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不凝性气体对纳米通道内水分子流动传热影响的分子动力学模拟

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物理学报 2024年第9期73卷 168-178页

作者：邢赫威陈占秀杨历苏瑶李源华呼和仓河北工业大学能源与环境工程学院天津300401

随着电子元件高性能化和小型化的发展,纳米通道内工质的流动传热问题受到了更多的关注.本文采用分子动力学模拟方法,模拟了300,325,350 K的纳米通道中流体的流动传热情况,工质为水,水中不凝性气体用氩气代替.结果表明:流动过程中,氩原... 详细信息

随着电子元件高性能化和小型化的发展,纳米通道内工质的流动传热问题受到了更多的关注.本文采用分子动力学模拟方法,模拟了300,325,350 K的纳米通道中流体的流动传热情况,工质为水,水中不凝性气体用氩气代替.结果表明:流动过程中,氩原子形成高势能团簇,随着温度升高,流体势能上升,团簇逐渐减小或消失;少量气体原子能够促进流动,而较多氩气会导致通道中心区域形成较大气体团簇而阻碍流动,同时,被加热的工质能显著减小流动阻力系数;近壁面区域流体温度高于中心区域,团簇内部原子活动更加剧烈,平均分子动能更大,温度更高;水的氢键结构可以促进纳米通道内的传热,氩原子会影响氢键数量,高温会破坏水分子形成的氢键网络,使努塞尔数下降.本研究分析了不凝性气体影响下微通道内水分子流动传热的机理,为电子设备的强化传热提供了理论指导.

关键词：分子动力学流动传热团簇纳米通道

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充分稳定和暴露的铜基异质结实现CO_(2)高效电还原制乙醇

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 216-225页

作者：蒋兴星赵雨昕孔艳孙建桔冯上照胡琪杨恒攀何传新深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518060

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,廉价易得的铜基催化剂被认为是电化学催化还原CO_(2)生成高附加值产物的理想催化剂之一,其中铜氧化物的存在是CO_(2)RR生成高附加值产物的关键.然而,CO_(2)RR过程是在负电位下进行的,当施加电位低于‒0.1 VRHE时,铜氧化物很容易被还原为金属态铜.因此,催化剂稳定氧化态铜的能力在保持连续、高效和稳定的CO_(2)RR产多碳产物性能中至关重要.本文将简单的O_(2)等离子体处理技术与静电纺丝技术相结合,合成了多孔碳纳米纤维负载的Cu/Cu_(x)O异质结催化剂,并考察了其催化CO_(2)RR的性能.在静电纺丝过程中,Cu-ZIF-8前驱体的加入使得热处理后的原丝纤维中形成了丰富的网络贯穿多孔结构,该结构有效地实现了铜纳米颗粒的均匀分散;随后,通过O_(2)等离子体处理技术,在碳纳米纤维中构建了大量的开放介孔,为CO_(2)的吸附和反应提供了有利环境,并使Cu/Cu_(x)O异质结位点暴露于反应界面.电化学性能测试结果表明,在400 mA cm^(‒2)电流密度下,独特的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点电催化还原CO_(2)生成乙醇的法拉第效率可达70.7%,该性能优于未经O_(2)等离子体处理的多孔铜纳米纤维.此外,高暴露的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点显著地增加实际参与反应的活性位点数量,经计算Cu/Cu_(x)O异质结CO_(2)RR产乙醇的质量活性高达8.4 A mg^(‒1),是目前报道生产乙醇的较高质量活性.多孔碳纳米纤维衬底不仅具有协同电子输运能力,而且在CO_(2)RR测试中施加的负电压有助于维持Cu/Cu_(x)O异质结构的稳定性,使其在高电流密度下能够保持长时间的催化稳定性.此外,本文利用原位拉曼光谱和红外光谱、有限元模拟及密度泛函理论计算等方法深入研究了Cu/Cu_(x)O异质结的催化机理.原位拉曼光谱和红外光谱表征结果证实了在CO_(2)RR过程中Cu_(x)O的动态稳定状态以及关键信号*CO和C‒C键的存在;理论计算表明,Cu/Cu_(x)O异质结的存在促进了关键中间体*CO的溢流,降低了C‒C耦合过程的反应能垒,从而提高了还原产物乙醇的产率.综上,本文成功地在多孔铜纳米纤维中引入氧化物物种,并优化了纤维孔结构.其表现出了较好的电催化还原CO_(2)性能,可高选择性生成乙醇,其独特的多孔碳纤维结构充分暴露了活性位点,实现了较高的质量活性.本文所采用的催化剂组分和微观结构的调控策略为提升电催化中催化剂稳定性和催化活性提供了有益的借鉴.

关键词：二氧化碳电还原 Cu/Cu_(x)O异质结开口孔结构质量活性乙醇

葡萄糖衍生多孔碳的表面电荷调控与电吸附Cd^(2+)性能

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材料导报 2024年第6期38卷 18-25页

作者：覃玲霜刘醒邓立波深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518055

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以... 详细信息

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以硫脲与硫粉为掺杂剂,通过高温碳化制备了S、N共掺杂的多孔碳材料。以所制备的碳材料为电极组装了CDI系统,测试了其电吸附Cd^(2+)的性能。以相同的电极材料组装的对称型CDI系统在1.2 V下对Cd^(2+)的吸附容量达到53 mg·g^(-1)。进一步研究发现,S、N掺杂使碳材料表面带有负电荷,因此,以其为阴极、电中性的商业活性炭YP-50F为阳极组装的非对称CDI系统的吸附容量达到88.37 mg·g^(-1),比对称体系高66.73%;而且经过七次吸-脱附循环后,容量保持率也由对称体系的62.2%提升至81.5%。通过XPS分析证明电极去除Cd^(2+)的机理为双电层与碳材料表面官能团络合的协同作用。本工作所开发的高性能多孔碳电极及非对称电极的匹配策略有望推动CDI技术在Cd^(2+)及其他重金属废水治理领域的应用。

关键词：电容去离子葡萄糖多孔碳镉离子表面电荷

基于比色法和表面增强拉曼光谱双传感系统检测水中的芘

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光谱学与光谱分析 2024年第1期44卷 95-102页

作者：邢海波郑博文李欣悦黄波涛向霄胡晓钧上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 上海市环境科学研究院上海200333

设计了一种基于AgNPs-AuNPs的核-卫星纳米结构检测水样中多环芳烃芘的比色和SERS双通道传感系统。首先将单巯基β-环糊精修饰到纳米金颗粒和纳米银颗粒的表面。受益于氧化态的四甲基联苯胺的触发,当体系中存在多环芳烃芘时,纳米颗粒会... 详细信息

设计了一种基于AgNPs-AuNPs的核-卫星纳米结构检测水样中多环芳烃芘的比色和SERS双通道传感系统。首先将单巯基β-环糊精修饰到纳米金颗粒和纳米银颗粒的表面。受益于氧化态的四甲基联苯胺的触发,当体系中存在多环芳烃芘时,纳米颗粒会自组装形成AgNPs-pyrene-AuNPs的核-卫星结构。芘分子在其中充当分子桥的作用,拉近纳米粒子距离,使得纳米粒子发生一定的聚集。所以芘分子的个数直接影响AgNPs-pyrene-AuNPs的核-卫星结构数量,使溶液颜色发生变化,能够通过目测法建立溶液颜色与芘浓度的关系;组装形成的的核-卫星结构具有非常丰富的“热点”而表现出较强的表面增强拉曼光谱(SERS)活性,可通过SERS方法实现芘分子的高灵敏高特异检测。此结构可通过比色法和SERS方法实现水中芘的高灵敏高特异性检测。该方法可以在25 min内快速完成微量芘的检测,比色法对芘的检出限为3.4μmol·L^(-1), SERS法的检出限为0.42μmol·L^(-1)。根据上述原理,基于AgNPs-PAHs-AuNPs核-卫星结构的SERS传感器可用来检测水样中的多种多环芳烃。这一双通道传感系统提供了一种检测水样中多环芳烃芘的新方法,并为开发多路复用的传感系统提供了新的思路。

关键词：多环芳烃芘比色法表面增强拉曼光谱双系统

基于纸基微流控的荧光技术在环境检测中的应用

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同济大学学报（自然科学版） 2024年第3期52卷 446-453页

作者：李卓孟爽杨圆圆同济大学环境科学与工程学院上海200092

微流控纸基分析器件(microfluidic paper-based analysisdevice,μ-PADs)凭借成本低廉、绿色环保的优点,在环境检测与分析化学等领域得到广泛的关注。基于纸基微流控的荧光检测技术灵敏度高、易于操作,在现场快速检测方面具有独特的优势... 详细信息

微流控纸基分析器件(microfluidic paper-based analysisdevice,μ-PADs)凭借成本低廉、绿色环保的优点,在环境检测与分析化学等领域得到广泛的关注。基于纸基微流控的荧光检测技术灵敏度高、易于操作,在现场快速检测方面具有独特的优势,近年来国内外研究者在这一领域的探索日益深入。介绍了μ-PADs的制作方法,探讨了荧光传导机制,并对基于μ-PADs的荧光检测技术在环境污染物检测的研究现状和应用潜力进行了分析总结,同时对其未来发展方向进行了展望。

关键词：传感器纸基微流控技术荧光检测环境污染物

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室内微风扰动下墙面霉斑表面扩散范围研究

中国环境科学 2024年第6期44卷 3091-3099页

作者：陈禹竹杨自力吴杰屈诚汪先钰刘雪琳张钧翔东华大学环境科学与工程学院上海201620

为明确室内微风气流扰动下,发霉墙壁霉菌污染物的表面扩散范围大小与变化规律,基于模拟试验法设计了发霉建材霉菌释放实验台,以室内墙面最常见的抹灰石膏类建材为对象,探究了在室内常见气流条件变化范围内,即不同气流速度(0.2~1.0m/s)... 详细信息

为明确室内微风气流扰动下,发霉墙壁霉菌污染物的表面扩散范围大小与变化规律,基于模拟试验法设计了发霉建材霉菌释放实验台,以室内墙面最常见的抹灰石膏类建材为对象,探究了在室内常见气流条件变化范围内,即不同气流速度(0.2~1.0m/s)、气流角度(0°~90°)､温度(18~30℃)､相对湿度(35%~75%),发霉墙壁表面霉斑的表面扩散范围与规律.结果表明:即使受室内气流的短时(10min)扰动,墙壁表面霉斑也具有较强的污染扩散性,其扩散范围可达原始霉斑自身直径的29倍,扩散区被严重污染,其霉菌浓度可达10CFU/cm^(2).霉斑表面扩散范围随气流相对湿度的降低、风速的增加、气流与墙壁夹角的降低而显著增大,但受气流温度的影响微弱.层次分析结果显示,各微风气流条件对霉斑扩散范围的影响权重排序为:气流速度(38.65%)>相对湿度(30.70%)>气流角度(30.65%),温度对霉菌污染物释放无影响.研究结果可为减缓室内霉斑的扩张性污染提供参考.

关键词：霉菌污染建筑环境室内墙面气流工况

好氧颗粒污泥中硫酸化多糖的生成、提取及表征

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中国环境科学 2024年第6期44卷 3160-3166页

作者：魏子涵卢毅鹏高品东华大学环境科学与工程学院上海201620

以厌氧颗粒污泥作为接种污泥,在序批式活性污泥反应器(SBR)中驯化培养好氧颗粒污泥,通过好氧颗粒污泥胞外聚合物(EPS)提取和硫酸化多糖纯化方法的优化,探究好氧颗粒污泥SBR反应器中硫酸化多糖的生成变化.结果表明,好氧颗粒污泥SBR反应... 详细信息

以厌氧颗粒污泥作为接种污泥,在序批式活性污泥反应器(SBR)中驯化培养好氧颗粒污泥,通过好氧颗粒污泥胞外聚合物(EPS)提取和硫酸化多糖纯化方法的优化,探究好氧颗粒污泥SBR反应器中硫酸化多糖的生成变化.结果表明,好氧颗粒污泥SBR反应器运行效果稳定,对污水COD、NH_(4)^(+)-N、TN和TP的去除效果分别可达90%、97%、70%和93%以上.采用超声、水浴和碱处理的组合方法可有效地提取好氧颗粒污泥EPS和硫酸化多糖,经脱蛋白纯化后,硫酸化多糖可达56.6mg/g EPS,约为接种厌氧颗粒污泥中硫酸化多糖含量的1.4倍,表明好氧颗粒污泥有助于生成硫酸化多糖,为污水污泥有机质的高值转化和资源化提供了一种有效途径.

关键词：好氧颗粒污泥硫酸化多糖胞外聚合物污水资源化

锌阳极氮掺杂多孔碳表面功能层设计及可逆性研究

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材料导报 2024年第6期38卷 49-54页

作者：陈京健徐能能芦拓魏群山东华大学环境科学与工程学院上海201600

锌阳极因枝晶生长、析氢、形变和钝化等挑战,成为限制锌空气电池充放电循环性能的关键因素。本工作以聚季铵盐为碳源和氮源,通过硬模板法制备出具有丰富介孔结构的碳材料,并将其作为锌阳极的表面功能层(N-MC@Zn)。其中,N-MC@Zn的比表面... 详细信息

锌阳极因枝晶生长、析氢、形变和钝化等挑战,成为限制锌空气电池充放电循环性能的关键因素。本工作以聚季铵盐为碳源和氮源,通过硬模板法制备出具有丰富介孔结构的碳材料,并将其作为锌阳极的表面功能层(N-MC@Zn)。其中,N-MC@Zn的比表面积高达590.06 m^(2)·g^(-1),平均孔径为22 nm。研究表明,锌阳极表面构建氮掺杂的多孔碳功能层,在一定程度上有效缓解了上述寄生反应带来的负面影响。特别是多孔碳涂层丰富的孔隙为锌沉积/剥离提供了缓冲区,极大提高了锌离子的沉积动力学,稳定了其沉积/剥离过程,缓解了锌阳极的析氢腐蚀;此外,多孔碳涂层内的各向异性避免了尖端效应,抑制了枝晶生长。基于上述优势,N-MC@Zn表现出优异的充放电稳定性(140 h, 700次循环)、倍率充放电特性(0.5C~10C)以及放电容量。以上结果表明,多孔碳材料可作为高性能锌阳极功能层材料,为锌阳极涂层设计领域提供了新的视角。

关键词：锌阳极介孔碳表面改性锌枝晶锌空气电池

聚乙烯醇基凝胶电解质的制备及在储能器件中的应用

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材料导报 2024年第8期38卷 57-67页

作者：钮政罗希徐能能陈刚乔锦丽东华大学环境科学与工程学院上海201600

由于在电化学能源存贮与转化器件中所展现出的巨大潜在应用前景,固态聚合物电解质膜的开发受到研究界的广泛关注。基于柔性储能与转换器件的发展,以聚乙烯醇(Polyvinyl alcohol, PVA)为基体的凝胶聚合物电解质(Gel polymer electrolytes... 详细信息

由于在电化学能源存贮与转化器件中所展现出的巨大潜在应用前景,固态聚合物电解质膜的开发受到研究界的广泛关注。基于柔性储能与转换器件的发展,以聚乙烯醇(Polyvinyl alcohol, PVA)为基体的凝胶聚合物电解质(Gel polymer electrolytes, GPEs)因亲水性强,无毒,良好的兼容性以及优异的化学稳定性,是当前研究较多的理想电解质材料。本文从PVA基水凝胶电解质的制备合成原理、方法和性能表征出发,总结和讨论了其基本物理特性和电化学性能,并就PVA基水凝胶电解质在超级电容器、柔性锌空电池、锂离子电池以及太阳能水热电池中的研究和应用进展进行了综述,并对其在该领域未来的发展做出展望。

关键词：聚乙烯醇凝胶聚合物电解质交联方式柔性储能转化器件