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钛副族金属氧化物催化合成气转化性能的研究

燃料化学学报 2022年第5期50卷 591-600页

作者：杨世诚朱万胜马书启薛晓晓张玉龙孙琦河南理工大学河南省煤炭绿色转化重点实验室河南焦作454000

将超临界法制备的钛副族纳米金属氧化物(TiO_(2)、ZrO_(2)、HfO_(2))分别与ZSM-5分子筛和石英砂混合得到双功能催化剂(Ti/HZ、Zr/HZ、Hf/HZ)和金属氧化物催化剂(Ti/Si、Zr/Si、Hf/Si)。研究了金属氧化物的晶体结构、表面氧空位和合成气... 详细信息

将超临界法制备的钛副族纳米金属氧化物(TiO_(2)、ZrO_(2)、HfO_(2))分别与ZSM-5分子筛和石英砂混合得到双功能催化剂(Ti/HZ、Zr/HZ、Hf/HZ)和金属氧化物催化剂(Ti/Si、Zr/Si、Hf/Si)。研究了金属氧化物的晶体结构、表面氧空位和合成气吸附性能对金属氧化物催化剂和双功能催化剂催化CO加氢性能的影响。结果表明,双功能催化剂可以直接催化合成气制芳烃。金属氧化物表面氧空位浓度、氧空位电子性质和金属氧化物的H/C比(CO和H_(2)吸附量之比)共同决定着金属氧化物表面中间体产物的种类。ZrO_(2)表面的碳氢氧(CH_(x)O^(*))中间体产物有利于Zr/HZ获得芳烃高选择性(71.15%),而TiO_(2)和HfO_(2)中的CH_(3)^(*)则导致Ti/HZ和Hf/HZ的催化产物CH_(4)选择性较高。

关键词：钛副族金属氧化物氧空位合成气双功能催化剂芳烃

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煤沥青热解炭的制备及储钠性能研究

煤炭转化 2023年第5期46卷 42-52页

作者：陈林张兆华康伟伟张亚飞张传祥河南理工大学化学化工学院河南焦作454003 河南理工大学河南省煤炭绿色转化重点实验室河南焦作454000 宁波绿动燃料电池有限公司浙江宁波315300 河南理工大学煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454000

煤沥青是一种原料来源丰富且含碳量高的钠离子电池碳负极材料。以煤沥青为碳源,通过炭化法制得热解炭,利用XRD,SEM,Raman光谱等表征技术,系统研究了不同炭化温度(600℃~1400℃)对煤沥青热解炭微观结构的影响规律。利用恒流充放电等测试... 详细信息

煤沥青是一种原料来源丰富且含碳量高的钠离子电池碳负极材料。以煤沥青为碳源,通过炭化法制得热解炭,利用XRD,SEM,Raman光谱等表征技术,系统研究了不同炭化温度(600℃~1400℃)对煤沥青热解炭微观结构的影响规律。利用恒流充放电等测试,探究热解炭作为钠离子电池负极材料时的电化学性能,阐明“温度—结构—储钠性能”间的构效关系。结果表明:1000℃是热解炭微观结构从无序向有序发展的转折点;当温度低于1000℃时,热解炭为不规则的块状结构且表面平整光滑,未出现石墨微晶,具有较大的层间距和较高的无序度;当温度为800℃时,热解炭具有最大的层间距(d_(002)=0.3541 nm)和最高的无序度(I_(D)/I_(G)=2.57),其作为钠离子电池负极材料时,0.05 A/g电流密度下的可逆容量为177.0 mAh/g,首次库伦效率为73.87%,具有较好的倍率性能;当温度高于1000℃时,石墨碳层生长和堆叠的速度迅速加快,石墨化程度增加,层间距减小,同时表面缺陷程度降低,Na^(+)吸附位点减少,不利于储钠,热解炭具有较低的可逆容量(小于100 mAh/g)。

关键词：煤沥青钠离子电池负极材料电化学性能软碳

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褐煤基硬炭微观结构调控及其储钠特性

煤炭学报 2024年第4期49卷 2086-2098页

作者：邢宝林徐巧妙曾会会冯来宏张传祥黄光许韩学锋康伟伟屈笑笑程松河南理工大学化学化工学院河南焦作454003 河南省煤炭绿色转化重点实验室河南焦作454003 煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454003 华能煤炭技术研究有限公司北京100000

煤炭的多元化清洁高值利用对促进我国煤炭工业低碳可持续发展具有重要作用,而煤的材料化是提升煤炭清洁高效利用水平的重要途径之一。充分利用褐煤含芳环结构、原生孔隙发达、表面活性基团丰富等特点,通过高温炭化(1000~1600℃)处理华... 详细信息

煤炭的多元化清洁高值利用对促进我国煤炭工业低碳可持续发展具有重要作用,而煤的材料化是提升煤炭清洁高效利用水平的重要途径之一。充分利用褐煤含芳环结构、原生孔隙发达、表面活性基团丰富等特点,通过高温炭化(1000~1600℃)处理华亭褐煤制备出褐煤基硬炭,探究褐煤基硬炭中类石墨微晶、无定形碳与纳米孔及表面官能团等缺陷结构在高温炭化过程中的形成机制与演变规律,揭示炭化温度对煤基硬炭微观结构的影响,并通过恒电流充放电、恒电流间歇滴定及循环伏安测试等研究不同褐煤基硬炭用作钠离子电池负极材料的电化学性能,探索微观结构对负极材料电化学储钠性能的影响机制及褐煤基硬炭的电化学储钠机理。研究表明,通过调节炭化温度可实现对褐煤基硬炭中类石墨微晶、无定形碳、纳米孔、含氧/含氮官能团等缺陷结构的调控。当炭化温度为1400℃时,所制褐煤基硬炭LHC-1400富含合理层间距(0.371 nm)的类石墨微晶,兼有适宜含量的无定形碳和纳米孔等缺陷结构,其比表面积为4.92 m^(2)/g,且含有C—O、C=O、O—C=O及吡啶氮、吡咯氮、石墨氮等含氧/含氮官能团。该硬炭用作钠离子电池负极材料的可逆容量达275 mAh/g,且在0.2 A/g电流密度下可逆容量为111 mAh/g,经200次循环后容量保持率仍可达96%,展现出良好的倍率性能和循环稳定性。褐煤基硬炭优异的储钠性能与其不同微观结构所发挥的功能与作用密切相关。硬炭中合理层间距的类石墨微晶可为Na^(+)的快速嵌入/脱出提供传输通道,以插层储钠来提供容量;硬炭中的无定形碳、开放的纳米孔和含氧/含氮等缺陷结构可为Na^(+)存储提供足够的活性位点,以吸附储钠来贡献容量;而硬炭中少量封闭孔则可为Na^(+)的存储提供足够的空间,以填充储钠来提供容量。褐煤基硬炭中“吸附-插层-填充”3种储钠方式相互协同,最终实现其高效的电化学储能。

关键词：褐煤基硬炭储钠性能微观结构调控钠离子电池负极材料

UCG污染物苯酚在PRB中穿透行为及数值反演

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洁净煤技术 2024年第5期30卷 155-161页

作者：王凡徐冰谌伦建李从强邢宝林苏发强河南理工大学化学化工学院河南省煤炭绿色转化重点实验室河南焦作454003 煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454003 河南理工大学能源科学与工程学院河南焦作454003

煤炭地下气化(UCG)是集煤炭开发、转化为一体的煤炭清洁利用技术,但地下水污染风险已成为限制其推广应用的主要瓶颈之一。以有井式UCG为背景,以苯酚溶液为模拟UCG污染水,分别以砂、砂与有机膨润土和砂与活性炭混合材料构建模拟渗透反应... 详细信息

煤炭地下气化(UCG)是集煤炭开发、转化为一体的煤炭清洁利用技术,但地下水污染风险已成为限制其推广应用的主要瓶颈之一。以有井式UCG为背景,以苯酚溶液为模拟UCG污染水,分别以砂、砂与有机膨润土和砂与活性炭混合材料构建模拟渗透反应墙(PRB)试验系统,利用有限元法和Python科学计算库NumPy及SciPy构建数值反演程序,研究苯酚在PRB中穿透现象。发现:①对充填砂和有机膨润土的PRB,随砂和有机膨润土质量比增加,扩散系数D和渗流速度q增大,弥散度λ和延迟因子R减小;对充填砂和活性炭的PRB,随砂和活性炭质量比增加,扩散系数D、渗流速度q和延迟因子R减小,弥散度λ增大。②混合材料质量比决定其孔隙率和吸附性能,对阻滞净化苯酚影响大。对砂和有机膨润土配制PRB墙体材料,质量比增大,PRB墙体孔隙率增大,苯酚初检时间缩短;对砂和活性炭配制PRB墙体材料,质量比增大,PRB墙体孔隙率减小,苯酚初检时间先增后减。③PRB对苯酚的吸附净化效果与机理:砂与有机膨润土构成墙体材料,其质量比存在阈值(本试验条件阈值2∶1),质量比小于该阈值时PRB对苯酚净化效果好,大于该阈值时净化效果急剧下降;砂与活性炭构成的墙体材料,其质量比小于2∶1时溶液渗流速度占主导作用,质量比大于2∶1时活性炭吸附性能占主导作用。

关键词：煤炭地下气化地下水污染渗透反应墙数值反演有限元

褐煤基硬炭微观结构调控及其用作钠离子电池负极材料的储钠特性

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煤炭学报 2024年

作者：邢宝林徐巧妙曾会会冯来宏张传祥黄光许韩学锋康伟伟屈笑笑程松华能煤炭技术研究有限公司河南省煤炭绿色转化重点实验室河南理工大学化学化工学院煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心

煤炭的多元化清洁高值利用对促进我国煤炭工业低碳可持续发展具有重要作用，而煤的材料化是提升煤炭清洁高效利用水平的重要途径之一。本研究充分利用褐煤含芳环结构、原生孔隙发达、表面活性基团丰富等特点，通过高温炭化(1000-1600 ℃... 详细信息

煤炭的多元化清洁高值利用对促进我国煤炭工业低碳可持续发展具有重要作用，而煤的材料化是提升煤炭清洁高效利用水平的重要途径之一。本研究充分利用褐煤含芳环结构、原生孔隙发达、表面活性基团丰富等特点，通过高温炭化(1000-1600 ℃)处理华亭褐煤制备出褐煤基硬炭，探究褐煤基硬炭中类石墨微晶、无定形碳与纳米孔及表面官能团等缺陷结构在高温炭化过程中的形成机制与演变规律，揭示炭化温度对煤基硬炭微观结构的影响，并通过恒电流充放电、恒电流间歇滴定及循环伏安测试等手段测试不同褐煤基硬炭用作钠离子电池负极材料的电化学性能，探索微观结构对负极材料电化学储钠性能影响机制及褐煤基硬炭的电化学储钠机理。研究表明，通过调节炭化温度可实现对褐煤基硬炭中类石墨微晶、无定形碳、纳米孔、含氧/含氮官能团等缺陷结构的调控。当炭化温度为1400 ℃时，所制褐煤基硬炭LHC-1400富含合理层间距(0.371 nm)的类石墨微晶，兼有适宜含量的无定形碳和纳米孔等缺陷结构，其比表面积为4.92 m2/g，且含有C-O、C=O、O-C=O及吡啶氮、吡咯氮、石墨氮等含氧/含氮官能团。该硬炭用作钠离子电池负极材料的可逆容量可达275 mAh/g，且在0.2 A/g电流密度下可逆容量为111 mAh/g，经200次循环后容量保持率仍可达96%，展现出良好的倍率性能和循环稳定性。褐煤基硬炭优异的储钠性能与其不同微观结构所发挥的功能与作用密切相关。硬炭中合理层间距的类石墨微晶可为Na+的快速嵌入/脱出提供传输通道，以插层储钠来提供容量；硬炭中的无定形碳、开放的纳米孔和含氧/含氮等缺陷结构可为Na+存储提供足够的活性位点，以吸附储钠来贡献容量；而硬炭中少量封闭孔则可为Na+的存储提供足够的空间，以填充储钠来提供容量。褐煤基硬炭中“吸附-插层-填充”三种储钠方式相互协同，最终实现其高效的电化学储能。

关键词：褐煤基硬炭微观结构调控钠离子电池负极材料储钠性能

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煤沥青热解炭的制备及其储钠性能研究

煤炭转化 2023年

作者：陈林张兆华康伟伟张亚飞张传祥河南省煤炭绿色转化重点实验室河南理工大学化学化工学院煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心宁波绿动燃料电池有限公司

以煤沥青为碳源，通过炭化法制得热解炭，利用XRD，SEM，Raman等表征技术，系统研究了炭化温度(600 ℃-1400 ℃)对煤沥青热解炭微观结构的影响规律。结果表明，1000 ℃是热解炭微观结构从无序向有序发展的转折点。当温度<1000 ℃时，样... 详细信息

以煤沥青为碳源，通过炭化法制得热解炭，利用XRD，SEM，Raman等表征技术，系统研究了炭化温度(600 ℃-1400 ℃)对煤沥青热解炭微观结构的影响规律。结果表明，1000 ℃是热解炭微观结构从无序向有序发展的转折点。当温度炭具有最大的层间距(d002=0.3541nm)和最高的无序度(ID/IG=2.57)，其作为钠离子电池负极材料时，0.05 A g-1电流密度下的可逆容量为177 mAh g-1，首次库伦效率为73.87%，且具有较好的倍率性能。温度＞1000 ℃时，石墨碳层生长和堆叠的速度迅速加快，石墨化程度增加，层间距减小，同时表面缺陷浓度降低，Na+吸附位点减少，不利于储钠，样品具有较低的可逆容量(＜100 mAh g-1)。这种低温炭化策略，为钠离子电池负极材料的制备提供了新的设计思路。

关键词：煤沥青钠离子电池负极材料电化学性能软碳

Ru-Ni/WO_(3)催化剂的制备及其催化纤维素制乙二醇

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林产化学与工业 2023年第4期43卷 90-98页

作者：张明威王晓龙翁育靖穆仕芳孙琦张玉龙河南理工大学化学化工学院河南省煤炭绿色转化重点实验室河南焦作454003

以商业氧化钨(WO_(3))为载体,通过调控制备工艺和活化方式制备了一系列钨基金属催化剂并探索其催化性能。研究结果表明:通过浸渍负载法制备并采用NaBH_(4)液相活化制备的Ru-Ni/WO_(3)催化剂,Ru和Ni的负载量分别为2%和20%,其表现出较好... 详细信息

以商业氧化钨(WO_(3))为载体,通过调控制备工艺和活化方式制备了一系列钨基金属催化剂并探索其催化性能。研究结果表明:通过浸渍负载法制备并采用NaBH_(4)液相活化制备的Ru-Ni/WO_(3)催化剂,Ru和Ni的负载量分别为2%和20%,其表现出较好的纤维素氢解制乙二醇的催化性能,在240℃、4 MPa氢压下,反应4 h可以得到86.1%纤维素转化率和62.8%的乙二醇选择性。采用XRD、SEM、Raman和XPS等表征手段探讨了催化剂组成和结构对其催化性能和产物分布的影响机制,Ni和Ru分步浸渍、然后NaBH_(4)液相还原活化的双金属催化剂会比普通浸渍和氢气热还原活化的催化剂更易被还原,同时具有更大的比表面积和金属分散性,表现出更多的表面缺陷和酸活性位,从而有利于催化纤维素直接氢解转化制备乙二醇。

关键词：生物质纤维素钨催化剂氢解乙二醇

钛石膏基胶凝材料的制备及铁离子对体系的影响

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材料科学与工程学报 2023年第4期41卷 650-655,560页

作者：袁浩王悠悠韩晴晴谌世英河南理工大学资源环境学院河南焦作454000 河南省煤炭绿色转化重点实验室(河南理工大学) 河南焦作454000

为了实现钛石膏的资源化利用,以粉煤灰、钛石膏和电石渣为原料制备复合胶凝材料,采用正交实验法优化原料配比,并研究了胶凝体系的水化机理和铁离子对体系的影响。结果表明,在配比粉煤灰∶钛石膏∶电石渣=60∶20∶20,水胶比1∶2的条件下... 详细信息

为了实现钛石膏的资源化利用,以粉煤灰、钛石膏和电石渣为原料制备复合胶凝材料,采用正交实验法优化原料配比,并研究了胶凝体系的水化机理和铁离子对体系的影响。结果表明,在配比粉煤灰∶钛石膏∶电石渣=60∶20∶20,水胶比1∶2的条件下,可以制得不同龄期3 d、7 d、28 d强度分别为1.39 MPa、1.89 MPa、4.85 MPa的复合胶凝材料。提高钛石膏掺量有助于早期强度发展,提高电石渣掺量有助于后期强度发展。复合胶凝体系主要水化产物为钙矾石、C-(A)-S-H凝胶等。随着养护龄期的延长,水化产物致密连接、相互结合,为胶凝体系提供强度。在120 d的水化产物中发现了Fe-AFm的存在,表明在体系反应后期,钛石膏中的Fe3+能够参与水化反应。

关键词：粉煤灰钛石膏电石渣正交试验水化机理

以椰壳碳为载体的碳化钼催化剂在NO_(2)转化制NO反应中的应用

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高校化学工程学报 2023年第2期37卷 326-332页

作者：穆仕芳王艳王洪亮孟士航翁育靖孙琦张玉龙河南理工大学安全科学与工程学院河南焦作454003 河南省煤炭绿色转化重点实验室河南焦作454003 河南理工大学化工学院河南焦作454003

为改善活性炭(AC)负载Mo_(2)C基催化剂还原NO_(2)制NO的反应性能,考察硝酸、氨水和双氧水处理后的活性炭对Mo_(2)C/AC结构及反应性能的影响。采用N_(2)物理吸附-脱附、扫描电子显微镜、X射线衍射等对催化剂进行表征。结果表明:催化剂含... 详细信息

为改善活性炭(AC)负载Mo_(2)C基催化剂还原NO_(2)制NO的反应性能,考察硝酸、氨水和双氧水处理后的活性炭对Mo_(2)C/AC结构及反应性能的影响。采用N_(2)物理吸附-脱附、扫描电子显微镜、X射线衍射等对催化剂进行表征。结果表明:催化剂含氧官能团丰富,Mo_(2)C均匀分散,比表面积和孔容比AC0(未预处理AC)小。Mo_(2)C/AC2比表面积和微孔孔容最大,含氧官能团少,有利于Mo_(2)C分散、NO_(2)吸附和还原。3种催化剂在100~400℃转化率随着温度的升高先上升后下降,在250℃时转化率大小关系为:Mo_(2)C/AC2(80.8%)>Mo_(2)C/AC3(75.9%)>Mo_(2)C/AC1(55.2%)。

关键词：活性炭预处理碳化钼催化剂 NO_(2)转化制NO