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有机液体储氢载体催化脱氢技术研究进展

天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第6期57卷 557-574页

作者：潘伦韩泽昊闫晓高睿杰张香文邹吉军天津大学化工学院天津300072

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优... 详细信息

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优势成为绿氢长距离大规模输送的关键技术.相比于工艺成熟的芳烃加氢技术,富氢LOHCs(环烷烃)脱氢技术开发的难度较大,是近年来研究的热点.本文系统综述了环己烷(CH)、甲基环己烷(MCH)、十氢萘(DHN)和全氢二苄基甲苯(H18-DBT)4类典型富氢LOHCs脱氢技术的研究进展.基于目前的研究结果,阐述了单环烷烃(CH、MCH)和多环烷烃(DHN、H18-DBT)的脱氢反应路径和机理,重点从活性组分和载体两方面总结了脱氢催化剂的设计思路、构效关系和研究进展,详细分析了基于不同模型的富氢LOHCs脱氢动力学,探讨了4类典型脱氢反应装置的优缺点.总体来讲,环烷烃作为LOHCs距离工业化应用还有一段距离,继续完善环烷烃脱氢动力学和脱氢机理、提高Pt系催化剂的催化活性和稳定性、开发具有实际应用意义的非贵金属催化剂以及优化反应器结构成为未来环烷烃脱氢技术研究需要聚焦的难点.

关键词：有机液体储氢载体环烷烃催化脱氢脱氢催化剂反应动力学

基于反应精馏技术的乳酸乙酯工艺流程模拟与优化

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第4期57卷 382-393页

作者：刘春江黄江辉陈妍希尹天乐项文雨天津大学化工学院天津300350

提出了一种基于反应精馏技术制备乳酸乙酯的工艺流程.通过原料乙醇过量进料及乙醇脱水预处理的方法促进反应向右进行,提高乳酸乙酯产品的纯度;根据不同的乙醇-水共沸体系分离方法,建立了3种不同的乳酸乙酯工艺流程,即反应精馏-变压精馏(... 详细信息

提出了一种基于反应精馏技术制备乳酸乙酯的工艺流程.通过原料乙醇过量进料及乙醇脱水预处理的方法促进反应向右进行,提高乳酸乙酯产品的纯度;根据不同的乙醇-水共沸体系分离方法,建立了3种不同的乳酸乙酯工艺流程,即反应精馏-变压精馏(RD-PSD)流程、反应精馏-萃取精馏(RD-EX)流程和反应精馏-渗透汽化(RD-PV)流程;随后采用粒子群优化算法对各工艺流程进行多参数优化,以最小年总成本(TACmin)为优化目标,优化工艺流程参数,并对各流程进行经济和环境评价.结果表明:相较于RD-PSD流程和RD-EX流程,RD-PV流程有效降低了工艺投资,是一种极具潜力的节能低碳的乳酸乙酯工艺流程,较前两者其TAC分别降低了67.89%和29.33%,全局能量消耗(GEC)分别降低了70.17%和27.85%,CO_(2)排放量(ECO_(2))分别降低了68.36%和25.00%.

关键词：乳酸乙酯反应精馏共沸物优化设计渗透汽化过程强化

两亲Cu-氮杂亚甲基二吡咯染料J-聚集体纳米片的制备及表征

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精细化工 2024年第5期41卷 1001-1007页

作者：赵明瑶张勇杰苏军军潘宏斐陈志坚天津大学化工学院天津300350

以含两条十二烷氧基疏水链的氮杂亚甲基二吡咯(ADP)和含两条聚乙二醇亲水链的ADP为配体与Cu(Ⅱ)络合,合成了一种两亲性Cu(Ⅱ)-ADP配合物(染料Ⅰ),通过1HNMR、MS及元素分析仪确认了其化学结构,采用UV-Vis、AFM、TEM、小角X射线散射仪对... 详细信息

以含两条十二烷氧基疏水链的氮杂亚甲基二吡咯(ADP)和含两条聚乙二醇亲水链的ADP为配体与Cu(Ⅱ)络合,合成了一种两亲性Cu(Ⅱ)-ADP配合物(染料Ⅰ),通过1HNMR、MS及元素分析仪确认了其化学结构,采用UV-Vis、AFM、TEM、小角X射线散射仪对染料Ⅰ聚集体的形貌和结构进行了表征。结果表明,染料Ⅰ在乙醇/水混合溶剂中自组装形成J-聚集体,最大吸收峰发生89 nm的红移。染料Ⅰ聚集体呈现二维纳米片形貌,并以双分子层形式进行堆积。

关键词：功能染料 J-聚集体分子自组装氮杂亚甲基二吡咯纳米片功能材料

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吸热型纳米流体燃料研究进展

化工学报 2024年第4期75卷 1167-1182页

作者：申州洋薛康刘青史成香邹吉军张香文潘伦天津大学化工学院天津300072

吸热型纳米流体燃料是一种有潜力解决高超声速飞行器发动机过热问题的新型燃料。为探究吸热型纳米流体燃料的裂解性能,并为后续研究提供参考,首先介绍了纳米流体燃料的分散稳定性机理,并概述了其制备及提高稳定性的方法;其次,综述了吸... 详细信息

吸热型纳米流体燃料是一种有潜力解决高超声速飞行器发动机过热问题的新型燃料。为探究吸热型纳米流体燃料的裂解性能,并为后续研究提供参考,首先介绍了纳米流体燃料的分散稳定性机理,并概述了其制备及提高稳定性的方法;其次,综述了吸热型纳米流体燃料的裂解研究进展,从纳米添加剂、有机保护配体及反应机理和路径等多方面分析了影响裂解的关键因素;最后对吸热型纳米流体燃料的未来发展趋势提出展望。

关键词：燃料表面活性剂分散稳定性纳米粒子催化裂解催化机理

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NiW/介孔Y型分子筛催化剂上菲加氢裂化过程研究

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第2期57卷 155-164页

作者：唐忠利张满陈嘉诺王希涛张东辉李文彬天津大学化工学院天津300350

为了实现对煤焦油中副产物多环芳烃菲的有效利用,采用等体积浸渍法制备了介孔Y型分子筛负载金属Ni、W催化剂,利用XRD、H2-TPR、BET、SEM-EDS对制备的催化剂进行表征分析,并在固定床反应器中考察催化剂上菲加氢裂化性能,探讨了反应过程... 详细信息

为了实现对煤焦油中副产物多环芳烃菲的有效利用,采用等体积浸渍法制备了介孔Y型分子筛负载金属Ni、W催化剂,利用XRD、H2-TPR、BET、SEM-EDS对制备的催化剂进行表征分析,并在固定床反应器中考察催化剂上菲加氢裂化性能,探讨了反应过程中空速、气液比、温度、压力对催化剂积碳率、菲的转化率、液体收率及产物分布的影响.研究表明,增加空速和气液比会降低催化剂的积碳率,过高的反应温度会导致催化剂快速地积碳失活.通过定时采样对裂解产物分析得到菲在催化剂上的裂解率变化情况,同时也能反映出催化剂的稳定性.对反应过程条件优化得到的最优条件为:空速6 h^(-1),气液比750,温度400℃,压力6.5 MPa.此时,菲的裂解率可以稳定在99%以上,同时催化剂保持较高的稳定性,在4 h内未出现活性降低.

关键词：菲介孔Y型分子筛催化剂加氢裂化产物分布

钾掺杂的锐钛矿TiO_(2)催化丙酸酮基化反应

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高校化学工程学报 2024年第3期38卷 459-467页

作者：黄胶王华韩金玉祝新利天津大学化工学院天津300072

酮基化反应是转化生物质衍生羧酸的有效途径之一。为了提高酮基化反应活性和选择性,使用等体积浸渍法制备了不同钾(K)掺杂量的TiO_(2)催化剂,并探究其催化丙酸酮基化反应性能。通过X-射线粉末衍射、透射电子显微镜和X-射线光电子能谱等... 详细信息

酮基化反应是转化生物质衍生羧酸的有效途径之一。为了提高酮基化反应活性和选择性,使用等体积浸渍法制备了不同钾(K)掺杂量的TiO_(2)催化剂,并探究其催化丙酸酮基化反应性能。通过X-射线粉末衍射、透射电子显微镜和X-射线光电子能谱等方法对催化剂的物化性质进行表征。结果表明,TiO_(2)、0.05K(掺杂K的质量分数为5%)催化剂的本征反应速率分别为549.2μmol·g^(-1)·min^(-1)、2 686.2μmol·g^(-1)·min^(-1),K的掺杂显著提高了反应活性,并且在丙酸完全转化时,0.05K催化剂的3-戊酮选择性(99.9%)高于TiO_(2)催化剂(96.2%)。根据X射线光电子能谱的表征,TiO_(2)和钾氧化物之间存在明显的相互作用,促进了表面氧空位的生成从而提高反应活性。

关键词：酮基化 TiO_(2) 钾丙酸 3-戊酮

共价有机框架膜阳离子基团密度调控实现快速阴离子传导

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科学通报 2024年第9期69卷 1111-1113页

作者：孔彦吕博晖吴洪姜忠义天津大学化工学院天津300072

离子交换膜是目前众多电化学应用的核心部件,如燃料电池、电解槽、电化学氢气压缩机等[1].其中,离子传导率是离子交换膜的核心性能指标,决定了相关电化学装置的输出功率、能量转化效率等关键指标.因此,开发高离子传导率的离子交换膜对... 详细信息

离子交换膜是目前众多电化学应用的核心部件,如燃料电池、电解槽、电化学氢气压缩机等[1].其中,离子传导率是离子交换膜的核心性能指标,决定了相关电化学装置的输出功率、能量转化效率等关键指标.因此,开发高离子传导率的离子交换膜对于高性能电化学的应用至关重要.根据导电离子种类,离子交换膜主要分为质子交换膜和阴离子交换膜.

关键词：质子交换膜离子交换膜燃料电池离子传导率能量转化效率电化学装置氢气压缩机阳离子基团

溶胶-凝胶法制备高分散Ni-Cu/SiO_(2)促进间甲酚直接脱氧制甲苯

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化工进展 2024年第7期43卷 3824-3833页

作者：王颖杰祝新利天津大学化工学院天津300072

在木质素生物质衍生的酚类化合物加氢脱氧生产芳烃中,Ni基催化剂兼具经济性与活性,然而,在温和条件下会受到C—C氢解的影响。在此,采用溶胶-凝胶法制备了高分散的Ni/SiO_(2)、Cu/SiO_(2)和不同Cu含量的双金属Ni-Cu催化剂,并在350℃和常... 详细信息

在木质素生物质衍生的酚类化合物加氢脱氧生产芳烃中,Ni基催化剂兼具经济性与活性,然而,在温和条件下会受到C—C氢解的影响。在此,采用溶胶-凝胶法制备了高分散的Ni/SiO_(2)、Cu/SiO_(2)和不同Cu含量的双金属Ni-Cu催化剂,并在350℃和常压条件下对其进行间甲酚加氢脱氧性能测试。尽管Ni粒径约为2nm的单金属Ni/SiO_(2)表现出高的活性和甲苯选择性,但C—C氢解生成甲烷和苯的反应仍然显著。对于双金属Ni-Cu催化剂,Ni和Cu相互作用并在还原后形成Ni-Cu合金。在最佳的双金属催化剂(Cu/Ni摩尔比约为3)上,甲苯在所有转化水平上都是主要产物。当间甲酚转化率为97.2%时,甲苯和芳烃的收率分别达到85.0%和91.6%。本征反应速率和活化能分析表明,Cu的引入通过抑制竞争性的C—C氢解反应,促进了直接脱氧生成甲苯。

关键词：催化生物质再生能源间甲酚加氢脱氧 Ni-Cu合金

不同pH铝溶胶对二甲醚羰基化成型丝光沸石催化剂性能的影响

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化工学报 2024年第7期75卷 2533-2543页

作者：王寅初鹏飞刘虎吕静黄守莹王胜平马新宾天津大学化工学院天津300072

由合成气生产二甲醚(DME),然后DME羰基化生产乙酸甲酯(MA),MA加氢生成乙醇是一条转化率和选择性高、反应条件温和、分离能耗低的绿色工艺路线。其中二甲醚羰基化反应作为重要的中间反应已经受到了广大学者的高度关注。本文主要针对DME... 详细信息

由合成气生产二甲醚(DME),然后DME羰基化生产乙酸甲酯(MA),MA加氢生成乙醇是一条转化率和选择性高、反应条件温和、分离能耗低的绿色工艺路线。其中二甲醚羰基化反应作为重要的中间反应已经受到了广大学者的高度关注。本文主要针对DME羰基化制MA反应,使用具有高活性和高稳定性的丝光沸石(MOR)制备成型催化剂,为进一步工业化奠定基础。通过使用不同pH的铝溶胶作黏结剂制备一系列丝光沸石成型催化剂,并与使用拟薄水铝石作黏结剂的成型催化剂进行比较。通过强度测试以及Weibull函数统计分析,探究了黏结剂对成型MOR的强度以及强度可靠性的影响;X射线衍射、N_(2)物理吸附、^(29)Si MAS NMR、吡啶吸附原位红外等表征结合活性评价,探究了黏结剂对MOR的物理结构、酸性以及催化性能的作用。结果表明,铝溶胶的pH对丝光沸石成型催化剂的孔道结构、力学性能和催化性能都有十分重要的影响。铝溶胶的pH在4.9时,成型催化剂介孔比表面积和体积最大(70 m^(2)/g和0.20 cm^(3)/g),机械强度最高(110.7 N/cm),单位分子筛上Brønsted酸量下降幅度最小。因此,单位分子筛上DME转化率和时空收率最高。

关键词：合成气分子筛催化剂黏结剂羰基合成