响,分析PE/PP和PHE存在下土壤性质、酶活性和菌群的互作关系.结果表明,PE/PP和PHE的单一和复合污染对土壤pH值、有效磷(AP)和微生物(细菌、放线菌、霉菌)数量没有产生明显影响,但显著提高了荧光素二乙酸酯酶(FDAse)活性;PE、PP、PHE-PE和PHE-PP的添加显著增加了土壤有机质(SOM)含量和脲酶活性,PHE、PHEPE和PHE-PP显著增强了脱氢酶和磷酸酶活性及速效氮(AN)含量;PHE的添加对微生物群落影响不大,PE、PP、PHE-PE和PHE-PP对群落产生了一定的影响.PE/PP和PHE能够促进微生物产生能量、生长和繁殖,加快污染物的代谢/降解和细胞膜转运等功能.PE/PP和PHE引起的AN和SOM变化是影响土壤酶活性的关键因子,AN、AP和pH的改变是微生物数量增加的主要原因;微生物群落结构的改变与土壤化学性质、酶活性具有一定的相关性,其中SOM对菌群的影响达到了显著水平,土壤中不同碳源(PE/PP和PHE)的存在及菌与菌之间的互作关系也会影响微生物群落的组成.综上,PE/PP和PHE通过改变土壤化学性质、酶活性和微生物群落及其互作过程来促进菌群适应污染物胁迫.

关键词：微塑料菲(PHE) 土壤性质酶活性微生物群落

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应力加载对花岗岩粗糙裂隙渗透率影响规律

地球科学 2024年第5期49卷 1810-1820页

作者：那金谢康路袁可涵袁益龙油气地球化学与环境湖北省重点实验室(长江大学资源与环境学院) 湖北武汉430100 吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室吉林长春130021

本研究选取青海共和盆地干热岩靶区储热层印支期花岗岩为目标层,利用高压流体驱替实验装置开展岩心裂隙渗流-应力耦合下循环加卸载试验,分析应力加载过程对花岗岩粗糙裂隙渗透率影响规律,并通过数值模拟技术分析实验过程中花岗岩裂隙渗... 详细信息

本研究选取青海共和盆地干热岩靶区储热层印支期花岗岩为目标层,利用高压流体驱替实验装置开展岩心裂隙渗流-应力耦合下循环加卸载试验,分析应力加载过程对花岗岩粗糙裂隙渗透率影响规律,并通过数值模拟技术分析实验过程中花岗岩裂隙渗透率的演化特征.研究结果表明:(1)应力加载导致裂隙接触面产生变形,是影响裂隙渗流的主要因素,裂隙渗透率与围压呈负相关关系;(2)裂隙渗透率对不同应力加载模式敏感性存在差异;(3)在试验基础上得出数学经验公式,并通过数值模拟分析花岗岩裂隙通道内渗流演化规律,模拟结果同实验拟合较好.

关键词：花岗岩应力加载裂隙渗透率渗流-应力耦合数值模拟地热能源

附着生物汞甲基化及其对水环境甲基汞归趋的影响

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化学进展 2024年第5期36卷 771-782页

作者：陈哲向玉萍阴永光刘艳伟陈路锋梁勇王定勇蔡勇江汉大学环境与健康学院武汉430056 中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085 中国科学院生态环境研究中心环境纳米技术与健康效应实验室北京100085 西南大学资源环境学院重庆400715 美国佛罗里达国际大学化学与生物化学系迈阿密33199

汞是一种重要的全球性污染物。水环境是汞重要的汇,也是汞甲基化和生物累积最重要的场所。作为最重要的初级生产者之一,附着生物广泛存在于湖泊、湿地、溪流等水环境中。相较于底泥和水柱,附着生物具有增强的汞甲基化潜势,是水环境中甲... 详细信息

汞是一种重要的全球性污染物。水环境是汞重要的汇,也是汞甲基化和生物累积最重要的场所。作为最重要的初级生产者之一,附着生物广泛存在于湖泊、湿地、溪流等水环境中。相较于底泥和水柱,附着生物具有增强的汞甲基化潜势,是水环境中甲基汞的重要来源以及汞进入食物链的关键途经。附着生物具有多层次的微生物结构及功能复杂性,不同物种间的相互作用使其内部具有明显的氧化还原梯度,形成有利于汞甲基化的缺氧微环境。一方面,附着生物中的藻类和细菌可从周围水体中富集无机汞,为汞甲基化提供充足的底物。另一方面,附着生物中富含多种藻类、细菌等的代谢分泌物,其官能团(如巯基)可调控无机汞的赋存形态并增强其生物有效性。另外,不同微生物之间的代谢物共享可增强汞甲基化细菌的丰度和代谢活性,从而促进甲基汞的生成。附着生物中汞甲基化机制及生物累积的研究可为深入理解水环境中甲基汞的来源及归趋,准确评估汞污染与环境风险提供科学依据与数据支持。

关键词：汞甲基汞附着生物富集甲基化食物链

峡东寒武纪第二期三管缠绕形壳Anabarites ***的螺旋手性

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地质学报 2024年第7期98卷 2025-2040页

作者：彭佳欣赵晓芳郭俊锋强亚琴宋祖晨孙洁韩健长安大学地球科学与资源学院西部矿产资源与地质工程教育部重点实验室陕西西安710054 西北大学地质学系大陆动力学国家重点实验室陕西省早期生命与环境重点实验室陕西西安710069

在现生生物和化石记录中螺旋手性十分常见,然而,其发生机制一直悬而未决,尤其是寒武纪早期小壳化石。阿纳巴管类(anabaritids)是一类广布于寒武纪纽芬兰世地层中呈明显三辐射对称的管状化石,前人对该类化石中螺旋扭转属种的研究大多仅... 详细信息

在现生生物和化石记录中螺旋手性十分常见,然而,其发生机制一直悬而未决,尤其是寒武纪早期小壳化石。阿纳巴管类(anabaritids)是一类广布于寒武纪纽芬兰世地层中呈明显三辐射对称的管状化石,前人对该类化石中螺旋扭转属种的研究大多仅限于形态描述,其手性机制讨论甚少。本文依托湖北宜昌寒武系纽芬兰统岩家河组中111枚右手螺旋手性的小壳化石——Anabarites ***,探讨该类化石右手螺旋模式生长机制,认为螺旋扭转原因并非外部环境所致(水流变化、埋藏作用、科里奥利力),而应从生物自身因素(功能形态学、分子发育生物学)出发探究其固定的右旋不对称性机制。

关键词：螺旋手性功能形态学分子发育生物学 Anabarites cf.tripartitus 寒武系第二阶

缺陷诱导电子-金属载体相互作用加速固液界面Fenton反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 247-258页

作者：毛海舫刘洋许振民卞振锋上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 上海师范大学资源化学教育部重点实验室稀土功能材料上海市重点实验室上海200234

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电... 详细信息

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电子,因此电子是提升芬顿反应效率的关键.传统非均相催化剂由于表面“惰性”,限制了固液界面电子的传递,导致Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率处于较低的水平.因此设计一种具有高效界面电子传递性能的催化剂对提高芬顿反应效率至关重要.本文通过简易的酸处理法,成功合成了富含缺陷的NH_(2)-UiO-66(d-NU)材料,并将其用于水中有机污染物的去除.核磁共振氢谱(1H NMR)、热重分析(TG)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线吸收精细结构(EXAFS)等多种表征证明了酸处理诱导NH_(2)-UiO-66上缺陷结构的形成.光电流、电化学阻抗和时间分辨瞬态荧光光谱结果表明,缺陷结构的形成可有效促进光生电子-空穴的分离.与不含缺陷的NH_(2)-UiO-66(NU)相比,d-NU在光芬顿氧化过程中表现出更优的4-CP去除效率,其降解动力学速率常数是NU的11倍,极大地加速了4-CP的去除进程.实验及理论计算结果表明缺陷的形成破坏了Zr配位结构的几何对称性,导致Zr位点电荷密度的不对称分布.该不对称结构有利于Fe^(3+)富集到Zr-O簇上,并通过电子-金属-载体相互作用(EMSI)形成Zr‒O‒Fe桥键,促进催化剂固液界面电子的传输,提高催化剂界面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率.实际应用实验结果表明,在d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系中,环境水体中常见无机离子对4-CP的降解影响很小.同时,d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系能够对多种有机污染物保持较高的去除效率,且催化活性在经过10次循环后没有明显的衰减,说明d-NU具有较好的抗离子干扰性、降解多种污染物的普适性和结构稳定性.通过液相色谱-质谱监测确定了4-CP的降解途径,并通过毒理学模拟4-CP及其降解生成中间体的生物毒性,结果表明,4-CP降解过程中形成的中间体的综合毒性低于4-CP.综上,本研究揭示了MOF基芬顿催化剂中金属氧簇的配位关系对芬顿反应的作用机制,提出了富含缺陷的MOFs与Fe^(3+)之间电子转移的作用机制,为进一步开发高效芬顿催化剂提供了新思路.

关键词：缺陷 NH_(2)-UiO-66 三价铁还原电子-金属支撑作用芬顿反应

两个多酸基镧系(Eu、Tb)双膦酸酯配合物的合成、物化性质和太赫兹时域光谱

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无机化学学报 2024年第1期40卷 135-144页

作者：侯川兵李樱雨迟婧怡丁延王志强韩洪亮李杏茹金琼花首都师范大学资源环境与旅游学院北京100048 首都师范大学化学系北京100048 元素有机化学国家重点实验室(南开大学) 天津300071 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 中科院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍... 详细信息

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射、热重分析和太赫兹时域光谱对2个配合物的性质进行了表征,分析了配合物的晶体结构及分子间弱作用力,研究了配合物的发光等性能。单晶结构表明,配合物1是以Eu(Ⅲ)为中心、L为配体螯合形成的扭曲四方反棱柱结构。配合物2是以Tb(Ⅲ)为中心、L和H_(2)O为配体形成的扭曲单帽八面体结构。发光光谱表明配合物1和2所有的发射峰来源于金属内部的电荷迁移。此外,太赫兹时域光谱对配合物1和2的结构和发光的分析提供了帮助。

关键词：镧系配合物荧光光谱多金属氧酸盐太赫兹技术

核壳磁性胡桃醌分子印迹聚合物对核桃青皮中目标分子的选择性富集

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食品科学 2024年第18期45卷 40-47页

作者：热萨莱提·伊敏热阳古·阿布拉买买提·吐尔逊喀什大学化学与环境科学学院新疆新型功能材料化学重点实验室新疆喀什844000 喀什大学化学与环境科学学院新疆特色药食用植物资源化学重点实验室新疆喀什844000

本实验利用表面印迹技术,以氨基功能化Fe_(3)O_(4)纳米粒子为磁核,按胡桃醌、功能单体、交联剂物质的量比为1∶8∶40,采用一步法制备核壳磁性胡桃醌分子印迹聚合物(molecularly imprinted polymer,MIP)(Fe_(3)O_(4)-NH_(2)@MIP)。通过... 详细信息

本实验利用表面印迹技术,以氨基功能化Fe_(3)O_(4)纳米粒子为磁核,按胡桃醌、功能单体、交联剂物质的量比为1∶8∶40,采用一步法制备核壳磁性胡桃醌分子印迹聚合物(molecularly imprinted polymer,MIP)(Fe_(3)O_(4)-NH_(2)@MIP)。通过扫描电镜、透射电镜、傅里叶变换红外光谱等多种手段对材料的形貌、结构、磁强度等进行表征;通过动力学吸附、等温吸附实验探究聚合物的吸附性能。结果表明,在Fe_(3)O_(4)-NH_(2)表面成功包裹厚度约为75 nm的印迹层,形状为类球状,具有规则的晶体结构,饱和磁化强度为48.50 emu/g,在外加磁场的作用下5 s迅速得以分离;当吸附时间100 min、胡桃醌质量浓度为100μg/m L时,吸附性能较好,吸附量为32.89μg/mg,动力学吸附过程更接近准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,说明Fe_(3)O_(4)-NH_(2)@MIP可以高效地从核桃青皮提取液中分离富集胡桃醌。本研究对胡桃醌更多生物活性的开发以及拓展其在食品、药业等行业的应用具有一定的参考作用。

关键词：核桃青皮胡桃醌分子印迹聚合物磁相应性富集

含双硫脲基团分子钳在非极性溶剂中识别中性分子

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有机化学 2024年第1期44卷 277-281页

作者：陈珊陈志林胡琼蒙艳双黄悦陶萍芳卢丽如黄国保玉林师范学院化学与食品科学学院广西农产资源化学与生物技术重点实验室广西玉林537000

以蒽为原料,通过一系列有机反应高效合成了三种不同的含双硫脲基团的分子钳化合物,通过熔点,1H NMR,13C NMR和HRMS进行结构表征和确证,并采用荧光光谱法详细研究了分子钳在非极性环境下对几种中性分子的识别行为.测试结果表明,分子钳9,... 详细信息

以蒽为原料,通过一系列有机反应高效合成了三种不同的含双硫脲基团的分子钳化合物,通过熔点,1H NMR,13C NMR和HRMS进行结构表征和确证,并采用荧光光谱法详细研究了分子钳在非极性环境下对几种中性分子的识别行为.测试结果表明,分子钳9,10-二(3,5-三氟甲基苯基-硫脲)蒽(T-3)对几种客体分子有较好的识别能力.详细讨论了分子间氢键与多种C—H…π相互作用力在分子识别中的协同作用.

关键词：双硫脲分子钳合成识别中性分子

基于CdTe量子点荧光探针对稀土元素铕的快速检测

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化学研究与应用 2024年第5期36卷 955-961页

作者：赵文浩王蓉蓉何杨何文涛尚可霞河西学院医学院甘肃张掖734000 甘肃省河西走廊特色资源利用重点实验室甘肃张734000

铕(Eu)作为地球储备较少的稀土元素之一,在很多领域都有重要作用。本文通过一锅法合成了巯基乙酸修饰的CdTe量子点作为荧光探针,并基于稀土元素铕离子对于荧光探针的特异性猝灭作用,建立了水环境中对稀土元素铕离子的快速检测。在最佳... 详细信息

铕(Eu)作为地球储备较少的稀土元素之一,在很多领域都有重要作用。本文通过一锅法合成了巯基乙酸修饰的CdTe量子点作为荧光探针,并基于稀土元素铕离子对于荧光探针的特异性猝灭作用,建立了水环境中对稀土元素铕离子的快速检测。在最佳条件下,在49.97nmol·L^(-1)~1088.03nmol·L^(-1)的浓度的范围内,CdTe荧光探针猝灭强度与Eu^(3+)浓度呈现良好的线性关系,检出限为36.47nmol·L^(-1),相关系数为0.9992。该方法对水环境中Eu^(3+)检测中回收率为108.2%~112.4%,具有响应速度快、简单、特异性强、灵敏度高等突出优点。

关键词： CdTe量子点稀土元素铕荧光探针快速检测