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核壳型Ce-OMS-2@CeO催化剂的构建及其低温抗硫抗水SCR脱硝研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：戴歌彧彭月旺宇超吕碧洪吴孝敏荆国华华侨大学化工学院环境科学与工程系

针对非电行业的氮氧化物（NOx）的脱除，开发高效的低温抗硫抗水选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂是一个挑战。本研究成功制备了核壳型和负载型的Ce-OMS-2复合物（Ce-OMS-2@CeO2和CeO2/Ce-OMS-2），并对其结构和性能进行了表征和测试。... 详细信息

针对非电行业的氮氧化物（NOx）的脱除，开发高效的低温抗硫抗水选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂是一个挑战。本研究成功制备了核壳型和负载型的Ce-OMS-2复合物（Ce-OMS-2@CeO2和CeO2/Ce-OMS-2），并对其结构和性能进行了表征和测试。结果表明，核壳型Ce-OMS-2@CeO2材料由于其介孔结构的保持能够明显提升反应气体NO的传质和吸附，提升脱硝效率。同时，核壳型Ce-OMS-2@CeO2催化剂显著降低了硫酸氢铵（ABS）的分解温度，使得催化剂表面活性组分不易被ABS沉积覆盖，从而维持Ce-OMS-2@CeO2高效的抗硫抗水脱硝性能。因此，核壳型Ce-OMS-2@CeO2催化剂表现出优异的SCR脱硝性能和抗硫抗水性能（在无SO2下，100～200℃区间内NO转化率为～100%；在有SO2下，NO转化率≥～80%可维持在4 h以上）。本研究工作为开发高效稳定的Mn基低温SCR脱硝催化剂提供了一种有效策略。

关键词：低温脱硝核壳型Ce-OMS-2@CeO 抗硫抗水硫酸氢铵

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聚乙二醇对羟基磷灰石除氟性能的影响

复合材料学报 2024年第7期41卷 3643-3655页

作者：马明明崔淑慧杨家琴西安工程大学环境与化工学院西安710048

为改善羟基磷灰石(HAP)合成过程易团聚导致其除氟效率不高的不足,本文应用清洁简便、绿色环保的电化学合成法,将亲水性强、分散性优异的非离子型表面活性剂聚乙二醇(PEG)加入到制备HAP的混合支持电解液中,在铜片作工作电极的表面制备出... 详细信息

为改善羟基磷灰石(HAP)合成过程易团聚导致其除氟效率不高的不足,本文应用清洁简便、绿色环保的电化学合成法,将亲水性强、分散性优异的非离子型表面活性剂聚乙二醇(PEG)加入到制备HAP的混合支持电解液中,在铜片作工作电极的表面制备出新型HAP复合材料(PEG/HAP),并与纯HAP的晶体结构、孔径、比表面积、表面形貌、元素占比和官能团对比,以揭示PEG/HAP除氟效率高于HAP的内在机制。结果发现,PEG/HAP与HAP有相同的晶面结构特征蜂、元素和化学键,但PEG/HAP的各元素含量占比、羟基和磷酸根离子官能团的吸收峰位和吸收强度与HAP有一定差异;PEG使HAP从短棒状的表面形貌变成有利于交换和吸附氟离子的多孔和孔隙结构,其平均孔径由16.58 nm减小到11.93 nm,比表面积从24.29 m^(2)/g增加到29.83 m^(2)/g;虽然PEG/HAP与HAP的吸附类型均为Ⅳ型的H3滞后环,二者介孔分布范围一致,但PEG/HAP的微孔和介孔数量明显高于HAP。尽管两种材料对氟离子的吸附反应均显示熵增、吸热和自发过程特征,吸附等温模型均符合Langmuir-Freundlich,但PEG/HAP的颗粒内扩散速率常数略大于HAP,PEG/HAP的吸附氟离子容量(9.56 mg/g)高于HAP(8.36 mg/g);且去除氟离子的循环再生次数从HAP的4次增加到PEG/HAP的6次。此外,PEG的存在并没有影响制备条件参数如支持电解液pH值对HAP吸附氟离子容量的影响趋势,但却使HAP吸附氟离子容量增加。共存阴离子如Cl^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、CO_(3)^(2-)均不干扰PEG/HAP和HAP对氟离子的吸附。

关键词：聚乙二醇羟基磷灰石电化学合成除氟性吸附性

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分子筛型声学增强材料的储存耐候性能

高等学校化学学报 2024年第3期45卷 21-36页

作者：孟庆华史超上海交通大学化学化工学院上海200240 盐城工学院纺织服装学院盐城224051

研究了湿度和有机物小分子等储存耐候条件对声学增强材料谐振频率偏移值的影响,探讨了由不同硅铝比分子筛组成的声学增强材料在不同湿度及有机物小分子气氛中储存后的谐振频率及偏移值的变化规律.研究结果表明,由既定硅铝比分子筛组成... 详细信息

研究了湿度和有机物小分子等储存耐候条件对声学增强材料谐振频率偏移值的影响,探讨了由不同硅铝比分子筛组成的声学增强材料在不同湿度及有机物小分子气氛中储存后的谐振频率及偏移值的变化规律.研究结果表明,由既定硅铝比分子筛组成的声学增强材料在25℃/50%相对湿度(RH)和25℃/95%RH条件下储存后,其谐振频率偏移值未发生明显变化.氮气吸附实验结果表明,25℃下氮气分子占据了较少的比表面积,水分子的存在不影响声学增强材料对氮气分子的吸附.在25℃/50%RH条件下放置后,声学增强材料在25℃/95%RH条件下吸附的水分子会逐渐脱附.声学增强材料在不同种类有机物小分子气氛中储存后,其谐振频率偏移值呈不同的变化趋势.对于尺寸较小的有机物小分子,由于存在可逆吸附,声学增强材料的谐振频率偏移值未有明显变化;对于尺寸较大或具有小尺寸端基基团的有机物小分子,由于存在嵌入式吸附,声学增强材料的谐振频率偏移值明显降低.

关键词：声学增强材料分子筛谐振频率储存耐候

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共热解副产物对生物炭吸附苯蒸气性能影响

环境科学 2024年

作者：王海秋彭越徐馨墨平晓晨佟心语朱玲北京石油化工学院环境工程系

为探讨生物质原料组成及共热解副产物对生物炭物化特性的影响，选取木质素含量高和N元素含量低的稻壳(RH)与纤维素和N元素含量均高的木屑(SD)为典型原料，采用热解法合成生物炭，并在固定床上进行苯蒸气吸附评价，利用热重(TG)、扫描电... 详细信息

为探讨生物质原料组成及共热解副产物对生物炭物化特性的影响，选取木质素含量高和N元素含量低的稻壳(RH)与纤维素和N元素含量均高的木屑(SD)为典型原料，采用热解法合成生物炭，并在固定床上进行苯蒸气吸附评价，利用热重(TG)、扫描电镜(SEM)和气相色谱质谱联用仪(GC-MS)分析热解过程产生的副产物组分，结合X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)和拉曼(Raman)等方法对生物炭结构进行表征，探究共热解副产物对生物炭结构及吸附苯蒸气性能的影响机制。结果表明，所制备样品的晶体结构没有明显差别；纤维素含量高的木屑比木质素含量高的稻壳热解后比表面积高1.6倍；共热解中生物质中的原料油酸和含N元素的氨基酸分解产物氨气的协同反应，生成副产物油酸酰胺并聚集堵塞孔道，RC1比表面积最小，为134.28 m2·g-1；掺混共热解生物炭(RCn)的苯蒸气实际吸附容量比单独热解生物炭(RC和SC)以及单独热解再掺混(RC-mSC)低。共热解过程中增加木屑含量，油酸酰胺生成量减少，RC4的吸附容量和比表面积分别提升至238.78 mg·g-1和367.37 m2·g-1。Yoon-Nelson动力学方程拟合结果表明，RCn吸附速率常数k值范围在0.060～0.084 min-1，均高于SC的k值(0.039 min-1)，共热解有利于提升吸附速率。共热解副产物对生物炭吸附苯蒸气有抑制影响，随着掺混比的上升，抑制影响逐渐减弱；生物炭对苯蒸气的吸附符合拟一级动力学模型，并以物理吸附为主。RC3经过5次循环后的再生效率超过85%，具有较好的工业应用潜能。以上研究结果从原料组成和副产物角度分析了共热解生物炭吸附苯蒸气的关键影响因素，可为生物质减量化、资源化和无害化提供参考。

关键词：生物质组成生物炭共热解副产物油酸酰胺苯蒸气吸附

氮掺杂碳材料MG-T多相催化硝基苯加氢制苯胺

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高等学校化学学报 2024年第5期45卷 102-109页

作者：高永平刘柏康家宁吕杰琼于泽广张志会高文秀吉林化工学院化学与制药工程学院吉林132022

苯胺作为重要的化学中间体,主要通过催化硝基苯加氢反应制备.本文利用三聚氰胺和三聚氰酸制备牺牲模板MCA,以葡萄糖为碳源,合成了前驱体MG,再经高温碳化得到氮掺杂碳材料MG-T(T/℃,表示碳化温度),用于多相催化硝基苯加氢制苯胺反应.结... 详细信息

苯胺作为重要的化学中间体,主要通过催化硝基苯加氢反应制备.本文利用三聚氰胺和三聚氰酸制备牺牲模板MCA,以葡萄糖为碳源,合成了前驱体MG,再经高温碳化得到氮掺杂碳材料MG-T(T/℃,表示碳化温度),用于多相催化硝基苯加氢制苯胺反应.结合材料表征和催化评价结果初步探讨了反应机理.实验结果表明,碳化温度影响MG-T中氮物种构型的变化,石墨氮对催化剂的加氢活性起到关键作用.催化剂MG-800在水合肼作还原剂的乙醇溶剂中于80℃反应4h,硝基苯转化率为96%,产物选择性为100%,催化剂可循环使用至少9次,具有良好的稳定性和循环性,是一类可循环使用的硝基苯加氢制苯胺多相催化剂.

关键词：氮掺杂碳材料硝基苯加氢多相催化苯胺

基于反应精馏技术的乳酸乙酯工艺流程模拟与优化

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第4期57卷 382-393页

作者：刘春江黄江辉陈妍希尹天乐项文雨天津大学化工学院天津300350

提出了一种基于反应精馏技术制备乳酸乙酯的工艺流程.通过原料乙醇过量进料及乙醇脱水预处理的方法促进反应向右进行,提高乳酸乙酯产品的纯度;根据不同的乙醇-水共沸体系分离方法,建立了3种不同的乳酸乙酯工艺流程,即反应精馏-变压精馏(... 详细信息

提出了一种基于反应精馏技术制备乳酸乙酯的工艺流程.通过原料乙醇过量进料及乙醇脱水预处理的方法促进反应向右进行,提高乳酸乙酯产品的纯度;根据不同的乙醇-水共沸体系分离方法,建立了3种不同的乳酸乙酯工艺流程,即反应精馏-变压精馏(RD-PSD)流程、反应精馏-萃取精馏(RD-EX)流程和反应精馏-渗透汽化(RD-PV)流程;随后采用粒子群优化算法对各工艺流程进行多参数优化,以最小年总成本(TACmin)为优化目标,优化工艺流程参数,并对各流程进行经济和环境评价.结果表明:相较于RD-PSD流程和RD-EX流程,RD-PV流程有效降低了工艺投资,是一种极具潜力的节能低碳的乳酸乙酯工艺流程,较前两者其TAC分别降低了67.89%和29.33%,全局能量消耗(GEC)分别降低了70.17%和27.85%,CO_(2)排放量(ECO_(2))分别降低了68.36%和25.00%.

关键词：乳酸乙酯反应精馏共沸物优化设计渗透汽化过程强化

有机溶剂和聚电解质提升MHET水解酶催化性能

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第5期57卷 452-461页

作者：余林玲张盼盼孙彦天津大学化工学院天津300350

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其... 详细信息

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其工业开发.首先,选用4种不同的水溶性有机溶剂二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺、异丙醇和乙腈构建反应体系探寻最佳的MHETase反应条件,随后进一步研究有机溶剂和聚电解质预处理对MHETase催化活力和稳定性的影响.结果表明,当反应体系DMSO含量不高于10%时MHETase的活力几乎不受影响,其他条件下有机溶剂均会抑制MHETase活性,但这种抑制作用是可逆的,即该抑制可以通过去除有机溶剂来恢复.此外,低浓度的有机溶剂预处理能够提高MHETase的催化活力,且DMSO预处理能够提升MHETase的储存稳定性及热稳定性,MHETase在4℃下10%DMSO中储存96 h后的活力为原有活力的113%,在30℃下10%DMSO中孵育6 h后也能保持原有活力的103%.研究发现,MHETase活力可以通过阴、阳离子聚电解质孵育来提升,与等量阴、阳离子聚电解质共孵育的MHETase在4℃下10%DMSO中储存144 h也能保持118%的活力,但与DMSO预处理相比,聚电解质预处理对MHETase活力提升程度有限.本研究系统考察了有机溶剂和聚电解质对MHETase催化性能的影响,并指出DMSO和聚电解质的预处理有助于MHETase在常温下的储存和应用,为MHETase的工业应用提供了更多参考.

关键词：对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶二甲基亚砜稳定性助溶剂聚电解质

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有机液体储氢载体催化脱氢技术研究进展

天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第6期57卷 557-574页

作者：潘伦韩泽昊闫晓高睿杰张香文邹吉军天津大学化工学院天津300072

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优... 详细信息

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优势成为绿氢长距离大规模输送的关键技术.相比于工艺成熟的芳烃加氢技术,富氢LOHCs(环烷烃)脱氢技术开发的难度较大,是近年来研究的热点.本文系统综述了环己烷(CH)、甲基环己烷(MCH)、十氢萘(DHN)和全氢二苄基甲苯(H18-DBT)4类典型富氢LOHCs脱氢技术的研究进展.基于目前的研究结果,阐述了单环烷烃(CH、MCH)和多环烷烃(DHN、H18-DBT)的脱氢反应路径和机理,重点从活性组分和载体两方面总结了脱氢催化剂的设计思路、构效关系和研究进展,详细分析了基于不同模型的富氢LOHCs脱氢动力学,探讨了4类典型脱氢反应装置的优缺点.总体来讲,环烷烃作为LOHCs距离工业化应用还有一段距离,继续完善环烷烃脱氢动力学和脱氢机理、提高Pt系催化剂的催化活性和稳定性、开发具有实际应用意义的非贵金属催化剂以及优化反应器结构成为未来环烷烃脱氢技术研究需要聚焦的难点.

关键词：有机液体储氢载体环烷烃催化脱氢脱氢催化剂反应动力学

钾掺杂的锐钛矿TiO_(2)催化丙酸酮基化反应

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高校化学工程学报 2024年第3期38卷 459-467页

作者：黄胶王华韩金玉祝新利天津大学化工学院天津300072

酮基化反应是转化生物质衍生羧酸的有效途径之一。为了提高酮基化反应活性和选择性,使用等体积浸渍法制备了不同钾(K)掺杂量的TiO_(2)催化剂,并探究其催化丙酸酮基化反应性能。通过X-射线粉末衍射、透射电子显微镜和X-射线光电子能谱等... 详细信息

酮基化反应是转化生物质衍生羧酸的有效途径之一。为了提高酮基化反应活性和选择性,使用等体积浸渍法制备了不同钾(K)掺杂量的TiO_(2)催化剂,并探究其催化丙酸酮基化反应性能。通过X-射线粉末衍射、透射电子显微镜和X-射线光电子能谱等方法对催化剂的物化性质进行表征。结果表明,TiO_(2)、0.05K(掺杂K的质量分数为5%)催化剂的本征反应速率分别为549.2μmol·g^(-1)·min^(-1)、2 686.2μmol·g^(-1)·min^(-1),K的掺杂显著提高了反应活性,并且在丙酸完全转化时,0.05K催化剂的3-戊酮选择性(99.9%)高于TiO_(2)催化剂(96.2%)。根据X射线光电子能谱的表征,TiO_(2)和钾氧化物之间存在明显的相互作用,促进了表面氧空位的生成从而提高反应活性。

关键词：酮基化 TiO_(2) 钾丙酸 3-戊酮