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基于SERS标记免疫检测的再生性研究

光谱学与光谱分析 2010年第7期30卷 1785-1788页

作者：葛明姚建林孙如顾仁敖苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123 南通大学化学化工学院江苏南通226001

具有高灵敏度,高选择性特点的表面增强拉曼散射(SERS)与免疫学中的特异吸附机理相结合形成的SERS标记免疫检测技术具有很大的研究及应用价值。文章重点研究了关于SERS标记免疫检测的再生性问题,力求增加此技术的循环利用价值。实验采用... 详细信息

具有高灵敏度,高选择性特点的表面增强拉曼散射(SERS)与免疫学中的特异吸附机理相结合形成的SERS标记免疫检测技术具有很大的研究及应用价值。文章重点研究了关于SERS标记免疫检测的再生性问题,力求增加此技术的循环利用价值。实验采用甘氨酸-HCl生物缓冲体系对三明治结构(固相抗体-抗原-标记免疫金溶胶)进行洗脱,通过酸碱度的改变,促使抗体抗原复合物发生解离。实验结果表明,洗脱24h后,固相抗体上连接的抗原及标记免疫溶胶能得到很好的去除,去除后再次组装三明治结构,仍能通过对标记分子的识别进行SERS标记免疫检测。在此基础上还研究了此方法的稳定性与重复使用次数,发现其具有较好的稳定性,重复使用次数可达10次左右。

关键词：标记免疫检测表面增强拉曼散射再生性

(Au-Probe)@SiO2单层纳米粒子膜制备及表面增强拉曼光谱研究

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光谱学与光谱分析 2020年第9期40卷 2764-2769页

作者：刘恪张晨杰徐敏敏姚建林苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

表面增强拉曼光谱(SERS)因其高达单分子检测的表面灵敏度而广受青睐,其增强机理主要包括电磁场增强效应(EM)和电荷转移增强(CT)。通常,前者占主导作用,且局域电磁场可极大地增强表面吸附分子的拉曼信号。而介质通常对局域电磁场和EM增... 详细信息

表面增强拉曼光谱(SERS)因其高达单分子检测的表面灵敏度而广受青睐,其增强机理主要包括电磁场增强效应(EM)和电荷转移增强(CT)。通常,前者占主导作用,且局域电磁场可极大地增强表面吸附分子的拉曼信号。而介质通常对局域电磁场和EM增强有一定影响,从而影响SERS检测,通过壳层隔绝纳米粒子(SHINs)可避免介质与SERS增强源间的直接接触。但迄今为止,几乎未见有关介质对其增强拉曼光谱(SHINERS)影响的研究,主要因SERS基底均匀性较差所致。制备了两种探针分子内嵌且Au核尺寸不同的核壳纳米粒子,即(55 nm Au-PNTP)@SiO2和(110 nm Au-pMBA)@SiO2,壳层厚度分别为3.5和4.0 nm,壳层结构连续且无针孔效应。采用液-液两相成膜法制备其单层膜,转移至固相基底上可作为SERS基底,(55 nm Au-PNTP)@SiO2单层膜上SERS谱峰强度的相对标准偏差约为5.38%,(110 nm Au-pMBA)@SiO2单层膜上相对标准偏差约为5.97%,其重现性及均匀性优良,符合作为SERS基底的要求。研究它们分别在空气和水两种介质中的SERS效应,结果表明Au核被致密无针孔效应的SiO2壳层包裹,且探针分子内嵌其中,由此完全隔绝了电磁场增强源内核Au纳米粒子与介质的直接接触,当改变基底所处的环境时,其实际介质仍为SiO2,因此在两种介质中SERS信号几乎不发生改变。内嵌探针分子的PNTP或pMBA被包裹在SiO2壳层内,溶剂及氧气等均无法参与反应,因此探针分子未发生SPR催化反应,保持稳定的光谱特征。由此可见内嵌探针分子的SERS信号强度及光谱特征不受介质的影响,可望作为多介质环境使用的高灵敏度SERS检测以及稳定内标或标记的重要基底。

关键词：表面增强拉曼光谱壳层隔绝纳米粒子均匀性内嵌探针介质

边云环境中基于深度强化学习的任务卸载和资源分配方法

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计算机应用研究 2025年

作者：何达航王昱左利云广东石油化工学院计算机学院广东石油化工学院网络与教育信息技术中心

边缘计算允许物联网设备卸载任务到边云环境中执行，以满足任务对资源的需求。由于边云环境的高度随机性和动态性，启发式算法和基于Q表格的强化学习算法难以实现异构任务的高效卸载决策，因此提出了一个新颖的竞争和双深度Q网络(novel ... 详细信息

边缘计算允许物联网设备卸载任务到边云环境中执行，以满足任务对资源的需求。由于边云环境的高度随机性和动态性，启发式算法和基于Q表格的强化学习算法难以实现异构任务的高效卸载决策，因此提出了一个新颖的竞争和双深度Q网络(novel dueling and double deep Q network,ND3QN)的深度强化学习算法，用于任务高效卸载和资源分配。ND3QN联合优化任务完成时间和费用，并创新地构建了包含环境动态信息的状态；设计了能有效指导算法训练的奖励函数；实现了细粒度卸载，即任务卸载到服务器的虚拟机。实验结果表明，ND3QN在不同探索率和学习率下的收敛速度和收敛值存在明显差异，且在任务丢弃率、完成时间和费用等方面优于基线算法；消融实验证明了状态和奖励函数改进的有效性。因此，ND3QN可有效提升边云环境中的任务卸载和资源分配效率。

关键词：深度强化学习边缘计算任务卸载资源分配深度Q网络

分子印迹膜-固相萃取-高效液相色谱法同时检测橙子中噻苯隆和氯吡脲

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食品科学 2025年第1期46卷 176-183页

作者：石雨王建豆瑞祁迎春董晓牛志睿任景俞黄华赵怡雪延安大学石油工程与环境工程学院延安市环境检测与修复重点实验室陕西延安716000 北京理工大学化学与化工学院北京100081

以聚多巴胺(polydopamine,PDA)修饰的聚偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride,PVDF)膜为基膜,噻苯隆(thidiazuron,TDZ)为模板,甲基丙烯酸(methacrylic acid,MAA)为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(ethylene glycol dimethacrylate,EGDMA)为交联剂,合成TDZ分子印迹膜(molecularly imprinted membrane,MIM),并将其应用于橙子中TDZ及其结构类似物氯吡脲(forchlorfenuron,CPPU)的高选择性同时提取。扫描电子显微镜表征结果表明,致密分子印迹聚合物通过PDA涂层固定在PDA@PVDF膜的三维网络结构表面;性能测试结果表明,MIM对TDZ和CPPU的吸附容量分别是相应非印迹膜的1.80、1.89倍,分别在20、30 min达到吸附平衡;MIM对干扰物质香豆素和3-叔丁基苯酚的特异性因子分别达到23.2和19.3。以MIM为固相萃取膜片,成功从橙子样品中高选择性同时提取TDZ和CPPU,在加标浓度为2.0、3.0、5.0μmol/L时,高效液相色谱法检测的加标回收率分别为90.3%~99.4%和88.2%~98.1%,相对标准偏差分别为0.9%~2.5%和1.2%~3.0%(n=3)。该方法能同时快速检测TDZ和CPPU,操作简单,具有较好的灵敏度、精密度及回收率,检测成本低,适用于果蔬中TDZ和CPPU残留的检测。

关键词：分子印迹膜固相萃取高效液相色谱法特异性识别噻苯隆氯吡脲

原位SERS研究Au纳米结构表面SPR催化对硝基碘苯偶联反应

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光谱学与光谱分析 2024年第9期44卷 2482-2487页

作者：魏玉兰张晨杰袁亚仙姚建林苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

表面增强拉曼光谱(SERS)因其极高灵敏度和表面特异性,可用于表面等离激元共振(SPR)催化反应过程的原位监测。利用SERS技术原位研究对硝基碘苯(PNIB)在贵金属纳米粒子表面的催化偶联反应过程。研究了激光功率、波长及基底对催化偶联的影... 详细信息

表面增强拉曼光谱(SERS)因其极高灵敏度和表面特异性,可用于表面等离激元共振(SPR)催化反应过程的原位监测。利用SERS技术原位研究对硝基碘苯(PNIB)在贵金属纳米粒子表面的催化偶联反应过程。研究了激光功率、波长及基底对催化偶联的影响,初步研究了该偶联反应的机理。研究表明,PNIB在金纳米粒子单层膜(Au MLF)表面发生SPR催化偶联反应生成1,2-双(4-碘苯基)二氮烯,增大激光功率可使反应达到平衡时间明显缩短。Au@Ag纳米膜表面偶联效率提高了约10倍,不同基底表面的偶联反应活性为Au@Ag(532nm)>Au@Ag(638nm)>Au(638nm)。该反应为热电子诱导的还原反应。

关键词：表面增强拉曼光谱对硝基碘苯表面等离激元共振催化偶联反应贵金属纳米粒子

溶液pH对羟基苯硫酚同分异构体脱羟基反应影响的SERS研究

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光谱学与光谱分析 2022年第7期42卷 2076-2081页

作者：葛登云徐敏敏袁亚仙姚建林苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

金属纳米结构因表面等离激元(SPR)而产生光学增强和催化效应已成为表面科学研究热点之一。SPR和电化学联用可以诱导催化一些非常规反应,并且不同pH值电解质溶液可改变表面吸附分子的存在形式,影响SPR光催化反应。以羟基苯硫酚的同分异... 详细信息

金属纳米结构因表面等离激元(SPR)而产生光学增强和催化效应已成为表面科学研究热点之一。SPR和电化学联用可以诱导催化一些非常规反应,并且不同pH值电解质溶液可改变表面吸附分子的存在形式,影响SPR光催化反应。以羟基苯硫酚的同分异构体为探针,采用电化学表面增强拉曼光谱(SERS)研究了取代基羟基位置、溶液pH值等对其在银电极表面吸附和SPR催化反应行为。结果表明,不同羟基取代基位置的羟基苯硫酚SPR催化脱羟基反应对溶液pH值的敏感程度不同,邻羟基苯硫酚(OHTP)的C—O键谱峰强度的变化与溶液pH值相关,其O端更易与金属作用而吸附在表面,且随pH增大而增强。对羟基苯硫酚(PHTP)在碱性条件下被完全抑制的脱羟基反应在间羟基苯硫酚(MHTP)和OHTP中均可发生。MHTP在中性(pH 7)溶液中SPR催化脱羟基反应效率最高,约为酸性(pH 2)的1.36倍,碱性(pH 12)的2.70倍。OHTP在碱性(pH 12)溶液中SPR催化脱羟基反应效率最高,约为酸性(pH 2)的13.71倍,中性(pH 7)的4.95倍。SPR催化脱羟基主要源于非去质子化条件以及形成Ag—O键这两种途径。酸性条件下MHTP及OHTP的脱羟基反应主要是未去质子化的羟基反应,碱性条件主要因去质子化后形成Ag—O键所致。中性条件下,两种贡献同时发生。对MHTP而言,由于位阻效应仅部分分子去质子化后形成Ag—O键而促进SPR催化脱羟基,因此pH 7溶液中两种效应的同时作用导致催化效率最高。对于OHTP分子,去质子化状态的O端更易与电极表面发生作用,且pH升高羟基呈现的去质子化程度更加彻底,更有利于发生脱羟基反应,在pH 12溶液中脱羟基反应主要由于形成Ag—O键,其效率亦最高。同分异构体结构以及介质酸碱度对SPR催化脱羟基反应的研究对于拓宽SPR催化反应类型及从分子水平解析其机理具有重要意义。

关键词：表面增强拉曼光谱羟基苯硫酚电化学SPR催化同分异构体溶液pH

磁性核壳纳米粒子的制备及其在分离和光谱检测中的应用

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光谱学与光谱分析 2011年第12期31卷 3169-3174页

作者：陈帅姚建林郭清华顾仁敖苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123

磁性及其核壳复合纳米粒子由于在不同领域中具有广泛应用而受到研究者的极大关注,总结了磁性及磁性核壳纳米粒子常见的制备方法及各自的特点,并重点讨论了其在磁分离及光谱检测方面的应用,也介绍了本课题组在纳米粒子合成及应用方面所... 详细信息

磁性及其核壳复合纳米粒子由于在不同领域中具有广泛应用而受到研究者的极大关注,总结了磁性及磁性核壳纳米粒子常见的制备方法及各自的特点,并重点讨论了其在磁分离及光谱检测方面的应用,也介绍了本课题组在纳米粒子合成及应用方面所做的一部分工作。最后对磁性纳米粒子中存在的问题进行了探讨,并对其应用前景进行了展望。

关键词：磁性核壳纳米粒子磁分离光谱检测

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分子印迹技术在分析化学中的应用进展

冶金分析 2008年第12期28卷 41-50页

作者：李春香王玲玲徐婉珍李松田邓月华闫永胜江苏大学化学化工学院

分子印迹技术具有专一性和高选择性的特点,其技术关键是功能单体和模板分子的筛选、聚合及模板分子的洗脱。分子印迹聚合物的制备方法主要有:包埋法、亲和印迹法、冷冻干燥法、表面印迹法等。在分析化学中分子印迹技术广泛用于色谱分析... 详细信息

分子印迹技术具有专一性和高选择性的特点,其技术关键是功能单体和模板分子的筛选、聚合及模板分子的洗脱。分子印迹聚合物的制备方法主要有:包埋法、亲和印迹法、冷冻干燥法、表面印迹法等。在分析化学中分子印迹技术广泛用于色谱分析、环境痕量分析、膜分离、手性物质拆分,也可用于分离/富集金属离子、样品前处理、传感器、中药有效成分筛选等。从分子水平上认识分子印迹和识别的机理,探索新的合成方法,实现分子印迹技术从有机相向水相过渡、从非极性溶剂环境转向极性溶剂环境,不断扩展新的应用领域是该技术今后的研究方向。

关键词：分子印迹技术分子印迹聚合物色谱分离固相萃取手性拆分

铅离子印迹聚合物的制备、表征及其在水溶液中的吸附行为研究

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分析化学 2009年第4期37卷 537-542页

作者：王玲玲闫永胜邓月华李春香徐婉珍江苏大学化学化工学院

以Pb2+为模板,壳聚糖为单体,硅胶为载体,γ-(2,3环氧丙氧)丙基三甲氧基硅烷(KH-560)为偶联剂,利用表面分子印迹技术和溶胶-凝胶法制备了Pb2+印迹聚合物。采用傅立叶变换红外光谱法(FT-IR)、紫外光谱法、扫描电镜对Pb2+印迹和非印迹聚合... 详细信息

以Pb2+为模板,壳聚糖为单体,硅胶为载体,γ-(2,3环氧丙氧)丙基三甲氧基硅烷(KH-560)为偶联剂,利用表面分子印迹技术和溶胶-凝胶法制备了Pb2+印迹聚合物。采用傅立叶变换红外光谱法(FT-IR)、紫外光谱法、扫描电镜对Pb2+印迹和非印迹聚合物的表面形貌和结构进行表征;并用电感耦合等离子体原子发射光谱法考察了吸附酸度、吸附剂用量、静置时间等对聚合物吸附性能的影响;研究了印迹聚合物在混合溶液中对Pb2+的选择性,比较了印迹和非印迹聚合物的吸附容量;并提出了印迹聚合物的印迹吸附机理。在最佳吸附酸度pH=4.5时,0.3g吸附剂吸附5h达到平衡,Pb2+印迹聚合物对模板离子具有较高的选择性,其饱和吸附容量是非印迹聚合物的2倍。

关键词：铅印迹聚合物表面分子印迹技术溶胶-凝胶法电感耦合等离子体原子发射光谱法