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水热法制备ZrO_(2)催化甘油酯交换反应性能

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 338-348页

作者：杨娜美李芳安华良薛伟赵新强河北工业大学化工学院河北省绿色化工与高效节能重点实验室天津300130 天津市本质安全化工技术重点实验室天津300130

采用水热法制备了ZrO_(2)催化剂,用于催化甘油(GLY)与碳酸二甲酯(DMC)酯交换反应合成碳酸甘油酯(GC)。考察了焙烧温度对催化剂性能的影响,并采用粉末X射线衍射(XRD)、N_(2)等温吸附-脱附、程序升温脱附(TPD)等手段对ZrO_(2)催化剂进行... 详细信息

采用水热法制备了ZrO_(2)催化剂,用于催化甘油(GLY)与碳酸二甲酯(DMC)酯交换反应合成碳酸甘油酯(GC)。考察了焙烧温度对催化剂性能的影响,并采用粉末X射线衍射(XRD)、N_(2)等温吸附-脱附、程序升温脱附(TPD)等手段对ZrO_(2)催化剂进行了表征。结果表明,ZrO_(2)催化性能高度依赖于其表面中强碱性位点密度,当焙烧温度为600℃时,所制备的ZrO_(2)-600催化剂表面中强碱性位点密度较大;在反应温度90℃下反应90 min, GLY转化率为96.1%,GC选择性为86.2%。重复使用第3次时,由于ZrO_(2)表面碱性位点密度减小、孔道坍塌以及部分ZrO_(2)样品溶解在DMC中,GLY转化率和GC选择性均显著下降。

关键词：甘油碳酸甘油酯酯交换 ZrO_(2) 水热法

微通道反应器中炔烃的选择性催化半加氢反应研究进展

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 510-522页

作者：肖明慧张月成赵继全河北工业大学化工学院天津300131 河北省绿色化工与高效节能重点实验室天津300131 天津市本质安全化工技术重点实验室天津300131

炔烃选择性催化半加氢反应与石油化工和精细化工生产密切相关,传统上多采用间歇工艺进行,存在自动化程度不高、反应效率低下以及安全隐患等问题。微通道反应器技术的进步使得以连续工艺进行炔烃选择性催化半加氢反应成为可能,有望从根... 详细信息

炔烃选择性催化半加氢反应与石油化工和精细化工生产密切相关,传统上多采用间歇工艺进行,存在自动化程度不高、反应效率低下以及安全隐患等问题。微通道反应器技术的进步使得以连续工艺进行炔烃选择性催化半加氢反应成为可能,有望从根本上解决间歇工艺所存在的问题。鉴于此,总结微通道反应器的类型以及相同反应器类型下催化剂的类别,对近年来微通道反应器中炔烃选择性催化半加氢反应的研究进展进行综述。微通道反应器包括催化毛细管反应器、填充床反应器、蜂窝反应器、独体反应器等,在炔烃选择性催化半加氢反应中的应用促进了石化领域生产技术与工艺的进步。总之,设备的微型化、过程的集成化是顺应可持续发展与高技术发展的需要,微通道反应器技术作为化工过程强化的一种新技术,在化学、化工、能源、环境等领域将会得到广泛的应用。

关键词：微通道反应器炔烃选择性半加氢连续工艺多相催化

离子液体在非光气法合成异氰酸酯过程中的应用

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石油化工 2024年第3期53卷 402-409页

作者：马旭彤王桂荣赵茜赵新强安华良王延吉河北工业大学化工学院绿色化工与高效节能河北省重点实验室天津300130

综述了以离子液体为催化剂、助催化剂、溶剂和热载体,在采用氨基甲酸酯催化热分解路线制备异氰酸酯反应过程中的应用研究进展,阐述了离子液体阴阳离子种类及取代基等对其应用效果的影响规律,总结了离子液体在该路线各步骤中作为不同角... 详细信息

综述了以离子液体为催化剂、助催化剂、溶剂和热载体,在采用氨基甲酸酯催化热分解路线制备异氰酸酯反应过程中的应用研究进展,阐述了离子液体阴阳离子种类及取代基等对其应用效果的影响规律,总结了离子液体在该路线各步骤中作为不同角色发挥作用的效果与机理,以期为异氰酸酯合成过程的绿色化研究提供参考。

关键词：离子液体非光气法氨基甲酸酯异氰酸酯羰基化热裂解

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离子液体辅助合成纳米金属氧化物的研究进展

石油化工 2024年第1期53卷 105-114页

作者：江玮王瑞薛伟安华良赵新强王延吉河北工业大学化工学院河北省绿色化工与高效节能重点实验室天津300130

离子液体的物理化学特性和氢键作用能够辅助纳米金属氧化物的定向生长,具有传统溶剂所不具备的优点,在纳米金属氧化物材料合成方面受到重视。综述了离子液体辅助合成TiO_(2),ZnO,γ-Al_(2)O_(3),ZrO_(2)四种纳米金属氧化物的最新研究进... 详细信息

离子液体的物理化学特性和氢键作用能够辅助纳米金属氧化物的定向生长,具有传统溶剂所不具备的优点,在纳米金属氧化物材料合成方面受到重视。综述了离子液体辅助合成TiO_(2),ZnO,γ-Al_(2)O_(3),ZrO_(2)四种纳米金属氧化物的最新研究进展,重点结合离子液体阴阳离子的影响及诱导机制进行讨论。最后总结了离子液体辅助合成纳米金属氧化物可能面临的挑战和未来的研究方向。

关键词：离子液体金属氧化物纳米颗粒诱导机理

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水热法制备ZrO催化甘油酯交换反应性能

石油学报(石油加工) 2024年

作者：杨娜美李芳安华良薛伟赵新强天津市本质安全化工技术重点实验室河北工业大学化工学院河北省绿色化工与高效节能重点实验室

采用水热法制备了ZrO2催化剂，用于催化甘油(GLY)与碳酸二甲酯(DMC)酯交换反应合成碳酸甘油酯(GC)。考察了焙烧温度对催化剂性能的影响，并采用粉末X射线衍射(XRD)、N2等温吸附-脱附、程序升温脱附(TPD)等手段对ZrO2催化剂进行了表征。... 详细信息

采用水热法制备了ZrO2催化剂，用于催化甘油(GLY)与碳酸二甲酯(DMC)酯交换反应合成碳酸甘油酯(GC)。考察了焙烧温度对催化剂性能的影响，并采用粉末X射线衍射(XRD)、N2等温吸附-脱附、程序升温脱附(TPD)等手段对ZrO2催化剂进行了表征。结果表明，ZrO2催化性能高度依赖于其表面中强碱性位点密度。当焙烧温度为600 ℃时，所制备的ZrO2表面中强碱性位点密度较大。在反应温度90 ℃下反应90 min，GLY转化率为96.1%，GC选择性为86.2%。重复使用第3次时，由于ZrO2表面碱性位点密度减小、孔道坍塌以及部分ZrO2样品溶解在DMC中，GLY转化率和GC选择性均显著下降。

关键词：甘油碳酸甘油酯酯交换 ZrO 水热法

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甲酸为氢源硝基苯转移加氢合成对氨基苯酚

化工进展 2024年

作者：王雨菲贾宇张议升薛伟李芳王延吉天津市本质安全化工技术重点实验室河北工业大学化工学院河北省绿色化工与高效节能重点实验室河北省绿色化学工业产业研究院

以UiO-66为前体，在N2气氛下焙烧制备了ZrO2@C，以其为载体，利用浸渍法制备了Pd/ZrO2@C催化剂。以Pd/ZrO2@C+SO42-/ZrO2为催化剂，对以甲酸(FA)为氢源、硝基苯(NB)转移加氢合成对氨基苯酚(PAP)的反应进行了研究。通过表征发现，Pd/ZrO... 详细信息

以UiO-66为前体，在N2气氛下焙烧制备了ZrO2@C，以其为载体，利用浸渍法制备了Pd/ZrO2@C催化剂。以Pd/ZrO2@C+SO42-/ZrO2为催化剂，对以甲酸(FA)为氢源、硝基苯(NB)转移加氢合成对氨基苯酚(PAP)的反应进行了研究。通过表征发现，Pd/ZrO2@C载体中的ZrO2为四方相ZrO2，包埋在无定形C中。随着ZrO2@C在空气中焙烧温度的升高和焙烧时间的增加，其含C量和比表面积随之下降，同时Pd颗粒尺寸变大。Pd/ZrO2@C催化剂中Pd以Pd0和Pd2+两种形式存在，且随着含C量的减少，Pd0含量增加，Pd2+含量减少；当Pd0含量明显高于Pd2+，其对PAP的选择性明显下降。在140℃、反应6h的条件下，Pd/ZrO2@C-200-4+SO42-/ZrO2具有较好的催化性能，NB转化率为63.7%，PAP选择性为42.3%。

关键词：催化加氢载体对氨基苯酚甲酸硝基苯

基于光诱导电子转移的比率型发光传感器定量检测生物样本中的多巴胺

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高等学校化学学报 2024年第1期45卷 8-17页

作者：朱润芝王怡纳佳雪曹乐乐张辉王迎辉孟哲宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室银川750021

长余辉发光材料是一种光致发光材料,在激发停止后以光的形式将储存的能量缓慢释放出来,因其优异的光学性能而在生物传感和生物成像领域得到广泛应用.本文将发光性能优异的双发射长余辉纳米粒子Sr_(2.992)Mg_(0.9)Si_(2)O_(8)∶0.008Eu^(... 详细信息

长余辉发光材料是一种光致发光材料,在激发停止后以光的形式将储存的能量缓慢释放出来,因其优异的光学性能而在生物传感和生物成像领域得到广泛应用.本文将发光性能优异的双发射长余辉纳米粒子Sr_(2.992)Mg_(0.9)Si_(2)O_(8)∶0.008Eu^(2+),0.10Mn^(2+)(SEM)和酪氨酸酶(Tyrosinase,TYR)共价偶联,开发了一种比率型发光传感器(SEM-TYR),其可避免自发荧光干扰和外部干扰,可用于高灵敏、高选择性检测生物样本中的多巴胺(DA).当DA存在时,酪氨酸酶将其氧化生成多巴醌,依据光诱导电子转移(PET)原理,SEM-TYR光致激发的电子部分转移至电子受体多巴醌,导致SEM-TYR中680 nm红色余辉猝灭.在最优实验条件下,双发射余辉猝灭比值Δ(I680/I460)与DA浓度呈良好的线性关系,线性范围为0.2~10μmol/L(R^(2)=0.9965),检出限为40 nmol/L.将该方法用于生物样本血清、尿液及汗液中DA的检测,回收率分别为94.8%~104.0%,91.3%~101.6%和97.4%~105.2%,RSD<6.8%(n=10).所开发的比率型发光传感器用于生物样本中DA的检测具有潜在的应用前景.

关键词：比率型发光传感器多巴胺长余辉纳米粒子光诱导电子转移无自发荧光

Fe/g-C_(3)N_(4)表面改性及其对CO加氢产物分布的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 19-28页

作者：孙禹高新华马清祥范素兵赵天生张建利宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室化学化工学院宁夏银川750021

采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C_(3)N_(4)),经H_(2)O_(2)、NH_(3)·H_(2)O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C_(3)N_(4),对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO_(2)-TPD、CO-TPD、H_(2)-TPR、接触角测试和N_(2)物理吸附-脱附等系列表征,探究了表面预处理对Fe/g-C3N4催化剂织构性质以及CO加氢产物分布的影响。结果表明,不同改性方法对催化剂的织构性质和CO加氢性能影响显著。尿素热缩合法制备的g-C_(3)N_(4)具有典型蜂窝状结构,Fe与g-C_(3)N_(4)相互作用较强,且高度分散;改性前后样品均呈亲水性,且H_(2)O_(2)、 NH_(3)·H_(2)O处理后亲水性增强,H_(2)O_(2)处理增强了表面羟基,NH_(3)·H_(2)O处理增加了表面氨基,促进了CO吸附,促使Fe(NCN)物相生成;预处理后的催化剂表面碱性增强。在CO加氢反应中,两步改性后的Fe/AM-g-C3N4催化剂,CO_(2)选择性降至11.61%;Fe/AM-g-C_(3)N_(4)表面碱性增强,抑制了烯烃二次加氢,烯烃选择性较高,C_(2)^(=)-C_(4)^(=)达32.37%,O/P值3.23。

关键词： CO加氢表面改性 Fe/g-C_(3)N_(4)催化剂产物分布

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分子筛催化反应过程高效化的技术进展

化工进展 2024年第1期43卷 1-18,F0003页

作者：王达锐孙洪敏王一棪唐智谋李芮范雪研杨为民中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化全国重点实验室上海201208

以分子筛为活性组分制成的催化剂广泛应用于石油化工领域。设计开发高效能的分子筛催化剂来实现化学反应过程高效化,可为化工企业节能降耗和降本增效提供技术支撑。种类繁多的催化反应对分子筛提出了不同的需求,本文从四个方面综述了开... 详细信息

以分子筛为活性组分制成的催化剂广泛应用于石油化工领域。设计开发高效能的分子筛催化剂来实现化学反应过程高效化,可为化工企业节能降耗和降本增效提供技术支撑。种类繁多的催化反应对分子筛提出了不同的需求,本文从四个方面综述了开发高效分子筛的技术进展,包括硅铝分子筛酸性活性中心调变和钛硅分子筛Ti活性中心构建的活性中心修饰方案、微孔分子筛内部造介孔和介孔SiO2包覆分子筛的孔道结构调变方案、制备纳米级颗粒和控制择向性生长的晶体形貌控制方案、创制新结构分子筛的拓扑结构创新方案,探讨了分子筛催化剂的未来发展方向,指出我国仍需在该领域持续加强技术创新,尤其是原始创新,做到产学研深度结合,将先进技术转化为可实际操作的方案,最终服务于生产装置、实现工业应用是提高石油化工技术进步的重点工作。

关键词：分子筛催化剂多相反应活性中心孔道结构晶体形貌新型结构