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气化渣基脱硫活性焦制备工艺与性能评价

洁净煤技术 2024年第7期30卷 60-68页

作者：潘文杰樊盼盼王洋高艳春樊晓婷李翔宇鲍卫仁王建成太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室山西太原030024 太原理工大学大气复合污染识别与控制山西省重点实验室环境科学与工程学院山西太原030024

煤气化过程中产生的气化渣的处置问题日趋严重。气化渣中的残余炭具有较发达的孔隙结构和较大的比表面积,具有制备活性炭和其他高附加值碳材料的潜质。通过水介重力分选方法得到高品质气化渣分离炭后,采用配煤法制备脱硫活性焦,可实现... 详细信息

煤气化过程中产生的气化渣的处置问题日趋严重。气化渣中的残余炭具有较发达的孔隙结构和较大的比表面积,具有制备活性炭和其他高附加值碳材料的潜质。通过水介重力分选方法得到高品质气化渣分离炭后,采用配煤法制备脱硫活性焦,可实现气化渣的高附加值利用。通过单因素试验法及正交试验法考察在气化渣分离炭高掺比条件下配煤种类、比例及炭化、活化工艺条件对脱硫活性焦结构和性能影响。研究表明,气化渣分离炭在掺入比例为50%时,活性焦的最佳配煤组成为:焦煤29%、长焰煤8%、煤沥青13%;最佳炭化条件为:升温速率5℃/min、炭化温度700℃、炭化时间30 min;最佳活化条件为:活化温度900℃、升温速率8℃/min、活化时间120 min、活化水量1.0 mL/(g·h)。利用固定床反应装置对气化渣基脱硫活性焦进行脱硫和再生性能评价,在最佳配方和工艺条件下,公斤级试验制备的脱硫活性焦耐磨强度为97.26%,耐压强度为696.3 N(实测值),灰分为11.66%,碘吸附值为378.78 mg/g,脱硫值为28.5 mg/g,满足脱硫用煤质颗粒活性炭指标A型优级品的技术指标且再生性能良好。以气化渣分离炭作为碳源制备脱硫活性焦在大幅降低活性焦生产成本的同时,也为气化渣的高值化利用提供了一条可行途径,对气化渣的减量化、资源化、高值化利用具有重要意义。

关键词：气化渣脱硫活性炭/焦配煤法炭化活化

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宁东典型中低阶煤热解过程中氮和硫元素赋存形态与其变迁规律的关联性研究

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煤炭转化 2024年

作者：崔明果陈慧君申岩峰鲍卫仁常丽萍王建成太原理工大学大气复合污染识别与控制山西省重点实验室太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室

作为分级转化比较理想的中低阶煤，认识和理解宁东典型中低阶煤在热转化过程中氮、硫元素迁移转化行为对污染物的调控至关重要。目前煤热转化工艺多以气化为主，其中热解作为气化的基础阶段，在煤热转化过程中至关重要，因此在深入认识... 详细信息

作为分级转化比较理想的中低阶煤，认识和理解宁东典型中低阶煤在热转化过程中氮、硫元素迁移转化行为对污染物的调控至关重要。目前煤热转化工艺多以气化为主，其中热解作为气化的基础阶段，在煤热转化过程中至关重要，因此在深入认识煤质特性的基础上，研究宁东地区典型中低阶煤所含硫、氮元素在热解过程中的迁移与转化规律，实验结果不仅有望为宁东中低阶煤的热转化工艺条件优化及污染物控制提供理论依据，也可为目前的气化工艺过程污染物调控提供基础数据。基于此，以宁东地区的羊场湾煤(YCW)、上湾精煤(SW)与梅花井煤(MHJ)为研究对象，使用固定床反应器，探究三种不同硫含量的煤在热解过程中HCN、NH3与H2S的释放规律，主要考察了元素赋存形态、热解温度(10 ℃/min，300 ℃～900 ℃)与升温速率(3 ℃/min～10 ℃/min，900 ℃)对氮、硫元素迁移转化的影响。结果表明：HCN的释放量随着温度升高而逐渐增加；NH3的释放主要集中在500 ℃～900 ℃，其最大释放峰温为700 ℃；H2S的释放主要集中在400 ℃～900 ℃，其最大逸出峰温为600 ℃和800 ℃，分别对应于硫铁矿硫与部分不稳定有机硫的分解。较高的灰分含量能够阻止自由基间相互结合，使更多的含氢自由基与含氮自由基结合生成HCN；季氮含量越高，NH3的释放量越大；不稳定有机硫占比越高的煤样H2S的释放越多。适宜的升温速率有利于HCN发生二次反应生成NH3；随着升温速率的增大，产生热滞后现象；当升温速率由3 ℃/min提高至10 ℃/min时，MHJ的HCN、NH3和H2S的转化率均呈明显下降趋势，HCN的转化率由4.02%降至1.28%，NH3转化率由13.80%降为3.91%，H2S转化率由38.33%降至26.04%。综上，元素赋存形态、热解温度与升温速率对热解过程中氮、硫元素迁移影响均较大。灰分含量、季氮含量与不稳定有机硫含量较低的煤样在10 ℃/min的热解条件下，氮、硫污染物的释放较低，对环境影响较小。

关键词：煤热解氮迁移硫迁移热解温度升温速率元素赋存形态

煤气化渣活化过二硫酸盐和过一硫酸盐降解苯酚的比较

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化工进展 2024年第6期43卷 3503-3512页

作者：李亚男郭凯王嘉琪武亚宁太原理工大学环境科学与工程学院山西晋中030600

以固体废弃物煤气化渣(CGS)作为活化剂,构建了煤气化渣/过二硫酸盐(CGS/PDS)和煤气化渣/过一硫酸盐(CGS/PMS)体系,通过场发射扫描电子显微镜表征CGS的微观结构和元素组成,使用傅里叶红外光谱仪和X射线光电子能谱仪表征CGS表面官能团,考... 详细信息

以固体废弃物煤气化渣(CGS)作为活化剂,构建了煤气化渣/过二硫酸盐(CGS/PDS)和煤气化渣/过一硫酸盐(CGS/PMS)体系,通过场发射扫描电子显微镜表征CGS的微观结构和元素组成,使用傅里叶红外光谱仪和X射线光电子能谱仪表征CGS表面官能团,考察了CGS投加量、PDS浓度、PMS浓度、初始pH等因素对降解苯酚的影响,推测了活化路径,探究了氧化机理。结果表明,CGS中Fe元素含量达11.9%且含有多种官能团,随着CGS投加量的增加,PDS和PMS对苯酚的降解效率逐渐增大。当CGS投加量为3.0g/L时,1.0mmol/L PDS反应60min后对苯酚的降解率达97.82%,0.4mmol/L PMS反应60min后对苯酚的降解率达98.88%。两种体系对苯酚的降解率均在p H=3时最高。共存Cl-对两个体系降解苯酚均表现出促进作用,而共存NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、HCO_(3)^(-)对苯酚的降解产生抑制作用。CGS/PDS体系降解苯酚过程中产生了·SO_(4)^(-)和·OH,而CGS/PMS体系产生了·SO_(4)^(-)、·OH和·O_(2)^(-),但两个体系对苯酚的降解均以·SO_(4)^(-)占主导地位。研究结果可为固体废弃物煤气化渣高价值应用提供指导,为煤气化渣进一步应用于水污染控制提供理论依据。

关键词：煤气化渣过一硫酸盐过二硫酸盐苯酚活性物质

纳米球状LaAlO_(3)的制备及其在酸性条件下的除氟性能

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化工进展 2024年第6期43卷 3199-3208页

作者：刘京都余关龙龙志奇周璐包璞瑞滕骏毅杜春艳长沙理工大学水利与环境工程学院湖南长沙410114 洞庭湖水环境治理与生态修复湖南省重点实验室湖南省环境保护河湖疏浚污染控制工程技术中心湖南长沙410114 有研资源环境技术研究院(北京)有限公司北京101400

为实现在较低的pH及煅烧温度下合成表面性能良好的LaAlO_(3)晶相,解决废水的深度除氟问题(<1.5mg/L),采用共沉-水热法制备了纳米球状钙钛矿LaAlO_(3),考察了影响LaAlO_(3)表面性能的制备因素,通过SEM(扫描电子显微镜)、XRD(X射线衍射)、... 详细信息

为实现在较低的pH及煅烧温度下合成表面性能良好的LaAlO_(3)晶相,解决废水的深度除氟问题(实验系统分析了LaAlO_(3)吸附F-的行为,结果表明,LaAlO_(3)可以在酸性(pH<3)条件下实现深度除氟,在pH=2时,除氟效率达到93.22%。吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型,属于化学单层吸附、放热反应。在初始氟浓度为200mg/L条件下,8min LaAlO_(3)吸附容量达到53.8mg/g,4h平衡吸附容量可达66.5mg/g。以明矾作为脱附剂,LaAlO_(3)能够在循环4次后仍保持原有90%以上的除氟性能,具有良好的再生性能及实际利用价值。

关键词： LaAlO_(3) 含氟废水深度除氟吸附剂纳米双金属氧化物

尖晶石结构ZnFe_(2)O_(4)纳米晶的形貌调控和光芬顿降解RhB性能

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复合材料学报 2024年第2期41卷 795-803页

作者：李智铭魏智强李超韩明君王青赵玉峰兰州理工大学理学院有色金属先进加工与回收国家重点实验室兰州730050

水资源短缺和人类生产生活需水量的增加使污水净化处理这一话题变热。高级氧化工艺因其高效、环境友好且没有二次污染成为一种行之有效的处理污水方法。其中最具代表性的就是光催化技术和芬顿技术。通过调整工艺参数,采用水热法和煅烧... 详细信息

水资源短缺和人类生产生活需水量的增加使污水净化处理这一话题变热。高级氧化工艺因其高效、环境友好且没有二次污染成为一种行之有效的处理污水方法。其中最具代表性的就是光催化技术和芬顿技术。通过调整工艺参数,采用水热法和煅烧法制备了3种不同形貌的ZnFe_(2)O_(4)纳米晶,即微球状(ZFO-1)、空心球状(ZFO-2)和正六边形状(ZFO-3)。通过XRD、SEM、HRTEM、UV-vis、电化学阻抗谱(EIS)和瞬态光电流响应测试等,对样品的微观结构、形貌、元素组成和光电化学性能进行表征。此外,ZnFe_(2)O_(4)纳米晶光芬顿性能是通过对罗丹明B(RhB)的降解所得出的。结果表明:所制备的3种ZnFe_(2)O_(4)纳米晶均具有立方尖晶石结构和良好的结晶度。ZFO-2表现出优异的可见光吸收能力和最窄的带隙,并发生红移现象。EIS测试表明,ZFO-2的转移内阻最小且瞬态光电流最大,具有优异的光生载流子的迁移和分离能力。ZFO-1、ZFO-2、ZFO-3催化剂的光芬顿降解效率依次为88.2%、97.6%和48.1%,表明具有良好的降解性能。综合得到,ZFO-2具备优异的光降解性能。并探讨了可能的光芬顿降解RhB催化机制。

关键词： ZnFe_(2)O_(4) 形貌控制光电化学性能光芬顿染料RhB

氮化碳纳米球可见光催化降解氧氟沙星性能研究

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应用化工 2024年第7期53卷 1527-1531页

作者：滕致远万航江石婧于鹏李溪张潇南京工业大学环境科学与工程学院江苏南京211816 徐州工程学院环境工程学院江苏省工业污染控制与资源化重点实验室江苏徐州221018

通过硬模板法合成了SiO_(2)@g-C_(3)N_(4)核壳纳米球和Ag/AgCl/SiO_(2)@g-C_(3)N_(4)复合材料,对其结构和光学性质进行表征,研究了其在可见光下降解氧氟沙星(OFX)的性能和机制。结果表明,氮化碳包覆于SiO_(2)纳米球表面,且大部分为直径4... 详细信息

通过硬模板法合成了SiO_(2)@g-C_(3)N_(4)核壳纳米球和Ag/AgCl/SiO_(2)@g-C_(3)N_(4)复合材料,对其结构和光学性质进行表征,研究了其在可见光下降解氧氟沙星(OFX)的性能和机制。结果表明,氮化碳包覆于SiO_(2)纳米球表面,且大部分为直径400 nm左右的球体,Ag/AgCl的加入构建了异质结从而使得光生载流子的分离效率大幅提高。相比于纯g-C_(3)N_(4),Ag/AgCl/SiO_(2)@g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化降解氧氟沙星能力显著提升,其中,当OFX初始浓度10 mg/L,催化剂投加量为0.2 g/L,在100 mW/cm^(2)的可见光照40 min后,OFX的降解率可达72.59%。自由基淬灭实验发现,在Ag/AgCl/SiO_(2)@g-C_(3)N_(4)复合材料光催化降解污染物过程中,主要活性物质为光生空穴。

关键词： g-C_(3)N_(4) 核壳结构纳米球异质结可见光催化氧氟沙星

济南市城区大气挥发性有机物污染特征及来源研究

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中国环境科学 2024年

作者：张厚勇隋浩新王在峰张苏凡杜明月葛璇王鸣陶文鑫许宏宇顾达萨张宜升山东省济南生态环境监测中心青岛理工大学环境与市政工程学院南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室香港科技大学环境与可持续发展学部

为研究济南市城区环境空气挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源，2020-2021年于济南市城区开展了逐月离线观测，并于2020年6月开展加密观测，分析了VOCs年度、季节、日体积分数变化特征、化学组成及臭氧生成潜势，并利用特征比值法和正定... 详细信息

为研究济南市城区环境空气挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源，2020-2021年于济南市城区开展了逐月离线观测，并于2020年6月开展加密观测，分析了VOCs年度、季节、日体积分数变化特征、化学组成及臭氧生成潜势，并利用特征比值法和正定矩阵因子分解模型解析了VOCs来源.结果表明，2021年济南市VOCs年均体积分数为(35.70±16.58)×10-9，较2020年改善14.48%，烷烃和OVOCs为VOCs中占比最高的两类组分.2020年VOCs体积分数均值呈冬高夏低季节特征，而2021年呈夏高春低季节特征，受济南市VOCs专项整治行动及北京冬奥会空气质量保障措施影响，2021年冬季VOCs体积分数均值较2020年改善最为明显，改善幅度为31.08%，2020年春季芳香烃贡献显著，可能与疫情管控后企业陆续复工复产有关.2020、2021年排名前十的组分主要为烷烃类与OVOCs，如丙烷、乙烷、正丁烷、甲醛、丙酮、乙醛等物种.2021年济南市城区OFP年均值为239.39μg·m-3，较2020年下降22.46%，烷烃、炔烃、芳香烃、卤代烃OFP改善幅度分别为29.28%、3.09%、67.93%、83.49%，烯烃OFP明显上升，上升幅度为37.49%，OVOCs维持在较高水平.2020、2021年OFP排名前十的物种主要包括甲醛、乙醛、乙烯、1-丁烯、丙烯、对/间二甲苯等.臭氧重污染期间TVOCs体积分数日变化特征呈现明显的早晚高峰特征，中午时段为一天中的低值，夜间维持在较高水平.PMF解析结果表明:VOCs主要来源于工业源、燃烧源、油气挥发源、机动车尾气排放源、溶剂使用源、植物源及二次生成源，机动车尾气排放源、燃烧源及工业源为济南市VOCs的重点管控源.

关键词： VOCs 污染特征臭氧生成潜势(OFP) 源解析济南市

原水生物膜预处理工艺脱氮性能与菌群结构对有机碳源的响应特征研究

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中国环境科学 2024年

作者：叶丽慧刘欣灵林思慧石海洋赵一淳陈东之阳广凤浙江省石油化工环境污染控制重点实验室浙江海洋大学石油化工与环境学院

原水生物膜预处理系统运行性能受限于原水水质特征，试验以模拟污染原水为处理对象，以彗星式纤维填料和活性炭填料为生物膜载体构建了实验室规模的原水生物膜预处理系统，采用批次试验探究系统运行性能与菌群结构对不同有机碳源乙酸钠... 详细信息

原水生物膜预处理系统运行性能受限于原水水质特征，试验以模拟污染原水为处理对象，以彗星式纤维填料和活性炭填料为生物膜载体构建了实验室规模的原水生物膜预处理系统，采用批次试验探究系统运行性能与菌群结构对不同有机碳源乙酸钠和腐殖酸的响应特征。试验结果表明，原水生物膜预处理系统能长时间稳定运行，系统平均氨氮去除率(ARE)为90.1%。乙酸钠对两种填料生物膜的氨氮去除性能几乎无影响。以腐植酸为有机碳源具有更强的硝化能力，取得最高ARE值90.5%±5.6%。乙酸钠能够促进彗星式纤维填料生物膜胞外聚合物(EPS)的形成，腐殖酸会降低EPS中PN含量。以活性炭为载体明显增加了EPS的PN/PS值，且具有较高的菌群多样性，更有利于生物膜的形成。生物膜样品中，占据前三位的门是Proteobacteria、Planctomycetes和Acidobacteria。彗星式纤维填料生物膜，乙酸钠和腐植酸分别强化了优势门Proteobacteria(53.9%)细菌和优势属Nitrospira(10.7%)的累积。以彗星式纤维填料与活性炭为载体生物膜样品优势属分别为Nitrospira和Aridibacter。腐殖酸更有利于Nitrospira和Bdellovibrio的富集，乙酸钠更有利于Aridibacter的富集。

关键词：原水生物膜有机碳源运行性能菌群结构胞外聚合物

基于过氧乙酸的高级氧化技术去除水中新污染物：现状与挑战

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环境化学 2024年

作者：汤崇锹金丽丽黄辉任洪强南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室

当前水处理领域面临着新污染物去除的重要挑战.基于过氧乙酸（PAA）的高级氧化工艺（AOPs）因其在有机物降解方面的效率及较低的成本，成为水处理中新污染物去除的热点技术.本文系统评述了利用光、热、电、过渡金属、磷酸盐缓冲溶液、... 详细信息

当前水处理领域面临着新污染物去除的重要挑战.基于过氧乙酸（PAA）的高级氧化工艺（AOPs）因其在有机物降解方面的效率及较低的成本，成为水处理中新污染物去除的热点技术.本文系统评述了利用光、热、电、过渡金属、磷酸盐缓冲溶液、碳材料以及负载金属碳材料等活化PAA的方法及机理，总结了现有PAA-AOPs技术去除水中新污染物的现状及新兴研究趋势，并对此技术面临的挑战及可能的解决方案进行了前瞻性分析，旨在为PAA-AOPs技术在去除水中新污染物方面的进一步发展提供有益参考.

关键词：过氧乙酸高级氧化新污染物去除技术降解机理