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疫情期间人为源减排对城市大气氧化性的影响

环境科学 2024年第2期45卷 617-625页

作者：朱剑蓝秦墨梅朱嫣红胡建林南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

近年来,中国经济发达地区以细颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_(3))共同引发的区域性复合型大气污染事件频发,大气氧化性(AOC)在其中发挥着重要作用.基于WRF-CMAQ模型,以2020年疫情管控期为案例探究人为源减排对AOC的影响,选取中国东部3个典... 详细信息

近年来,中国经济发达地区以细颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_(3))共同引发的区域性复合型大气污染事件频发,大气氧化性(AOC)在其中发挥着重要作用.基于WRF-CMAQ模型,以2020年疫情管控期为案例探究人为源减排对AOC的影响,选取中国东部3个典型城市(石家庄、南京和广州)进行深入分析,量化排放变化及气象变化对氧化剂和AOC变化的贡献,探讨AOC变化对二次污染物生成的影响.结果表明,与2019年同期相比,2020年石家庄、南京和广州的城市平均AOC分别增加了60%、48.7%和12.6%;氧化剂臭氧、羟基自由基和硝酸根自由基的浓度均有不同程度的增加(1.6%~26.4%、14.8%~73.3%和37.9%~180%).排放变化使3个城市AOC分别增加了0.06×10^(-4)、0.12×10^(-4)和0.33×10^(-4)min^(-1),气象变化导致石家庄和南京AOC增加(分别为20%和17.9%),但在广州却相反(-9.3%).增强的AOC导致氮氧化速率和挥发性有机物氧化速率升高,即促进了一次污染物向二次污染物的转化,并抵消了部分一次减排的影响,造成了管控期间二次污染物相对排放的非线性变化.

关键词：大气氧化性 WRF-CMAQ模型减排疫情管控二次污染物

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江苏省二氧化碳减排政策对空气质量改善增益

环境科学 2023年第10期44卷 5443-5455页

作者：王松伟汤克勤张皓然刘弯弯白露李楠南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

碳排放达峰和空气质量达标是当前大气环境研究的热点问题.利用排放因子法建立2010~2019年江苏省城市级温室气体排放清单,进一步结合温室气体-大气污染物协同关系分析和WRF-Chem空气质量模型模拟,量化不同碳减排情景下空气质量改善的协... 详细信息

碳排放达峰和空气质量达标是当前大气环境研究的热点问题.利用排放因子法建立2010~2019年江苏省城市级温室气体排放清单,进一步结合温室气体-大气污染物协同关系分析和WRF-Chem空气质量模型模拟,量化不同碳减排情景下空气质量改善的协同增益.结果表明,2010~2019年江苏省CO_(2)年均排放量为701.74~897.47 Mt,其中苏州、徐州和南京排放量最高(91.19~182.12 Mt·a^(-1)),扬州、宿迁和连云港排放量最低(13.19~32.54 Mt·a^(-1)),大部分城市CO_(2)排放呈持续上升趋势.能源活动为CO_(2)排放的主要来源,贡献率占比近90%,工业生产过程贡献率约10%.依据减排侧重点的不同设计3类CO_(2)减排情景,分别为全部门协同减排、优先能源减排和优先工业减排,每类减排情景包含不同的CO_(2)减排力度(10%、20%和40%).情景模拟结果指出,以2017为基准年,全部门协同、优先能源和优先工业减排中PM_(2.5)年均浓度下降幅度分别为6.7~21.1、3.1~12.0和3.4~14.3μg·m^(-3).全部门协同减排对PM_(2.5)污染改善最为显著,在全部门减排情景为40%下,除徐州和宿迁外其它城市PM_(2.5)年均浓度值均能达到国家Ⅱ级标准(35μg·m^(-3)).PM10、SO_(2)、NO_(2)和CO的变化响应与PM_(2.5)类似,但O_(3)污染在优先能源和优先工业情景下呈现出不同程度的上升趋势.

关键词：温室气体排放清单协同减排数值模拟空气质量改善

夏季对流层臭氧辐射强迫对华北地区天气和空气质量的影响

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环境科学 2023年第7期44卷 3705-3714页

作者：杜楠陈磊廖宏朱佳李柯南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室北京100084

自2013年我国实施《大气污染防治行动计划》以来,大气颗粒物浓度显著降低,但臭氧(O_(3))污染日益严峻,同时对流层O_(3)作为一种重要的温室气体,其辐射强迫能够影响天气和空气质量.利用双向耦合的区域空气质量模型WRF-Chem,再现2017年6... 详细信息

自2013年我国实施《大气污染防治行动计划》以来,大气颗粒物浓度显著降低,但臭氧(O_(3))污染日益严峻,同时对流层O_(3)作为一种重要的温室气体,其辐射强迫能够影响天气和空气质量.利用双向耦合的区域空气质量模型WRF-Chem,再现2017年6月发生在华北地区的一次O_(3)污染事件,通过敏感性试验分析对流层臭氧辐射强迫(TORF)对当地气象场的影响,以及改变的气象变量对O_(3)空气质量的反馈作用.结果表明,WRF-Chem模式在气象要素的模拟上表现出较好的性能,并且能够很好地捕捉到O_(3)浓度的时空演变特征.TORF使北京-天津-河北-山东地区的近地面气温平均升高0.23 K(最大增温可达0.8 K)、近地面相对湿度降低1.84%、边界层高度增加27.73 m.TORF对风速的影响较弱(-0.02 m·s^(-1)),但产生的西南风异常容易将上游污染地区的O_(3)和其前体物输送至华北地区.在臭氧辐射反馈的影响下,研究区域内φ(O_(3))平均增加1.7%(1.23×10^(-9)),而在污染严重的北京和天津地区,φ(O_(3))增加量最高可达5×10^(-9).进一步利用过程诊断分析法可以发现,增强的气相化学反应是TORF恶化近地面O_(3)污染的主导原因.

关键词：对流层臭氧(O3) 辐射反馈空气质量数值模拟过程诊断分析法

2,7-萘二磺酸导向构筑的五元瓜环-碱金属及碱土金属基超分子自组装体及其溶剂识别

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无机化学学报 2023年第9期39卷 1711-1720页

作者：李婕施静肖帅张明慧葛伟伟黄琳陈凯南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044

以2,7-萘二磺酸(2,7-H_(2)NDA)作为结构导向剂,与五元瓜环(Q[5])和碱金属、碱土离子(K^(+)、Rb^(+)、Mg^(^(2+))、Ca^(^(2+)))在水热条件下制备出了4种新颖的Q[5]基超分子自组装体[K_(2)(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·4H_(2)O(1)、[Rb_(2)(H_(2)O)_(5)(Q[5])](2,7-NDA)·3H_(2)O(2)、[Mg(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·8H_(2)O(3)和[Ca(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·10H_(2)O(4)。单晶X射线衍射测试结果表明,自组装体1和2具有相同的结构:Q[5]分子与金属离子配位形成的是“分子胶囊”;而在3中Q[5]与Mg^(2+)配位形成的是1∶1型简单配合物结构;在自组装体4中,Q[5]与Ca^(2+)配位形成的是一维Q[5]-Ca^(2+)配位聚合物链结构。这些结构中2,7-NDA^(2-)阴离子平衡了体系电荷,且通过其与瓜环外壁之间的弱相互作用,促进自组装体最终构筑成三维超分子结构。此外,还研究了自组装体4的溶剂识别荧光传感性能,结果表明其能够作为有机溶剂丙酮和DMF的猝灭型荧光探针。

关键词：五元瓜环外壁作用超分子自组装体荧光探针溶剂识别

2015~2050年南亚与东南亚输送对中国大气臭氧浓度的影响

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科学通报 2022年第18期67卷 2043-2059页

作者：王叶廖宏南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

使用戈达德对地观测系统化学传输模型(Goddard Earth Observing System Chemical Transport Model,GEOSChem)模拟了不同共享社会经济路径(shared socioeconomic pathways,SSPs)下2015~2050年中国、南亚和东南亚地区的日最大8小时臭氧(MDA8 O_(3))浓度以及人为和生物质燃烧排放变化导致的南亚和东南亚输送变化对中国O_(3)浓度的影响.南亚和东南亚输送对中国O_(3)的影响涵盖珠江三角洲(简称珠三角)、广西、云南、贵州、四川盆地、青海、西藏以及新疆部分区域,使上述区域2015年MDA8 O_(3)年均浓度上升3.0~19.0μg m^(−3).在典型污染区域,2015年南亚和东南亚传输对四川盆地MDA8 O_(3)浓度影响最大(+6.2μg m^(−3)),珠三角随后(+4.7μg m^(−3)),长江三角洲(简称长三角)影响最小(+0.6μg m^(−3)).传输对典型污染区域MDA8 O_(3)的影响有明显的月变化特征:伴随春季地表和850 hPa高度30°N附近较强的西风与西南风,对四川盆地2015年MDA8 O_(3)的影响在3月最大(+10.1μg m^(−3)),4月随后(+9.4μg m^(−3));由于夏季地表和850 hPa处在10°~30°N区域盛行西南风,传输对珠三角的影响在7月最大(+14.0μg m^(−3)),8月次之(+9.1μg m^(−3)),对长三角的贡献在7月最高(+2.5μg m^(−3)),6月次之(+1.4μg m^(−3)).从中长期看,2015~2030年南亚和东南亚传输对上述区域MDA8 O_(3)的影响在SSP1尤其是SSP1-1.9情景下降低(四川盆地4月下降最大为3.5μg m^(−3)(−36.5%,2030年相较2015年的传输变化量与2015年传输量的比值),珠三角和长三角在7月下降最大,分别下降3.0(−21.1%)和1.1μg m^(−3)(−43.1%));传输贡献在SSP3-7.0情景下增加(相较2015年,2030年贡献在四川盆地5月增加20.1%,在珠三角和长三角7月分别增加8.5%和7.5%).上述三个区域的MDA8 O_(3)浓度受南亚和东南亚传输影响的长期(2015~2050年)变化特征与中长期类似.

关键词： SSPs情景人为与生物质燃烧排放南亚与东南亚输送 O_(3)浓度

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

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环境科学 2023年第4期44卷 1943-1953页

作者：陆晓波王鸣丁峰喻义勇张哲海胡崑江苏省南京环境监测中心南京210013 南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

PM_(2.5)和臭氧(O_(3))协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O_(3)生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_(x))呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4~9月O_(3)、 VOCs和NO_(x)的连续在线监测数据,比... 详细信息

PM_(2.5)和臭氧(O_(3))协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O_(3)生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_(x))呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4~9月O_(3)、 VOCs和NO_(x)的连续在线监测数据,比较了两年间O_(3)及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O_(3)-VOCs-NO_(x)敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4~9月O_(3)日最大浓度、 VOCs和NO_(x)浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P控制区.基于人为源VOCs和NO_(x)削减情景所模拟的O_(3)生成潜势等值线(EKMA曲线)也支撑这一结论.PMF解析结果显示工业和交通排放是VOCs的主要来源,其中与工业排放相关有5个因子,包括工业液化石油气(LPG)使用、苯化工、石化、甲苯相关的工业和溶剂涂料使用,对总VOCs浓度的贡献率为55%~57%.机动车尾气和汽油挥发因子的贡献率之和为43%~45%.进一步计算各因子的RIR值,结果显示石化和溶剂涂料使用的RIR值最高,说明从臭氧防控的角度,需要优先削减这两类源的VOCs排放.随着VOCs和NO_(x)减排措施的实施,O_(3)敏感性和VOCs来源会改变,因此在“十四五”期间仍需持续关注,以及时调整O_(3)防控策略.

关键词： O_(3)-VOCs-NO_(x)敏感性基于观测的模型(OBM) VOCs来源解析正定矩阵因子分解(PMF)模型南京

2,7-萘二磺酸阴离子导向五元瓜环基超分子自组装体的制备及其荧光检测性能

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无机化学学报 2023年第4期39卷 585-595页

作者：肖帅陈开雯张明慧陈凯葛伟伟南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044

通过引入2,7-萘二磺酸(2,7-NDA2-)阴离子作为结构导向剂,与五元瓜环(Q[5])和过渡金属离子(Co^(2+)、Ni^(2+)、Zn^(2+)、Cd^(2+))在水热条件下制备了4种新颖的Q[5]基超分子自组装体(Q[5]-SA),即{[M(H_(2)O)4(Q[5])]·(NDA)}·x H_(2)O(M=Co (1)、Ni (2)、Zn (3))和{[Cd2Cl2(H_(2)O)4(Q[5])]·(NDA)}·13H_(2)O (4)。单晶X射线衍射测试结果表明,自组装体1~3同构,其中Q[5]仅一端的部分端口羰基氧原子与金属离子配位形成简单配合物;而4中Q[5]的2个端口均与金属离子Cd^(2+)配位形成了一维配位链。在自组装体1~4中,配体2,7-H_(2)NDA均全脱质子,形成2,7-NDA2-阴离子平衡体系电荷,但均未能与金属离子配位,而在2,7-NDA2-阴离子与Q[5]外壁之间的瓜环外壁作用下进一步形成三维超分子结构。此外,还研究了自组装体1和4的荧光传感性能,结果表明它们都能够作为抗生素诺氟沙星(NFX)的比率型荧光探针。

关键词：五元瓜环外壁作用超分子自组装体荧光探针

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气候变化对中国夏季臭氧影响

环境科学 2023年第4期44卷 1801-1810页

作者：胡安琪谢晓栋龚康佳侯宇晖胡建林南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 桐乡市气象局嘉兴314000

气象条件对近地层臭氧(O_(3))的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O_(3)浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代... 详细信息

气象条件对近地层臭氧(O_(3))的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O_(3)浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代表情景(RCP4.5、 RCP6.0和RCP8.5)下的未来2046~2055年夏季气候变化情况,并驱动CMAQ区域空气质量模式模拟气候变化对O_(3)的影响.结果表明,气候变化使中国夏季边界层高度、温度均值和高温天数增加,相对湿度有所降低,近地面风速无明显变化.在气象要素的共同影响下,O_(3)浓度在京津冀、四川和华南等地区呈现增加趋势,O_(3)每日最大8 h滑动平均(MDA8)极值在不同情景下增幅为:RCP8.5(0.7μg·m^(-3))>RCP6.0(0.3μg·m^(-3))>RCP4.5(0.2μg·m^(-3)).夏季MDA8超标日变化与高温天数变化有较为相似的分布,MDA8超标的发生与高温天气有密切关联.气候变暖背景下高温日数增加导致O_(3)极端污染事件增加,未来中国夏季O_(3)持续污染的可能性增加.

关键词：气候变化浓度路径(RCP) 温度臭氧(O_(3)) 区域差异

南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

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环境科学 2023年第4期44卷 1873-1881页

作者：刘翠英靳浩樊建凌南京信息工程大学应用气象学院江苏省农业气象重点实验室南京210044 南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其... 详细信息

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1~9.0μm)和细粒子(9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m^(2)·a)^(-1)]大小为:Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.

关键词：农田大气颗粒物重金属粒径分布干沉降