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离子液体中PMBA脱羧反应及界面水影响的电化学SERS研究

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高等学校化学学报 2024年第1期45卷 129-135页

作者：秦海敬贺乾军徐敏敏袁亚仙姚建林苏州大学材料与化学化工学部苏州215123

基于气-液界面自组装法和转移技术制备了负载Au纳米粒子单层膜的玻碳电极(Au MLF@GC),并将其用于离子液体-电化学体系界面过程现场的研究.以对巯基苯甲酸(PMBA)的表面等离激元共振(SPR)催化脱羧生成苯硫酚(TP)反应为探针,采用电化学-表... 详细信息

基于气-液界面自组装法和转移技术制备了负载Au纳米粒子单层膜的玻碳电极(Au MLF@GC),并将其用于离子液体-电化学体系界面过程现场的研究.以对巯基苯甲酸(PMBA)的表面等离激元共振(SPR)催化脱羧生成苯硫酚(TP)反应为探针,采用电化学-表面增强拉曼光谱(SERS)技术,通过电位阶跃法研究了其在离子液体体系中的反应动力学行为.结果表明,亲水性离子液体[BMIm]BF_(4)/Au MLF@GC的零电荷电位(pzc)为−0.95 V,PMBA脱羧反应仅在pzc以正区间发生;通过SERS谱峰强度变化以二级反应拟合获得该反应的速率常数,发现其反应速率常数的对数与阶跃后电位呈线性关系;随着体系外加水的含量(摩尔分数)由0增至0.001和0.003,阶跃后发生脱羧反应的起始电位负移,且同一阶跃电位下反应速率常数随着外加水量的增加而增大.

关键词：离子液体表面增强拉曼光谱电化学脱羧反应速率常数零电荷电位

原位SERS研究Au纳米结构表面SPR催化对硝基碘苯偶联反应

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光谱学与光谱分析 2024年第9期44卷 2482-2487页

作者：魏玉兰张晨杰袁亚仙姚建林苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

表面增强拉曼光谱(SERS)因其极高灵敏度和表面特异性,可用于表面等离激元共振(SPR)催化反应过程的原位监测。利用SERS技术原位研究对硝基碘苯(PNIB)在贵金属纳米粒子表面的催化偶联反应过程。研究了激光功率、波长及基底对催化偶联的影... 详细信息

表面增强拉曼光谱(SERS)因其极高灵敏度和表面特异性,可用于表面等离激元共振(SPR)催化反应过程的原位监测。利用SERS技术原位研究对硝基碘苯(PNIB)在贵金属纳米粒子表面的催化偶联反应过程。研究了激光功率、波长及基底对催化偶联的影响,初步研究了该偶联反应的机理。研究表明,PNIB在金纳米粒子单层膜(Au MLF)表面发生SPR催化偶联反应生成1,2-双(4-碘苯基)二氮烯,增大激光功率可使反应达到平衡时间明显缩短。Au@Ag纳米膜表面偶联效率提高了约10倍,不同基底表面的偶联反应活性为Au@Ag(532nm)>Au@Ag(638nm)>Au(638nm)。该反应为热电子诱导的还原反应。

关键词：表面增强拉曼光谱对硝基碘苯表面等离激元共振催化偶联反应贵金属纳米粒子

亚硝酸异戊酯活化伯磺酰胺制备磺酰溴与磺酰氯

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有机化学 2024年第2期44卷 533-549页

作者：江港钟林嘉欣鲍晓光万小兵苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

磺酰溴与磺酰氯是一类十分重要的化合物,是有机转换中常用的合成砌块.以亚硝酸异戊酯(i AmONO)为活化剂,二溴海因(DBDMH)为溴源或三氯异氰尿酸(TCCA)为氯源,实现了伯磺酰胺(包含药物分子)到磺酰溴或磺酰氯的合成转换.该方法具有原料来... 详细信息

磺酰溴与磺酰氯是一类十分重要的化合物,是有机转换中常用的合成砌块.以亚硝酸异戊酯(i AmONO)为活化剂,二溴海因(DBDMH)为溴源或三氯异氰尿酸(TCCA)为氯源,实现了伯磺酰胺(包含药物分子)到磺酰溴或磺酰氯的合成转换.该方法具有原料来源广泛、底物普适性好、收率优良以及条件温和等优点,不仅能进行克级制备,还能进行一系列后期官能团衍生,具有良好的实用价值.机理研究表明,N,N-二卤磺酰胺是该方法可能的中间体,亚硝酸异戊酯在该转化过程中起到了至关重要的作用.

关键词：伯磺酰胺亚硝酸异戊酯磺酰溴磺酰氯

金纳米粒子-金单晶微米片自由碰撞行为中“热点”限域空间内的表面增强拉曼光谱研究

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化学学报 2024年第3期82卷 281-286页

作者：杨青刘肖宇王晨徐敏敏姚建林苏州大学材料与化学化工学部苏州215123

纳米粒子的自由运动及与其他介质的相互作用研究已成为纳米粒子应用拓展的重要领域,特别是动态行为的实时监测仍然是目前亟待解决的难题.本工作基于表面增强拉曼光谱(SERS)技术及布朗运动下Au纳米粒子与Au单晶微米片碰撞过程中“热点”... 详细信息

纳米粒子的自由运动及与其他介质的相互作用研究已成为纳米粒子应用拓展的重要领域,特别是动态行为的实时监测仍然是目前亟待解决的难题.本工作基于表面增强拉曼光谱(SERS)技术及布朗运动下Au纳米粒子与Au单晶微米片碰撞过程中“热点”的形成,以苯硫酚(TP)为探针分子,实现了碰撞过程中Au纳米粒子自由运动行为的实时监测和动态SERS研究.通过对检测到SERS强度轨迹的“尖峰”及所含“单峰”和“簇峰”的统计分析,深入解析了纳米粒子的微观运动本质及影响因素.结果表明,“尖峰”主要来源于纳米粒子与平面的可逆碰撞所形成的“热点”对SERS的贡献.“单峰”对应Au纳米粒子与平面碰撞后快速离开Au片表面,“簇峰”对应Au纳米粒子与平面碰撞后在Au片表面短暂停留然后离开或可能多个粒子连续碰撞的过程.“尖峰”内多个TP的SERS光谱谱峰的相对强度不同,并表现出振动模式的依赖性,伸缩振动模式出现几率更高,主要来源于动态碰撞过程中“热点”限域空间内分子的取向不同.该研究实现了纳米粒子动态研究,有利于理解纳米粒子的微观运动本质,为研究碰撞过程中“热点”限域空间内动态表界面化学反应奠定基础.

关键词：表面增强拉曼光谱碰撞苯硫酚 “热点” 浓度

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亚硝酸叔丁酯参与的酰胺水解反应

有机化学 2024年第2期44卷 550-560页

作者：陶苏艳项紫欣白俊杰万潇万小兵苏州大学材料与化学化工学部江苏省有机合成重点实验室江苏苏州215123

酰胺是具有重要功能的化合物,也是多样的合成子,在有机合成和药物化学领域被广泛应用.报道了温和条件下亚硝酸叔丁酯促进的伯酰胺水解反应,制备了一系列羧酸化合物.反应条件温和,原料简单易得,操作简便,反应体系绿色.该方法还表现出良... 详细信息

酰胺是具有重要功能的化合物,也是多样的合成子,在有机合成和药物化学领域被广泛应用.报道了温和条件下亚硝酸叔丁酯促进的伯酰胺水解反应,制备了一系列羧酸化合物.反应条件温和,原料简单易得,操作简便,反应体系绿色.该方法还表现出良好的官能团兼容性和底物的普适性.

关键词：酰胺羧酸亚硝酸叔丁酯水解反应

光催化无环张力酮前体C—S和C—Se键的构建

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有机化学 2024年第4期44卷 1382-1384页

作者：刘新宇汪顺义苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

含硫化合物广泛存在于天然产物和药物分子中,并且在化学、化工、材料等多个领域具有十分重要的应用[1],如何高效构建含硫化合物一直是有机合成中的热点之一.

关键词：含硫化合物药物分子天然产物有机合成光催化高效构建环张力

“一锅法”光控开环聚合原位调控聚类肽分子量及分子量分布

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功能高分子学报 2024年第4期37卷 287-294页

作者：王煜璐张佳辰隆佳颐廖明臻宣孙婷张正彪苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

设计和合成了光敏性休眠引发剂2-硝基-4,5-二甲氧基苄基环己胺基甲酸酯,用于氮-丁基-氮-羧酸内酸酐(^(Bu)N-NCA)的可控开环聚合。该光敏性引发剂在紫外光(360 nm)下释放环己胺引发剂。通过改变紫外光的照射时长可控制环己胺引发剂的释放... 详细信息

设计和合成了光敏性休眠引发剂2-硝基-4,5-二甲氧基苄基环己胺基甲酸酯,用于氮-丁基-氮-羧酸内酸酐(^(Bu)N-NCA)的可控开环聚合。该光敏性引发剂在紫外光(360 nm)下释放环己胺引发剂。通过改变紫外光的照射时长可控制环己胺引发剂的释放量,从而调控聚类肽的分子量。随着照射时长从1 h增至4 h,聚类肽的数均分子量从9.6×10^(3)降至4.6×10^(3)。通过调控紫外光的照射间隔控制环己胺引发剂的释放速率。先释放的引发剂先引发单体,后释放的引发剂后引发单体,形成链长不均一的聚合物。通过光控实现了“一锅法”原位调控聚类肽的分子量及分子量分布,为聚类肽分子量分布宽度及分布形状更精准的调控提供了可能,也为研究聚类肽分子量分布和性能间的关系奠定了基础。

关键词：光敏性引发剂聚类肽分子量分布调控开环聚合氮-取代-氮-羧酸内酸酐

同方期刊数据库博看期刊评论

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基于液态金属纳米纤维膜的透气可拉伸电路板

科学通报 2024年第26期69卷 3840-3842页

作者：郑思洁严锋苏州大学材料与化学化工学部苏州215123

可拉伸电子设备和系统因其在可穿戴电子设备、软机器人、人机界面和生物电子设备等多个领域的广泛应用而引起了人们的极大兴趣[1].在可伸缩电子学的研究领域中,开发出能够承受机械拉伸的导体材料是至关重要的一环.通过将传统刚性导体材... 详细信息

可拉伸电子设备和系统因其在可穿戴电子设备、软机器人、人机界面和生物电子设备等多个领域的广泛应用而引起了人们的极大兴趣[1].在可伸缩电子学的研究领域中,开发出能够承受机械拉伸的导体材料是至关重要的一环.通过将传统刚性导体材料嵌入到弹性基底中,可以制备出能够在宏观尺度上发生形变的导体结构.

关键词：导体材料纳米纤维膜液态金属电子设备可拉伸电子机械拉伸弹性基底电路板

石蜡Pickering乳液及其微胶囊相变非织造材料的制备与性能

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纺织学报 2024年第7期45卷 130-139页

作者：柯文涛陈明郑淳天石小丽朱新生苏州大学纺织与服装工程学院江苏苏州215021 苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215223

Pickering乳液固含量和储存稳定性等性能显著优于传统乳液,但是,其乳化剂品种仍然稀缺,以苯乙烯(St)、甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DMC)为主要单体,二乙烯基苯(DVB)为交联剂,乙醇为助溶剂,用无皂乳液聚合法制备了阳离子型共聚物颗粒(P... 详细信息

Pickering乳液固含量和储存稳定性等性能显著优于传统乳液,但是,其乳化剂品种仍然稀缺,以苯乙烯(St)、甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DMC)为主要单体,二乙烯基苯(DVB)为交联剂,乙醇为助溶剂,用无皂乳液聚合法制备了阳离子型共聚物颗粒(P(St-co-DMC)),并将其作为乳化剂制备了石蜡Pickering乳液;并将石蜡乳液浸渍粘胶水刺非织造布制备石蜡微胶囊相变材料(Vis-PCM)。借助红外光谱仪、扫描电子显微镜、热重/差热联用仪、差示扫描量热仪和接触角测量仪等对共聚物及相变材料微观结构与性能进行表征与测试。实验结果表明:随着DMC用量、引发剂用量和乙醇含量的增加,单体转化率先增大后减小,P(St-co-DMC)粒径和分散指数先减小后增大,其Zeta电位则先快速增大而后趋于恒定,而亲水性持续增强;所得石蜡Pickering乳液的油水体积比高达3∶1,储存稳定性超过3个月;Vis-PCM的相变潜热高达139.3 J/g,经过20次冷热循环处理后,Vis-PCM中的石蜡泄漏率仅0.6%。本文制备的Vis-PCM具有良好的储热与放热性能,在相变储能领域具有广阔的应用前景。

关键词：甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵无皂乳液聚合石蜡 Pickering乳液粘胶非织造布相变材料