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重质油高温快速热解自动反应网络的动力学建模

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化工学报 2024年第7期75卷 2644-2655页

作者：姚宏哲黄飞宇杨松钟梅代正华新疆大学化工学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017 华东理工大学资源与环境工程学院上海市煤气化工程技术研究中心上海200237

重质油高温快速热解过程模型对提高产品收率、附加值及降低能耗具有重要意义。利用自动反应网络生成器RMG(reaction mechanism generator)构建重质油高温快速热解的机理模型。选择了分步构建方法,最终合并的模型包含230种物质和1468个... 详细信息

重质油高温快速热解过程模型对提高产品收率、附加值及降低能耗具有重要意义。利用自动反应网络生成器RMG(reaction mechanism generator)构建重质油高温快速热解的机理模型。选择了分步构建方法,最终合并的模型包含230种物质和1468个反应。采用高频炉对二十烷、十氢萘、乙苯和不同质量比例混合物(二十烷、乙苯和十氢萘)进行快速热解实验验证,结果表明:机理模型可准确模拟出重质油高温快速热解主要气体产物生成结果,当重质油中链烷烃含量较多时和芳烃含量较多时,分别控制温度在1300℃左右和800℃左右有利于乙烯的生产。

关键词：重质油高温快速热解自动反应网络生成器高频炉

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热解预处理对昭通褐煤润湿性的影响机制

煤炭转化 2024年第1期47卷 10-18页

作者：王成勇安倩王市委张谌虎杨建发六盘水师范学院矿业与机械工程学院贵州六盘水553004 中国矿业大学国家煤加工与洁净化工程技术研究中心江苏徐州221116

褐煤的强亲水性为其加工和利用造成了许多不利影响,热解预处理是调控褐煤润湿性的有效方法之一。采用工业分析、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和接触角测量探究了热解预处理对褐煤润湿性的影响机制。热解预处理的温度分别为... 详细信息

褐煤的强亲水性为其加工和利用造成了许多不利影响,热解预处理是调控褐煤润湿性的有效方法之一。采用工业分析、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和接触角测量探究了热解预处理对褐煤润湿性的影响机制。热解预处理的温度分别为200℃,300℃,400℃和500℃,时间分别为30 min,60 min,90 min和120 min。结果表明:热解预处理改变了褐煤的化学结构和组成,显著影响了褐煤的润湿性。褐煤的羧基在200℃时开始裂解逸出,并在300℃时基本消失;褐煤的酯基在300℃时开始裂解逸出,并在400℃时基本消失;而褐煤的C—O(醚键、酚和醇)的热稳定性较好,热解预处理后其相对含量略微增加;褐煤的芳碳率随着热解温度和时间的增加而增大,且芳香核尺寸在300℃时开始增大。如果使用热解预处理来减弱褐煤的亲水性,则应确保在较低温度下有足够的热解时间来去除褐煤的含氧官能团,而在较高温度下应使用较短的时间来防止褐煤的有机质过度损失。在300℃(120 min)或400℃(30 min)热解条件下,褐煤的亲水性含氧官能团(羧基或酯基)裂解逸出,且疏水性芳香核尺寸增大,从而使其亲水性显著减弱,接触角由原煤的44.00°分别增大为87.50°和85.75°。然而,在400℃(热解时间大于30 min)和500℃条件下,褐煤的有机质过度损失,导致矿物质或无机质的相对含量增加,使其亲水性仍然较强。

关键词：褐煤润湿性热解预处理化学结构含氧官能团

原料和热解温度对生物油分子蒸馏分离特性的影响

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农业工程学报 2024年第7期40卷 260-268页

作者：孙志景易维明张德俐林鹏张奇马瑞朱玲君山东理工大学农业工程与食品科学学院淄博255000 山东省清洁能源工程技术研究中心淄博255000 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室杭州310027

针对生物油组分复杂,难以直接应用的问题,该研究开展了不同生物油的分子蒸馏馏分分布规律的研究,并考察了不同原料和温度对生物油分子蒸馏分离特性的影响。热解液化试验结果表明,生物油组分以酸、醛、酮、酚、糖为主。随着热解温度的升... 详细信息

针对生物油组分复杂,难以直接应用的问题,该研究开展了不同生物油的分子蒸馏馏分分布规律的研究,并考察了不同原料和温度对生物油分子蒸馏分离特性的影响。热解液化试验结果表明,生物油组分以酸、醛、酮、酚、糖为主。随着热解温度的升高,松木生物油中轻质组分产率由21%不断降低至11%,而秸秆生物油中轻质组分产率稳定在20%左右。高温生物油各组分的平均分子自由程两极化程度加强,600℃制备轻质油蒸出比例最高,可以达到92%(松木)和86%(秸秆)。酚类化合物中酚羟基的数量可以影响其分离特性,较高的热解温度促进了酚羟基的产生,从而使酚类物质从蒸出部分(distillation fraction,DF)向残留部分(residual fraction,RF)中转移。分子蒸馏技术能够实现对不同生物油的有效分离,得到的DF中主要包含酸、酮和小分子酚类,RF则以糖和大分子酚为主,除了羟乙醛和苯并呋喃等化合物外,生物油中的大部分化合物的富集程度都可以达到90%以上。该研究可为快速热解生物油的分离及其后续提质研究提供一定的参考。

关键词：生物油热解分子蒸馏分离特性生物质

内在矿物质对褐煤加氢热解过程中氮迁移的影响

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煤炭科学技术 2024年第5期52卷 335-344页

作者：郑盼盼杜玉杰王永刚林雄超汪心想耿耿左孟迪河南省化工研究所有限责任公司河南郑州450052 河南省科学院质量检验与分析测试研究中心河南郑州450046 中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

阐明内在矿物质对褐煤加氢热解过程中氮迁移的影响对建立褐煤梯级利用过程中含氮物质污染控制方法,实现褐煤的清洁高效利用具有十分重要的指导意义。研究采用固定床反应器进行胜利褐煤加氢热解试验,考察0.1~3 MPa下内在矿物质对煤中氮... 详细信息

阐明内在矿物质对褐煤加氢热解过程中氮迁移的影响对建立褐煤梯级利用过程中含氮物质污染控制方法,实现褐煤的清洁高效利用具有十分重要的指导意义。研究采用固定床反应器进行胜利褐煤加氢热解试验,考察0.1~3 MPa下内在矿物质对煤中氮向热解产物NH_(3)、HCN、N_(2)、焦油氮和半焦氮中迁移的影响以及半焦中氮官能团生成的影响。分别采用紫外分光光度计、气相色谱仪和元素分析仪分析气相中的NH_(3)、HCN、N_(2)以及焦油氮和半焦氮,采用X光电子能谱仪(XPS)表征半焦中的氮官能团。结果表明:胜利褐煤加氢热解过程中,内在矿物质催化煤中氮向NH_(3)和N_(2)迁移;内在矿物质对煤中氮向HCN迁移的影响受热解压力影响,压力为0.1 MPa时,内在矿物质明显阻碍煤中氮向HCN迁移,而压力为1~3 MPa时,内在矿物质基本不影响煤中氮向HCN迁移;内在矿物质阻碍煤中氮向半焦氮和焦油氮迁移;这是由于加氢热解过程中,内在矿物质降低煤热解反应的活化能,致使更多的自由基攻击煤中的含氮杂环,使较多的含氮杂环分解转化为了NH_(3)、N_(2)和HCN;热解反应活化能的降低促进了挥发分生成的增加,延长了挥发分从反应器中析出的时间,加强了挥发分的二次反应,进而促使挥发分中HCN和焦油氮发生二次反应生成NH_(3)。半焦中存在的内在矿物质提高了新生半焦的反应性,加速了半焦与吸附在半焦上的H的反应,促进新生半焦二次反应生成NH_(3)和N_(2)。内在矿物质促进热解半焦中吡啶型氮的生成而抑制半焦中季氮的生成。内在矿物质对褐煤加氢热解过程中氮迁移影响的研究结果将为褐煤的清洁高效利用技术的发展提供基础数据和技术支撑。

关键词：褐煤加氢热解氮迁移矿物质氮官能团

生物炭热解温度对TiO_(2)/生物炭复合材料光催化降解甲基橙的影响

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化工新型材料 2024年第9期52卷 180-188页

作者：梁胜容安明泽夏赛男覃毅雪徐国敏贵州大学材料与冶金学院贵阳550025 贵州省材料产业技术研究院贵阳550022 国家复合改性聚合物材料工程技术研究中心贵阳550014

以热解法制备不同温度的玉米秸秆生物炭(BC-i)(i=400℃、500℃、600℃、700℃、800℃和900℃),并通过超声辅助真空浸渍法制备了一系列TiO_(2)/生物炭复合材料(TBC-i)。结果表明:TBC-i光催化活性的提高可归因于生物炭良好的结构特性、BC... 详细信息

以热解法制备不同温度的玉米秸秆生物炭(BC-i)(i=400℃、500℃、600℃、700℃、800℃和900℃),并通过超声辅助真空浸渍法制备了一系列TiO_(2)/生物炭复合材料(TBC-i)。结果表明:TBC-i光催化活性的提高可归因于生物炭良好的结构特性、BC与TiO_(2)之间增强的化学相互作用以及促进的光生电子-空穴的分离和转移效率。TBC-i的光催化活性均高于纯TiO_(2),TBC-800表现出最佳的光催化活性,在催化剂投加量为7g/L时,TBC-800催化剂经模拟日光照射270min后对50mg/L MO的去除率为93.02%。TBC-i复合材料的制备在一定程度上为模拟有机污染物在太阳光下的降解提供了思路。

关键词： TiO_(2)/生物炭复合材料生物炭热解温度甲基橙光催化降解

含钙添加剂处理下不同秸秆腐解产物可溶性有机质三维荧光特征变化

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光谱学与光谱分析 2024年第1期44卷 118-124页

作者：夏明明刘佳吴萌樊剑波刘晓利陈玲马昕伶李忠佩刘明中国科学院南京土壤研究所/土壤与农业可持续发展国家重点实验室江苏南京210008 中国科学院大学北京100049 江西省农业科学院土壤肥料与资源环境研究所/国家红壤改良工程技术研究中心江西南昌330200

秸秆是优质的有机资源,研究含钙添加剂种类及添加量对不同秸秆腐解产物可溶性有机物(DOM)组成性质差异,可为秸秆高效腐熟利用提供理论依据和技术参考。以花生秸秆和水稻秸秆为供试物料,通过添加不同含钙添加剂草酸钙(CaC_(2)O_(4))和氢... 详细信息

秸秆是优质的有机资源,研究含钙添加剂种类及添加量对不同秸秆腐解产物可溶性有机物(DOM)组成性质差异,可为秸秆高效腐熟利用提供理论依据和技术参考。以花生秸秆和水稻秸秆为供试物料,通过添加不同含钙添加剂草酸钙(CaC_(2)O_(4))和氢氧化钙[Ca(OH)_(2)]及不同添加量(4%、 8%),进行秸秆腐解试验。测定腐解产物养分含量,并利用三维荧光光谱(3DEEM)技术和平行因子方法(PARAFAC)探究秸秆腐解产物DOM的化学组成变化特征。结果表明:(1)总体上,草酸钙处理的秸秆腐解物总碳含量显著大于氢氧化钙处理;高量添加剂处理的秸秆腐解产物总碳含量小于低量处理;花生秸秆腐解产物的总氮、总磷和总钾高于水稻秸秆腐解产物。(2)通过3DEEM-PARAFAC方法分析腐解产物DOM组成,共识别出类胡敏酸(C1)、类胡敏酸(C2)和类色氨酸(C3)三种荧光组分;不同添加剂类型、添加量和不同秸秆类型对腐解产物DOM荧光组分的影响较为复杂,没有明显规律,但是总体上氢氧化钙处理的秸秆腐解产物DOM的C1和C2组分比例大于草酸钙处理,而草酸钙处理的秸秆腐解产物DOM的C3组分比例显著高于氢氧化钙处理;秸秆腐解产物DOM中组分C1、 C2与组分C3呈显著负相关;组分C2含量与总碳含量呈显著负相关。(3)氢氧化钙处理的秸秆腐解产物DOM的腐殖化指数(HIX)明显高于草酸钙处理,而草酸钙处理的秸秆腐解产物DOM生物源指数(BIX)明显高于氢氧化钙处理;高量草酸钙处理秸秆腐解产物DOM主要来自于微生物的转化,而其他处理DOM来自于微生物转化和陆生植物;不同添加量处理下秸秆腐解产物DOM的荧光指数没有明显变化规律;花生秸秆腐解产物DOM的HIX、 BIX和荧光指数(McKnight index)均高于水稻秸秆;秸秆腐解产物DOM中McKnight和HIX呈显著负相关,和BIX间呈极显著正相关,而秸秆腐解产物DOM中BIX和总碳含量呈显著正相关。上述结果表明,氢氧化钙可以促进秸秆腐解以及腐解产物的腐殖化,其中高量氢氧化钙处理的花生秸秆效果较好。

关键词：含钙添加剂秸秆可溶性有机物三维荧光平行因子分析

HZSM-5分子筛催化木质素热解制芳烃研究进展

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化工进展 2024年

作者：万震王绍庆李志合赵天生宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室山东理工大学农业工程与食品科学学院山东省清洁能源工程技术研究中心

芳烃是重要的有机化工产品原料，也是汽油的重要混合组分，传统来自石油路线。石油的持续消耗与日渐枯竭迫使人们寻求从可再生生物质资源路线获取芳烃。生物质中的木质素具有丰富的芳香结构组成，是生产芳烃的潜在原料。HZSM-5分子筛催... 详细信息

芳烃是重要的有机化工产品原料，也是汽油的重要混合组分，传统来自石油路线。石油的持续消耗与日渐枯竭迫使人们寻求从可再生生物质资源路线获取芳烃。生物质中的木质素具有丰富的芳香结构组成，是生产芳烃的潜在原料。HZSM-5分子筛催化木质素热解转化制芳烃受到关注，然而存在产物选择性差、催化剂易积炭失活等问题。本文分析了HZSM-5理化特性、反应条件对芳烃产物分布影响；综述了金属改性、脱硅改性、复合介孔催化剂、辅助催化等改性方式，通过调变催化剂的酸性、孔道、传质扩散等，从而提高了生物油产物中单环芳烃的分布以及催化剂的稳定性。提出了该催化热解转化过程研究的未来方向，如根据目标芳烃产物选择HZSM-5改性策略、深入揭示其催化作用和积炭机理等。

关键词： HZSM-5 改性辅助催化木质素热解芳烃

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农业生物质废弃物转化功能材料的研究进展

环境科学 2024年第7期45卷 4332-4351页

作者：林彦萍任源王晓娥王佳高影王延臣杨晓东吉林工程技术师范学院生物质功能材料交叉学科研究院长春130052 吉林省秸秆基功能材料重点实验室长春130052 长春市黑土地保护监测中心长春130062 吉林工程技术师范学院生物与食品工程学院长春130052 吉林工程技术师范学院机械与车辆工程学院长春130052

农业生物质废弃物的数量正在迅速增加,导致许多环境和治理问题.因此,将农业生物质废弃物回收利用并增值应用越来越受到关注.近些年农业生物质废弃物利用和衍生功能材料的研究进展主要包括以下两个方面:(1)提取天然聚合物并增值应用;(2)... 详细信息

农业生物质废弃物的数量正在迅速增加,导致许多环境和治理问题.因此,将农业生物质废弃物回收利用并增值应用越来越受到关注.近些年农业生物质废弃物利用和衍生功能材料的研究进展主要包括以下两个方面:(1)提取天然聚合物并增值应用;(2)直接制备新型碳基材料,包括吸附、催化、储能电极和复合功能材料等.农业生物质废弃物转化功能材料已逐步实现且应用范围广泛;未来的研究需要评估农业生物质废弃物衍生产品的质量和安全性,并开发高度可行且具有成本效益的生物质废弃物转化方法,以期实现规模化工业生产.

关键词：农业生物质废弃物回收功能材料吸附材料催化材料储能电极材料复合材料研究进展

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西湾煤焦在加压条件下的气化反应试验研究

煤炭转化 2024年

作者：黄勇刘丹刘巧霞刘彪王鹏伟兰伟伟陕西延长石油(集团)有限责任公司碳氢高效利用技术研究中心石油和化工行业化石碳氢资源高效利用工程研究中心

为了阐明加压、多种气化剂共存条件下西湾煤焦的气化反应规律，考察不同热解制备与气化条件对气化过程中碳转化率与气体组分的影响，指导接近工业化热解-气化一体化反应器的设计与优化。考察不同热解温度（600 ℃～900 ℃）、升温速率（... 详细信息

为了阐明加压、多种气化剂共存条件下西湾煤焦的气化反应规律，考察不同热解制备与气化条件对气化过程中碳转化率与气体组分的影响，指导接近工业化热解-气化一体化反应器的设计与优化。考察不同热解温度（600 ℃～900 ℃）、升温速率（10 ℃/min～40 ℃/min）、停留时间（10 min～40 min）及气化温度（900 ℃～1100 ℃）、气化压力（常压～4.0 MPa）、气氛(100% CO2，50% CO2+50% H2O，100% H2O等)对西湾煤焦加压气化特性影响。结果表明：在升温速率为20 ℃/min、气化温度为1000 ℃、反应气氛为100% CO2的条件下，加压可以减缓挥发分的析出与扩散速率，自由基分子相互作用发生缩聚、交联等反应，降低气化反应速率；同时增大气化剂浓度，增加与煤焦表面碳分子的碰撞机率，提高气化反应活性，西湾煤焦的碳转化率由常压的95.15%减小至4.0 MPa的78.22%。受较高水蒸气分压抑制石墨化进程，及气化剂的分解程度与分子结构对反应速率的影响，加压条件下的水蒸气气化活性高于二氧化碳气氛。与100% CO2气氛相比，100% H2O气氛下煤焦的碳转化率最大达到95.12%，增加约13.5%。

关键词：热解条件气化条件加压气化产品性质动力学