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基于D-(-)-/L-(+)-对羟基苯甘氨酸的两对手性钴配合物的合成、晶体结构和电化学识别

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无机化学学报 2024年第1期40卷 232-246页

作者：曹梦茹姜国远李宏利李思浓宋会花河北师范大学化学与材料科学学院河北省有机功能分子重点实验室石家庄050024

采用常温溶液挥发法,以D-(-)-/L-(+)-对羟基苯甘氨酸(D-/L-Hhpg)为主配体,2种含氮吡啶配体4,4'-联吡啶(4,4'-bipy)和5,5'-二甲基-2,2'-联吡啶(5,5'-BM-2,2'-bipy)为辅助配体,与Co Cl_(2)·6H_(2)O反应合成了2对手性配合物{[Co(D-hpg)(4,4'-bipy)(H_(2)O)]Cl·H_(2)O}_(n )(1-D)、{[Co(L-hpg)(4,4'-bipy)(H_(2)O)]Cl·H_(2)O}_(n )(1-L)、[Co(D-hpg)_(2)(5,5'-BM-2,2'-bipy)]Cl·5.5H_(2)O (2-D)、[Co(L-hpg)_(2)(5,5'-BM-2,2'-bipy)]Cl·5.5H_(2)O (2-L)。通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射等多种测试方法对其结构进行分析和表征。配合物的单晶X射线衍射数据表明,配合物1-D和1-L属于单斜晶系,P2_(1)手性空间群,分别呈现1D左手螺旋链和右手螺旋链,通过4,4'-bipy分子扩展为2D网状矩形格子结构。配合物2-D属于单斜晶系,P2_(1)手性空间群,为0D小分子,在氢键的作用下形成1D超分子双链,并以ABAB形式在a轴方向堆积排布。这些配合物的结构差异归因于辅助配体和Hhpg配位模式的影响。此外,还研究了配合物的电化学性质。配合物1-D表现出电化学可逆的氧化还原行为,并可作为电化学传感器用于有效地检测组氨酸对映体和定量测定组氨酸混合物中的对映体过量。

关键词： D-(-)-/L-(+)-对羟基苯甘氨酸手性配合物晶体结构电化学识别

银催化邻羟基苯基炔丙醇5-exo-dig环化反应构筑2-亚甲基-2,3-二氢苯并呋喃-3-醇

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有机化学 2024年第4期44卷 1218-1225页

作者：冯淼吕兰兰郭一佳刘建全王香善江苏师范大学化学与材料科学学院江苏徐州221116

2-亚甲基-2,3-二氢苯并呋喃衍生物作为多种天然产物及药物的核心骨架之一,寻找由简便易得原料有效合成2-亚甲基-2,3-二氢苯并呋喃的新方法具有重要的意义.开发了一种新的银催化邻羟基苯基炔丙醇的5-exo-dig环化反应,为2-亚甲基-2,3-二... 详细信息

2-亚甲基-2,3-二氢苯并呋喃衍生物作为多种天然产物及药物的核心骨架之一,寻找由简便易得原料有效合成2-亚甲基-2,3-二氢苯并呋喃的新方法具有重要的意义.开发了一种新的银催化邻羟基苯基炔丙醇的5-exo-dig环化反应,为2-亚甲基-2,3-二氢苯并呋喃的构筑提供了一种高效、模块化的方法.在室温条件下,反应仅需使用2 mol%量的银催化剂和5 mol%的异腈为配体,具有条件温和、操作简单和高效等优点.

关键词：银异腈环化炔丙醇苯并呋喃

纳米碳片负载Mott-Schottky型Co/Co_(9)S_(8)异质结的原位合成及电催化性能研究

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材料导报 2024年第8期38卷 44-50页

作者：方瑜李靖孔维超周雪徐林孙冬梅唐亚文南京师范大学化学与材料科学学院南京210023 江苏省新型动力电池重点实验室南京210023

以K_(3)[Co(CN)_(6)]为Co源,硫脲为S源,富含-OH和-NH_(2)的天然亲水性高分子壳聚糖为碳源,通过形成CS-K_(3)[Co(CN)_(6)]水凝胶将Co前驱体和S源均匀分布于C前驱体中。水凝胶形成的主要驱动力来自金属Co离子与壳聚糖中-NH_2的配位交联以... 详细信息

以K_(3)[Co(CN)_(6)]为Co源,硫脲为S源,富含-OH和-NH_(2)的天然亲水性高分子壳聚糖为碳源,通过形成CS-K_(3)[Co(CN)_(6)]水凝胶将Co前驱体和S源均匀分布于C前驱体中。水凝胶形成的主要驱动力来自金属Co离子与壳聚糖中-NH_2的配位交联以及Co离子之间通过-CN的桥接作用。得益于均匀分散的前驱体和后续热解处理初期形成的Co的催化作用,通过简单地调控Co与S的原子比,原位构建出均匀镶嵌有Co/Co_(9)S_(8)异质结的N,S共掺杂富含微孔的碳纳米片(Co/Co_(9)S_(8)@N,S-CNSs)。采用SEM、TEM、BET、XRD、Raman、XPS和电化学工作站等方法对所制备催化剂的形貌、组成和结构以及电催化性能进行了表征。结果表明,形成的Mott-Schottky型Co/Co_(9)S_(8)异质界面有效地调控了活性中心的电子结构和电荷传输特性;二维掺杂多孔碳纳米片的负载使活性位点更加均匀分散,同时提供了高速的电子和传质通道,也避免了活性位点在催化过程中的迁移聚集。两者的协同作用使合成的Co/Co_(9)S_(8)@N,S-CNSs复合催化剂具有了更优的催化性能,在10 mA·cm^(-2)的电流密度下,其催化碱性析氧反应/OER的过电位仅为304 mV,优于商业化的RuO_(2)催化剂。该研究为发展具有优异电催化性能的廉价过渡金属催化剂提供帮助。

关键词： Co/Co_(9)S_(8) Mott-Schottky N,S共掺杂碳纳米片过渡金属电催化剂

磺酰亚胺锂型固态聚合物电解质的合成及其电化学性能

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材料工程 2024年

作者：梁金兰吴道欢邹海凤陈卓庄金亮程琥贵州师范大学化学与材料科学学院贵州省功能材料化学重点实验室

分别以4-氟苯磺酰氯和4-氰基苯磺酰氯为原料，通过磺酰化和离子交换分别合成了氟代和氰基取代的磺酰亚胺锂（LiFBTFSI和LiCBTFSI），进一步通过溶液浇铸法制备了两种PEO基聚合物电解质(PEO20-LiFBTFSI和PEO20-LiCBTFSI)，并对其微观形... 详细信息

分别以4-氟苯磺酰氯和4-氰基苯磺酰氯为原料，通过磺酰化和离子交换分别合成了氟代和氰基取代的磺酰亚胺锂（LiFBTFSI和LiCBTFSI），进一步通过溶液浇铸法制备了两种PEO基聚合物电解质(PEO20-LiFBTFSI和PEO20-LiCBTFSI)，并对其微观形貌、热稳定性及电化学性能进行了表征。结果表明，在60℃、EO/Li+=20时，两种电解质隔膜的离子电导率均达到10-4S/cm，电化学稳定窗口均大于5V，与磷酸铁锂组装的电池均具有较高的首次放电比容量(0.1C，～150 mAh g-1)。相比于氟代PEO20-LiFBTFSI电解质隔膜，含氰基的PEO20-LiCBTFSI电解质隔膜具有更优异的电化学稳定性和界面相容性，循环50次后，电池的放电比容量为137.4mAh g-1，容量保持率为93.0%。此外，含氰基的PEO20-LiCBTFSI电解质隔膜与锂金属具有良好的电化学稳定性，组装的锂对称电池在0.1 mA/cm2电流密度下稳定运行500h而不发生短路。

关键词：锂离子电池聚合物电解质锂盐聚氧化乙烯

二苯并吡啶并喹喔啉类延迟荧光材料的合成及其电致发光性质

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光学学报 2024年第8期44卷 160-168页

作者：杨耀祖黄飞翔谢凤鸣张强袁国胡英元赵鑫苏州科技大学化学与生命科学学院江苏苏州215009 苏州大学功能纳米与软物质研究院江苏省碳基功能材料与器件重点实验室江苏苏州215123

为获得新颖高效的热激活延迟荧光(TADF)材料,以二苯并吡啶并喹喔啉(BPQ)为受体(A),三苯胺(TPA)、吩噁嗪(PXZ)为供体(D),合成两种TADF材料:BPQPXZ和BPQTPA。研究表明,两种材料都具有典型的延迟荧光特性、较小的单重态与三重态的能级差(Δ... 详细信息

为获得新颖高效的热激活延迟荧光(TADF)材料,以二苯并吡啶并喹喔啉(BPQ)为受体(A),三苯胺(TPA)、吩噁嗪(PXZ)为供体(D),合成两种TADF材料:BPQPXZ和BPQTPA。研究表明,两种材料都具有典型的延迟荧光特性、较小的单重态与三重态的能级差(ΔEST)和较大的振子强度(f)。基于强受体强供体组合的BPQPXZ的器件实现了深红光发射,发射波长达到660 nm,但受能隙的影响,外量子效率(EQE)仅有1.0%。基于强受体弱供体组合的BPQTPA,因其TPA刚性小于PXZ,BPQTPA的供受体扭曲程度小,轨道交盖程度大,f更大,故BPQTPA具有更大的荧光量子产率(82.7%)。同时因TPA的给电子能力比PXZ弱,BPQTPA内电荷转移效应减小,导致发射峰蓝移,因此基于BPQTPA的器件发射555 nm的黄光,与BPQPXZ相比,BPQTPA器件的启亮电压降低至2.8 V,电流效率、功率效率分别提高了32倍和36倍,EQE提升了6倍,达到7.0%。

关键词：材料延迟荧光有机发光二极管二苯并吡啶并喹喔啉电致发光

Z型异质结BiSnO/BiOBr的制备及其对四环素的高效降解

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贵州师范大学学报(自然科学版) 2024年

作者：肖鹏杨亚军崔世海杨静南京师范大学化学与材料科学学院江苏省生物功能材料重点实验室

通过溶剂热法制备了铋系光催化复合材料Bi2Sn2O7/BiOBr,并对材料的形貌、表面组成和能带结构进行了表征。通过模拟太阳光辐照下四环素的降解,分析了材料的光催化效率,考察了材料组成、催化剂用量、初始污染物浓度和共存离子对四环素降... 详细信息

通过溶剂热法制备了铋系光催化复合材料Bi2Sn2O7/BiOBr,并对材料的形貌、表面组成和能带结构进行了表征。通过模拟太阳光辐照下四环素的降解,分析了材料的光催化效率,考察了材料组成、催化剂用量、初始污染物浓度和共存离子对四环素降解的影响。实验结果显示,当催化剂BSOB-75的用量为20 mg,目标污染物浓度为20 mg/L时,辐照60 min后四环素的降解率可达96.9%。反应机理研究表明,·OH、·O2-和h+是光催化反应过程中的主要活性物质,且Z型异质结的构建可有效提高光生载流子与空穴的分离效率,并提升可见光的利用率,从而增强四环素的光催化降解。

关键词： Z型异质结四环素机理光催化

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铜催化苯并呋喃并嘧啶并异吲哚衍生物的合成

有机化学 2024年

作者：何姮吕兰兰刘建全王香善江苏师范大学化学与材料科学学院

2-(2-溴苯基)苯并呋喃并[3,2-d]嘧啶-4(3H)-酮与末端炔烃在CuI催化下，首先进行Sonogashira偶联反应，随后是选择性的5-exo-dig炔氢胺化反应，合成了一系列苯并呋喃并嘧啶并异吲哚衍生物。反应具有效率高、底物范围广和优异的官能团兼... 详细信息

2-(2-溴苯基)苯并呋喃并[3,2-d]嘧啶-4(3H)-酮与末端炔烃在CuI催化下，首先进行Sonogashira偶联反应，随后是选择性的5-exo-dig炔氢胺化反应，合成了一系列苯并呋喃并嘧啶并异吲哚衍生物。反应具有效率高、底物范围广和优异的官能团兼容性等特点。通过X-光单晶衍射分析，产物呈现为单一的(E)-构型。

关键词：苯并呋喃并嘧啶并异吲哚 Sonogashira偶联炔氢胺化反应 CuI

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基于二维材料的色谱固定相制备及应用

色谱 2024年第6期42卷 524-532页

作者：郑德圣汤雯淇朱建平古志远南京师范大学化学与材料科学学院江苏南京210023

自2004年首次报道以来,二维材料因具有纳米级厚度、高比表面积、独特的层状结构和优异的机械性能等特点,受到了广泛关注。在导电、导热、气体存储和分离、膜分离以及催化等领域,二维材料均展现出了广阔的应用前景;其中,最为知名的二维... 详细信息

自2004年首次报道以来,二维材料因具有纳米级厚度、高比表面积、独特的层状结构和优异的机械性能等特点,受到了广泛关注。在导电、导热、气体存储和分离、膜分离以及催化等领域,二维材料均展现出了广阔的应用前景;其中,最为知名的二维材料是石墨烯,其是由单层碳原子构成的二维晶格结构,拥有较大的比表面积和优良的吸附性能,因而备受青睐。除此之外,二维材料还包括类石墨相氮化碳、氮化硼、过渡金属硫化物等。随着网状化学的不断发展,二维多孔框架材料逐渐受到关注,这类材料拥有纳米片状的形态、一维的孔道结构以及特殊的层间作用力,具有作用力丰富和可设计性强等优势,在色谱分离领域展现出了巨大的应用潜力。本文首先简要介绍了二维材料的合成方法与分离机理,随后着重介绍了近年来二维多孔框架材料在气相色谱及液相色谱固定相应用方面的最新研究进展。同时,本文也涉及了一些其他二维材料在色谱领域的应用,并对二维材料在色谱分离领域的发展前景进行了展望,期望为基于二维材料的色谱分离材料设计及应用提供参考。

关键词：二维材料金属有机框架共价有机框架色谱固定相综述

有机催化串联反应构建螺[环丙烷-氧化吲哚]类化合物的研究

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云南大学学报（自然科学版） 2024年第2期46卷 319-326页

作者：陈治明贵州师范大学化学与材料科学学院贵州省功能材料化学重点实验室贵州贵阳550001

成功设计合成了4种C_(2)轴手性结构上下对称的硫脲催化剂,并将其用于不对称催化构建螺[环丙烷-氧化吲哚]类化合物的合成.实验结果表明,在室温25℃下,x=10%3a作为催化剂,溶剂为CHCl_(3),合成的螺[环丙烷-氧化吲哚]得到较好的产率(89%)和... 详细信息

成功设计合成了4种C_(2)轴手性结构上下对称的硫脲催化剂,并将其用于不对称催化构建螺[环丙烷-氧化吲哚]类化合物的合成.实验结果表明,在室温25℃下,x=10%3a作为催化剂,溶剂为CHCl_(3),合成的螺[环丙烷-氧化吲哚]得到较好的产率(89%)和较高的对映选择性(87%).该反应具有环境友好、反应条件温和、催化剂廉价易得等优点.该方法为具有生物药理活性的螺[环丙烷-氧化吲哚]骨架的合成提供了重要途径.

关键词：螺[环丙烷-氧化吲哚]类化合物不对称催化硫脲催化剂