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铂基氧还原催化剂:从单晶电极到拓展表面纳米材料

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化工学报 2024年第4期75卷 1256-1269页

作者：孙铭泽黄鹤来牛志强清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然... 详细信息

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然而,在规整表面的单晶电极上得到的经验并不能完全指导纳米催化剂的设计,这是因为纳米颗粒存在着尺寸效应带来的活性-利用率的矛盾关系。通过在纳米尺度上模拟单晶电极的性质,构造纳米薄膜材料及二维晶面可控的纳米材料,可以一定程度上实现拓展表面性质。结合本课题组的研究工作,本文总结了拓展表面催化剂用于氧还原反应的理论和实验结果,探讨了纳米催化剂的发展和目前存在的问题,并对今后的研究方向进行了展望。

关键词：氧还原燃料电池单晶电极纳米催化剂电化学氢

环氧树脂基近红外吸收涂层的近红外光谱、力学及耐盐水性能研究

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光谱学与光谱分析 2024年第2期44卷 439-445页

作者：张伟钢潘露露吕丹丹滁州学院材料与化学工程学院安徽滁州239000

以环氧树脂为粘合剂,Sm2O3为功能颜料,硅烷偶联剂和石墨烯为改性剂,制备得到了一种同时具有突出力学性能和耐盐水性能的近红外低反射率涂层。系统研究了Sm2O3添加量、硅烷偶联剂种类、硅烷偶联剂添加量和石墨烯添加量对涂层性能的影响... 详细信息

以环氧树脂为粘合剂,Sm2O3为功能颜料,硅烷偶联剂和石墨烯为改性剂,制备得到了一种同时具有突出力学性能和耐盐水性能的近红外低反射率涂层。系统研究了Sm2O3添加量、硅烷偶联剂种类、硅烷偶联剂添加量和石墨烯添加量对涂层性能的影响。结果表明:Sm2O3添加量的增加可明显降低涂层对1.06μm近红外光的反射率,当Sm2O3添加量为50%,涂层对1.06μm近红外光的反射率可低至31.2%。此时,涂层的附着力和耐冲击强度分别可达到1级和50 kg·cm。用硅烷偶联剂改性涂层,偶联剂上的强极性基团分别可与涂层中的树脂基体和颜料形成共价键结合,从而可发挥桥连作用,进而可明显改善涂层的柔韧性,其中KH560的改性效果最佳。当KH560添加量为5%,涂层的柔韧性可从改性前的9 mm显著改善为改性后的4 mm。石墨烯具有特殊的共平面结构和超长共轭结构特征,使其对入射光的吸收可延伸到近红外区域。石墨烯特殊的片层结构使其具有很高的耐冲击强度和柔韧性,在涂层中添加石墨烯可明显改善涂层的力学性能。研究发现石墨烯的添加可在进一步改善涂层力学性能的前提下显著降低涂层对1.06μm近红外光的反射率。当石墨烯添加量为8%,涂层对1.06μm近红外光的反射率可低至12.6%,此时涂层可具备突出的激光隐身效能。同时,涂层的附着力、柔韧性和耐冲击强度分别可达到1级、2 mm和50 kg·cm,可很好地满足实际工程应用要求。在环氧树脂、硅烷偶联剂和石墨烯的协同界面优化作用下,最佳配方(Sm2O3添加量为50%、KH560添加量为5%、石墨烯添加量为8%)的涂层经盐水腐蚀21 d后,涂层的微结构、近红外低反射率性能和力学性能可保持稳定。此时,涂层对1.06μm近红外光的反射率为12.47%,涂层的附着力、柔韧性和耐冲击强度分别可保持在1级、2 mm和45 kg·cm,表明制备的涂层具有良好的耐盐水性能。

关键词：复合涂层近红外光谱力学性能耐盐水性能

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微反应器内阳离子聚合研究进展

化工学报 2024年第4期75卷 1302-1316页

作者：何宇航谢丹吕阳成清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

阳离子聚合是制备高分子材料的重要方法之一。因阳离子聚合反应活性高、可控性差,采用传统的方式对其进行深入研究难度往往很大。微反应器技术因其优异的过程控制能力在阳离子聚合研究中表现出得天独厚的优势。本文介绍了微反应器内传... 详细信息

阳离子聚合是制备高分子材料的重要方法之一。因阳离子聚合反应活性高、可控性差,采用传统的方式对其进行深入研究难度往往很大。微反应器技术因其优异的过程控制能力在阳离子聚合研究中表现出得天独厚的优势。本文介绍了微反应器内传统阳离子聚合和活性阳离子聚合的研究进展,论述了微反应器对提高异丁烯、乙烯基醚类单体阳离子聚合反应可控性、反应效率以及机理研究的重要作用,探讨了阳离子聚合体系和装备理性设计的方向。

关键词：微反应器过程控制阳离子聚合活性聚合理性设计

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双金属MOFs碳化材料的结构对锂硫电池正极性能的影响

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化工新型材料 2024年第1期52卷 150-155,160页

作者：曹翔宇张秀玲杜依洋马成乡闫娟枝太原学院材料与化学工程系太原030032

利用硝酸钴和铁氰化钾在水溶液中沉淀反应以及ZIF-8在水溶液中的部分分解,分别制备了2种组成相近但结构不同的双金属有机框架前驱体Co-Fe precursor和ZCF precursor。经过多巴胺包覆,对2种产品在氩气气氛下退火获得碳化产物。将碳化产... 详细信息

利用硝酸钴和铁氰化钾在水溶液中沉淀反应以及ZIF-8在水溶液中的部分分解,分别制备了2种组成相近但结构不同的双金属有机框架前驱体Co-Fe precursor和ZCF precursor。经过多巴胺包覆,对2种产品在氩气气氛下退火获得碳化产物。将碳化产物与纳米硫粉混合得到的碳/硫复合材料(E-CoFeCN@C/S、E-ZCF@C/S)分别作为正极,组装扣式锂硫电池并测试电化学性能。利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、热重分析仪进行形貌和结构分析。在组成相似的情况下,核壳结构碳载体(E-CoFeCN@C)与发散式结构碳载体(E-ZCF@C)对锂硫电池性能的影响呈现出“此消彼长”的特点:E-ZCF@C/S在循环伏安测试中表现出更小的极化以及更强的电流响应,在电化学阻抗测试中表现出更低的电荷转移阻抗,表明该材料有利于促进正极电荷传递过程,即加快电极反应动力学。E-ZCF@C/S在0.2C倍率下放电初始比容量为1211.3mAh/g,在2C倍率下放电初始比容量为794mAh/g,均优于E-CoFeCN@C/S。而核壳结构的优势主要体现在容量衰减方面,E-CoFeCN@C/S在0.2C倍率下经过100次循环后平均衰减率为0.074%(E-ZCF@C/S为0.26%),在2C倍率下循环300次后平均衰减率为0.047%(E-ZCF@C/S为0.13%),说明核壳结构对活性物质的锚固作用明显而对电荷转移不利。

关键词：双金属MOFs 锂硫电池材料结构电化学性能

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巢式-碳硼烷硼氢键官能化反应研究进展

有机化学 2024年第2期44卷 438-447页

作者：付雅彤孙超凡张丹金成国陆居有宜宾学院材料与化学工程学部四川宜宾644000 海南大学化学化工学院海口570228

巢式-碳硼烷是医学、材料科学和有机金属/配位化学等领域中多功能的重要砌块.近年来,巢式-碳硼烷的硼氢键直接活化及官能化反应受到了广泛关注.由于碳硼烷通常含有十个化学环境相似的硼氢键,因此区域选择控制一直是碳硼烷硼氢键活化的... 详细信息

巢式-碳硼烷是医学、材料科学和有机金属/配位化学等领域中多功能的重要砌块.近年来,巢式-碳硼烷的硼氢键直接活化及官能化反应受到了广泛关注.由于碳硼烷通常含有十个化学环境相似的硼氢键,因此区域选择控制一直是碳硼烷硼氢键活化的一个长期挑战.近年来,巢式-碳硼烷开口平面上的硼氢键官能化取得了重大进展,而非开口球面上的硼氢键选择性活化依然具有挑战性.总结了巢式-碳硼烷的区域选择性硼氢键官能化反应的研究进展,从开口面和非开口面硼氢键活化两个角度进行梳理.

关键词：碳硼烷硼氢键活化区域选择性官能化导向基团

碳氮复合镍催化剂催化的高选择性己二腈加氢制备环己亚胺

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 68-77页

作者：张晨阳贾晨旭黄军南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室南京210009

环己亚胺是一种重要的医药农药中间体,可用于合成青霉素、除草剂和杀菌剂等.本文应用溶剂辅助机械球磨和热解法制备了一系列的负载型Ni基催化剂Ni/IM-C(R),研究了该催化剂对于1,6-己二腈加氢制备环己亚胺的工艺.结果表明,由乙酸镍、 2-... 详细信息

环己亚胺是一种重要的医药农药中间体,可用于合成青霉素、除草剂和杀菌剂等.本文应用溶剂辅助机械球磨和热解法制备了一系列的负载型Ni基催化剂Ni/IM-C(R),研究了该催化剂对于1,6-己二腈加氢制备环己亚胺的工艺.结果表明,由乙酸镍、 2-甲基咪唑及活性炭共同球磨、煅烧还原所制备的Ni/IM-C(R)具有优良的1,6-己二腈加氢活性和98%以上的环己亚胺收率.通过X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线(EDX)、透射电子显微镜(TEM)和N2吸附-脱附测试等表征手段研究了Ni/IM-C(R)催化剂的表面织构性质和化学性质.结果表明,氮掺杂碳材料改善了Ni/IM-C(R)催化剂活性金属Ni纳米颗粒的分散性.在Ni/IM-C(R)催化剂中,镍物种具有高活性,尺寸较小且表面Ni0含量高.在无添加剂存在下, Ni/IM-C(R)催化1,6-己二腈加氢环化制备环己亚胺时显示出良好的加氢活性和环己亚胺的高选择性.Ni/IM-C(R)催化剂制备方法简单、反应后易于分离、多次反应循环后仍具有稳定的催化性能,具有良好的工业应用前景.

关键词：环己亚胺己二腈镍催化剂选择催化加氢

多孔碳纳米纤维负载铜铂合金催化剂的制备及电催化析氢性能

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高等学校化学学报 2024年第6期45卷 120-129页

作者：陈鑫刘婧媛于静哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院哈尔滨150001

通过静电纺丝和分阶段热处理方法,在多孔碳纳米纤维(PCNFs)上制备了一系列不同合金比例的PtCu纳米合金催化剂,研究了合金颗粒表面形貌和Cu-Pt-Cu结构对析氢反应(HER)的影响.结果表明,PtCu添加摩尔比为1∶2时可获得最佳析氢性能,在酸性... 详细信息

通过静电纺丝和分阶段热处理方法,在多孔碳纳米纤维(PCNFs)上制备了一系列不同合金比例的PtCu纳米合金催化剂,研究了合金颗粒表面形貌和Cu-Pt-Cu结构对析氢反应(HER)的影响.结果表明,PtCu添加摩尔比为1∶2时可获得最佳析氢性能,在酸性条件下电流密度为10 mA/cm^(2)时,过电位为37 mV,拥有良好的长期稳定性.研究结果为PCNFs负载过渡金属与Pt的二元合金纳米催化剂的制备提供了一种新的方法.

关键词：静电纺丝多孔碳纤维铜铂合金析氢反应

Ag/Bi_(2)O_(3)纳米块自供能紫外探测器的制备及性能

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光学精密工程 2024年第5期32卷 653-660页

作者：方向明周起成孙宇乔志铭耿秋丹高世勇太原学院材料与化学工程系山西太原030032 哈尔滨工业大学材料科学与工程学院黑龙江哈尔滨150001

为了实现在无外部供能下对紫外光的有效探测,基于Ag修饰的Bi_(2)O_(3)纳米块(Ag/Bi_(2)O_(3))纳米块制备了自供能紫外探测器。通过煅烧法制备Bi_(2)O_(3)纳米块,随后采用室温溶液法在其表面沉积Ag纳米粒子,进而成功制备了Ag/Bi_(2)O_(3... 详细信息

为了实现在无外部供能下对紫外光的有效探测,基于Ag修饰的Bi_(2)O_(3)纳米块(Ag/Bi_(2)O_(3))纳米块制备了自供能紫外探测器。通过煅烧法制备Bi_(2)O_(3)纳米块,随后采用室温溶液法在其表面沉积Ag纳米粒子,进而成功制备了Ag/Bi_(2)O_(3)纳米块,且对所制备样品的晶体结构和微观形貌等进行了表征。结果表明,Ag/Bi_(2)O_(3)纳米块的平均尺寸约为1μm,且Ag纳米粒子随机分布在Bi_(2)O_(3)纳米块表面。将涂覆Ag/Bi_(2)O_(3)纳米块的FTO作为工作电极,并进一步构建了自供能紫外探测器。在365 nm的紫外光照射下,Ag/Bi_(2)O_(3)纳米块紫外探测器能在零偏压下实现对紫外光的快速检测,这证实其具有自供能特性。相比于Bi_(2)O_(3)纳米块紫外探测器,Ag/Bi_(2)O_(3)纳米块紫外探测器的光电流得到明显提升,上升和下降时间分别缩短至29.1 ms和40.2 ms,并具有良好的循环稳定性。

关键词：紫外探测器 Bi_(2)O_(3)纳米块 Ag纳米粒子自供能探测

涂料助剂对PDMS改性环氧树脂/Al复合涂层性能的影响

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材料导报 2024年第10期38卷 278-282页

作者：张伟钢李娇吕丹丹滁州学院材料与化学工程学院安徽滁州239000

为进一步降低超疏水低红外发射率复合涂层的发射率并提高涂层的附着力,采用分散剂和硅烷偶联剂KH560来改善聚二甲基硅氧烷(PDMS)改性环氧树脂/Al复合涂层的填料分散状态及界面结构。系统研究了分散剂添加量(质量分数)及KH560添加量(质... 详细信息

为进一步降低超疏水低红外发射率复合涂层的发射率并提高涂层的附着力,采用分散剂和硅烷偶联剂KH560来改善聚二甲基硅氧烷(PDMS)改性环氧树脂/Al复合涂层的填料分散状态及界面结构。系统研究了分散剂添加量(质量分数)及KH560添加量(质量分数)对涂层微结构、光学性能、疏水性能及附着力的影响规律。结果表明:聚羧酸盐阴离子型分散剂可通过静电斥力和降低填料颗粒的表面能来改善涂层中片状Al粉和纳米SiO_(2)的分散状态,从而在一定程度上降低涂层的红外发射率,同时可使涂层具备较低的光泽度和良好的超疏水性能。KH560可利用其分子结构两端的甲氧基和环氧基在涂层中发挥桥连作用。通过KH560的桥连作用,涂层中的树脂基体和填料间可形成良好的化学键结合,从而使涂层表面结构更加致密,孔隙减少,进而可使涂层的发射率有所降低。同时,KH560改性可使涂层中的树脂基体与金属基板间形成化学键结合,从而可明显提高涂层的附着力。当涂层中分散剂和KH560的添加量分别为5%和3%时,涂层具有最佳的发射率(0.619)、光泽度(2.9)及附着力(1级)。同时,涂层具备良好的超疏水性能(水接触角为154°,滚动角为6°)。

关键词：复合涂层低红外发射率超疏水分散剂硅烷偶联剂