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RGO-CNTs杂化材料改性RuO-IrO-SnO/Ti阳极的性能研究

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中国腐蚀与防护学报 2024年

作者：赵菲王东伟郭泉忠汪川太原科技大学材料科学与工程学院中国科学院金属研究所辽宁沈阳土壤大气环境材料腐蚀国家野外科学观测研究站辽宁省材料环境腐蚀与评价重点实验室

本文探讨了还原氧化石墨烯-碳纳米管（RGO-CNTs）杂化材料掺杂对RuO2-IrO2-SnO2/Ti阳极电化学性能的影响。利用SEM、EDS、XRD和电化学等手段，对不同热分解温度下掺杂RGO-CNTs的RuO2-IrO2-SnO2/Ti阳极的表面形貌、物相组成、电催化活性... 详细信息

本文探讨了还原氧化石墨烯-碳纳米管（RGO-CNTs）杂化材料掺杂对RuO2-IrO2-SnO2/Ti阳极电化学性能的影响。利用SEM、EDS、XRD和电化学等手段，对不同热分解温度下掺杂RGO-CNTs的RuO2-IrO2-SnO2/Ti阳极的表面形貌、物相组成、电催化活性以及强化电解寿命进行了表征。研究结果表明，在前驱体中均匀分散的杂化RGO-CNTs，热分解过程中仍以部分单质状态存在，热分解温度越高，RGO-CNTs杂化材料在涂层中的含量越少。掺杂RGO-CNTs可以缓解涂层内因高温产生的热应力，改善阳极表面较大的热裂纹形貌，显著降低裂纹缺陷数量和缩小尺寸。同时，随着热分解温度的提高，RGO-CNTs杂化材料促进了活性RuO2、IrO2晶粒的析出，提高了涂层中Ru、Ir的含量。掺杂RGO-CNTs的阳极强化电解寿命提高了10%～30%，伏安电量提高了18.95%～26.57%。因此，RGO-CNTs杂化材料提升了金属氧化物阳极的抗腐蚀性能和电催化活性，延长了阳极的服役寿命。

关键词：钛阳极碳杂化材料 RGO CNTs 金属氧化物

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我国东部山地针阔混交林碳通量特征分析

中国环境科学 2024年第6期44卷 3492-3501页

作者：孙彦坤张胤洲姚维杰叶京张峻搏潘小乐刘兰忠王自发程雪玲东北农业大学资源与环境学院黑龙江哈尔滨150030 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室北京100029 中国科学院大气物理研究所大气边界层顶生态环境上黄观测站浙江金华321203

以浙江省金华市武义县大毛尖山为研究区域,开展复杂山地森林生态系统碳汇能力的观测研究,并利用涡动相关法在2022年6月~2023年5月进行观测,经过数据质量控制和质量评价分析,得到42%的优质CO_(2)通量数据.结果表明,大毛尖山周边以针阔混... 详细信息

以浙江省金华市武义县大毛尖山为研究区域,开展复杂山地森林生态系统碳汇能力的观测研究,并利用涡动相关法在2022年6月~2023年5月进行观测,经过数据质量控制和质量评价分析,得到42%的优质CO_(2)通量数据.结果表明,大毛尖山周边以针阔混交林为主,能量闭合度为0.89,能够很好的代表站点通量情况.CO_(2)通量在日尺度上均表现为U型变化,范围为-1.20~0.89mgCO_(2)/(m^(2)·s).四季碳汇能力强弱依次为,夏季、春季、秋季、冬季;各月份净生态系统碳交换量(NEE)均为负值,整体表现为碳汇.CO_(2)通量与气象因子中的空气温度呈负相关,相对湿度和平均风速正相关,夜间因呼吸作用产生的CO_(2)通量与土壤温度正相关.本研究初步解释了大毛尖山森林生态系统的碳汇特征.

关键词： CO_(2)通量涡动相关法(EC) 净生态系统碳交换量(NEE) 森林生态系统复杂地形

腐殖酸和pH对典型轮胎磨损颗粒迁移行为的影响机制

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土壤学报 2024年第2期61卷 456-468页

作者：李昆孔德跃陈星月彭永红修小嘉苏涵潘旻宇南京信息工程大学环境科学与工程学院南京210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 南京信息工程大学长望学院南京210044 南京信息工程大学应用技术学院南京210044

轮胎磨损颗粒(Tire wear particles,TWPs)作为微塑料(Microplastics,MPs)的重要种类之一,当下其生态风险已受到生态学家的高度重视。通常,颗粒型污染物的环境行为过程是其生态风险的重要影响因素。然而,TWPs在土壤等多孔介质中的迁移过... 详细信息

轮胎磨损颗粒(Tire wear particles,TWPs)作为微塑料(Microplastics,MPs)的重要种类之一,当下其生态风险已受到生态学家的高度重视。通常,颗粒型污染物的环境行为过程是其生态风险的重要影响因素。然而,TWPs在土壤等多孔介质中的迁移过程及影响机制至今尚未见报道。选择冷冻破碎制备的冷冻破碎轮胎磨损颗粒(C-TWPs)以及道路磨损产生的滚动摩擦轮胎磨损颗粒(R-TWPs)和滑动摩擦轮胎磨损颗粒(S-TWPs)为典型研究对象,以石英砂柱来模拟研究TWPs在土壤等环境多孔介质中的迁移行为,并探究天然有机物腐殖酸(HA)及不同pH(4、7和10)环境对以上三种类型TWPs迁移行为的影响。结果显示:HA(50 mg·L^(-1))能够显著增强三种类型TWPs的迁移性,并且在HA(50 mg·L^(-1))存在下,不同pH(4、7和10)对TWPs迁移行为影响不同,中碱性环境(pH=7/10)更有利于TWPs的迁移。主要原因在于,HA存在或(和)中碱性环境有利于(同时)增大TWPs和石英砂颗粒表面的Zeta电位值(绝对值),此时,一方面TWPs的分散性得到改善,有较小的粒径分布,另一方面增加了TWPs和石英砂颗粒间的静电排斥力,有助于TWPs的迁移。值得注意的是,HA存在和不同pH环境条件下,低温破碎制备的C-TWPs的迁移性较R-TWPs和S-TWPs强,主要由于C-TWPs制备时携带有较多的负电荷、较小的等电点和较强的疏水性,上述性质也可促使其吸附更多的HA,从而加强其电负性;而R-TWPs和S-TWPs由于粘附了道路矿物、金属盐或灰尘而减弱以上性质,表面具有较小的电负性。研究结果揭示了不同类型TWPs在自然界中地球化学迁移行为的差异性,并暗示了研究源头性质(排放方式)以确定同种材质微塑料环境行为及生态风险内在差异的必要性。

关键词：轮胎磨损颗粒石英砂柱腐殖酸 pH 穿透曲线

利用Himawari-8资料分析京津冀地区冬季雾的空间分布和演变过程

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环境科学研究 2024年第5期37卷 939-949页

作者：叶子恒龚安保徐峻田润泽韩文超张众志马琳琳唐枷榕黄荷卉李汶泽中国环境科学研究院大气环境研究所北京100012 山东省生态环境规划研究院山东济南250101 河南省气象灾害防御技术中心河南郑州450003 福建省福州市马尾区气象局福建福州350015

京津冀地区冬季雾霾过程频发,然而确定雾的空间分布一直是难点.本研究利用高分静止卫星Himawari-8的可见光和红外通道资料,分析2021年11月3-5日一次典型的京津冀地区雾的分布和演变过程.结果表明:①通过11.2μm与3.9μm通道的亮温差值(-... 详细信息

京津冀地区冬季雾霾过程频发,然而确定雾的空间分布一直是难点.本研究利用高分静止卫星Himawari-8的可见光和红外通道资料,分析2021年11月3-5日一次典型的京津冀地区雾的分布和演变过程.结果表明:①通过11.2μm与3.9μm通道的亮温差值(-8~-3 K)反演夜间雾的区域分布以及对应的雾顶高度,效果较好.②11月3-5日每天发生的雾,其类型、区域分布和演变过程都呈现不同的特征,3日清晨的雾为平流雾,覆盖范围为3 d中最大,几乎涵盖京津冀地区的平原地带;受西南水汽输送影响,北京市以南地区的雾发展较充分、持续时间最长,其中天津市北部的雾甚至在整个白天仍能维持.③11月4日和5日清晨均出现呈三角形区域分布的辐射雾,雾区的北缘和西缘分别因太行山和燕山山脉的阻挡形成,雾区南缘受低层风场作用位于天津市-石家庄市一线,呈平直的东北-西南走向,与非雾区界限分明;区域性静稳条件下,城市热岛效应对雾的分布和演变有重要影响.研究显示,京津冀地区冬季雾的分布和演变会受到水汽平流、低层风场、地形、热岛效应等多方面影响.

关键词：京津冀雾 Himawari-8 双通道亮温差法空间分布

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求解最小公倍数问题的量子安全多方计算协议

计算机学报 2024年第6期47卷 1393-1412页

作者：李子贤刘文杰南京信息工程大学软件学院南京210044 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 江苏省先进计算与智能服务工程研究中心南京210044

最小公倍数是解决很多数学问题的基础工具,在隐私保护的情况下如何对其进行多方协同计算具有一定的研究价值.部分经典安全多方计算协议虽然能够求解该问题,但计算复杂度为指数级.本文通过将最小公倍数问题转化为求多个周期函数的连接函... 详细信息

最小公倍数是解决很多数学问题的基础工具,在隐私保护的情况下如何对其进行多方协同计算具有一定的研究价值.部分经典安全多方计算协议虽然能够求解该问题,但计算复杂度为指数级.本文通过将最小公倍数问题转化为求多个周期函数的连接函数的周期,提出了一个基于量子周期查找算法的最小公倍数协议,将复杂度降为多项式级.在协议中,发起方对每个参与方发送一个粒子.每个参与方对粒子施加一个Oracle操作,其中Oracle函数的周期即各自的私有整数.然后,发起方通过运行量子周期查找算法来计算出连接函数的周期,即各自整数的最小公倍数.为了防御共谋和伪造攻击,采用星-环混合拓扑结构对粒子发送方进行诚实性检验.由于量子周期查找算法存在一定的失败概率,设计了一个量子匿名输出检验协议来检验最小公倍数结果的正确性.安全性分析表明了该协议在恶意模型下具有无条件安全性,且协议的计算复杂度和通信复杂度分别为O(n^(3)m^(2)log(nm))和O(n^(2)mlog(nm)),均为多项式级.此外,该协议具有较好的扩展性,可应用于安全多方最大公约数计算、有理数求和、最值计算等问题.

关键词：量子计算量子信息安全多方计算最小公倍数量子周期查找算法匿名输出检验隐私计算

深圳市一次强化减排措施下的VOCs组成和来源特征

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环境科学学报 2024年第1期44卷 124-134页

作者：陈冰娜程鹏梁永贤黄冠聪颜敏黄伟超廖艺佳陈钰彬李小兵袁斌暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广州510632 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632 环境质量协同创新粤港澳联合实验室广州511443 深圳市环境科学研究院深圳518001 暨南大学环境与气候研究院广州511443

挥发性有机物(VOCs)是大气对流层中非常重要的痕量组分,对大气的氧化能力和区域环境问题都有重要影响.在当前我国颗粒物污染得到有效控制,而臭氧污染日趋突出的背景下,开展VOCs监测和研究具有很强的现实意义.本研究于2022年秋季在深圳... 详细信息

挥发性有机物(VOCs)是大气对流层中非常重要的痕量组分,对大气的氧化能力和区域环境问题都有重要影响.在当前我国颗粒物污染得到有效控制,而臭氧污染日趋突出的背景下,开展VOCs监测和研究具有很强的现实意义.本研究于2022年秋季在深圳市坪山区采用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MS/FID)对VOCs进行了近一个月的连续监测,在观测前半段,深圳市实施了大气污染强化减排措施,而在非减排期出现了一周的持续降水.对此,本研究主要针对强化减排期和非减排期(无降水),以及降水条件下VOCs污染特征和变化规律进行了分析,并采用PMF模型对不同时期的VOCs来源进行了比较.主要结论如下:观测期间VOCs总浓度均值为(31.85±26.07)×10^(-9),强化减排期浓度略高于非减排期(无降水).强化减排期以OVOCs组分贡献最大(30.21%),非减排期(无降水)以烷烃组分贡献最大(44.90%).强化减排期间高浓度物种大多具有更低的VOC/CO排放比,甲基环戊烷、2,2-二甲基丁烷、2,3-二甲基戊烷、环己烷、2-己酮的削减最为明显,但大部分物种在非减排期(无降水)的排放比更低.而在降水期间VOCs浓度出现反弹,主要以甲基环戊烷、2,2-二甲基丁烷、2,3-二甲基戊烷、环己烷、2-己酮为主.源解析结果表明,机动车尾气(27.70%)、餐厨废气+燃烧(20.44%)、油气挥发(19.76%)、溶剂使用(16.52%)、工业过程(12.91%)和植物源(2.67%)为该站点VOCs的主要来源.强化减排期间机动车尾气的削减效果最为显著,溶剂使用和油气挥发也有一定减少,体现了减排措施的有效性.但工业过程的浓度在强化减排期更高,说明减排措施对这一类排放源缺乏效果.此外,受降水过程影响,植物源的贡献较小,而餐厨废气+燃烧在两个时期的变化不大.总体上,深圳市强化减排措施对不同VOCs物种和来源的削减体现出选择性的特点.但受限于天气条件、区域传输等其他因素,减排效果的科学评估需要更多观测数据的支持.

关键词：挥发性有机物污染特征来源解析

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苏州市初夏臭氧污染成因及年际变化

环境科学 2024年第3期45卷 1392-1401页

作者：吴也正张鑫顾钧缪青魏恒熊宇杨倩吴斌沈文渊马强苏州市环境监测站苏州215000 江苏省环境保护空气复合污染物监测重点实验室苏州215000 生态环境部环境规划院大气环境规划研究所北京100041 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871 江苏省苏州环境监测中心苏州215000

以2017~2021年的5~6月苏州市城区站点的大气污染物浓度为研究对象,分析了臭氧(O_(3))、氮氧化物(NO_(x))、总氧化剂(O_(x))、一氧化碳(CO)和挥发性有机物(VOCs)等污染物的变化特征,利用基于观测的模型(OBM)研究了O_(3)污染成因及其年际... 详细信息

以2017~2021年的5~6月苏州市城区站点的大气污染物浓度为研究对象,分析了臭氧(O_(3))、氮氧化物(NO_(x))、总氧化剂(O_(x))、一氧化碳(CO)和挥发性有机物(VOCs)等污染物的变化特征,利用基于观测的模型(OBM)研究了O_(3)污染成因及其年际变化,解析了环境空气VOCs的主要来源及其变化趋势.结果表明:(1)近年来苏州O_(x)平均体积分数以及NO_(x)和CO平均浓度整体呈下降趋势,但VOCs的体积分数整体呈上升趋势;O_(3)污染天光化学反应前体物浓度水平仍较高,且显著高于优良天.(2)近年来苏州O_(3)生成处于VOCs控制区;苏州市VOCs和NO_(x)长期减排比例应不低于5∶1,在VOCs控制方面应注重对芳香烃和烯烃的减排.(3)源解析结果显示,工业排放、汽油车尾气和柴油机尾气是苏州市VOCs的主要排放源;近年来工业排放源和溶剂使用源有所下降,但汽油车尾气源和油气挥发源贡献率上升明显,且上述两类污染源排放VOCs的O_(3)生成潜势较高.(4)综合分析各排放源对O_(3)生成潜势的贡献发现,溶剂使用源和汽油车尾气源的VOCs排放是影响苏州市O_(3)生成的关键因素.

关键词：臭氧 O_(3)-NO_(x)-VOCs敏感性源解析基于观测的模型(OBM) 苏州市

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轨道阱边缘场效应及其补偿方法的研究

质谱学报 2024年第2期45卷 237-245页

作者：王俊恬任熠黄正旭陈政阁丁力暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东广州510632 广东省麦思科学仪器创新研究院广东广州510530 广州禾信仪器股份有限公司广东广州510530 宁波大学材料科学与化学工程学院浙江宁波315211

静电轨道阱(Orbitrap)自推出以来已被证明是一款强大的离子分析器,其分辨率受电极结构中边缘场的影响。因此,亟需研究由离子入射孔和外电极间隙共同导致的畸变场对分辨率的影响,并提出边缘场效应的解决方法。本实验利用离子光学仿真软件... 详细信息

静电轨道阱(Orbitrap)自推出以来已被证明是一款强大的离子分析器,其分辨率受电极结构中边缘场的影响。因此,亟需研究由离子入射孔和外电极间隙共同导致的畸变场对分辨率的影响,并提出边缘场效应的解决方法。本实验利用离子光学仿真软件(SIMION)分别建立了理想、畸变和矫正3种结构模型,以测量不同初始轴向振幅和不同轨道半径对应的轴向振动周期分散来衡量轨道阱可以达到的极限分辨率。通过对比理想模型的实验结果与理论结果,验证了仿真参数选取和离子运动计算方法的可靠性;在畸变模型实验中,探究外电极间隙和离子入射孔导致的边缘场效应引起的离子轴向运动周期分散情况,及其对分辨率产生的影响;在矫正模型实验中证明了可以通过调节2个补偿电极的电压来修正畸变场,从而克服离子入射孔和外电极间隙共同产生的边缘场效应,乃至其他缺陷所引起的场畸变问题,仿真得到轨道阱对m/z 100离子的极限质量分辨率可达2500000。

关键词：轨道阱边缘场补偿电极分辨率仿真模拟

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粉煤灰基Y沸石合成及其对甲苯吸附研究

环境科学学报 2024年第9期44卷 140-148页

作者：井察殷千娇何欣阳廖静刘鹏付名利叶代启华南理工大学环境与能源学院广州510006 广东省大气环境与污染控制重点实验室广州510006

粉煤灰是燃煤电厂排出的主要固体废物.本研究以粉煤灰为原料,经碱熔处理后,水热合成Y沸石,并用于甲苯吸附研究.实验探究了硅铝比、水热结晶温度、结晶时间等因素对Y沸石合成的影响.XRD和FTIR结果表明,在硅铝比为4、水热结晶温度为80℃... 详细信息

粉煤灰是燃煤电厂排出的主要固体废物.本研究以粉煤灰为原料,经碱熔处理后,水热合成Y沸石,并用于甲苯吸附研究.实验探究了硅铝比、水热结晶温度、结晶时间等因素对Y沸石合成的影响.XRD和FTIR结果表明,在硅铝比为4、水热结晶温度为80℃、结晶时间为12 h的条件下,能成功合成单一相Y沸石.氮气吸脱附结果表明Y沸石具有高比表面积和丰富微孔结构,其对甲苯的吸附容量可达199.5 mg·g^(-1),Thomas模型能很好地预测吸附甲苯行为.通过吸附动力学与原位红外揭示了Y沸石吸附甲苯属于物理吸附.循环吸脱附5次后其甲苯吸附容量仍在90%左右.本研究表明以粉煤灰为原料合成的Y沸石具有环境经济性,并对甲苯吸附展示出良好的应用潜力.

关键词：挥发性有机物粉煤灰碱熔水热法 Y沸石甲苯吸附