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过硫酸铵氧化耦合过渡金属氧化物改性炭基催化剂低温SCR性能增强机制研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：肖岭黄妍乔淑芳赵令葵李思密湘潭大学环境与资源学院株洲市生态环境局

近年来，炭基催化剂由于其独特的优势得到NH3-SCR领域的广泛关注。为提高炭基催化剂的低温NH3-SCR性能，本工作中利用过硫酸铵氧化耦合过渡金属氧化物改性制备V/OAC、Fe/OAC、Mn/OAC、Cu/OAC炭基催化剂，并通过催化活性测试和物理吸附、... 详细信息

近年来，炭基催化剂由于其独特的优势得到NH3-SCR领域的广泛关注。为提高炭基催化剂的低温NH3-SCR性能，本工作中利用过硫酸铵氧化耦合过渡金属氧化物改性制备V/OAC、Fe/OAC、Mn/OAC、Cu/OAC炭基催化剂，并通过催化活性测试和物理吸附、FT-IR、XPS、NH3-TPD、H2-TPR、EPR等表征手段探究改性炭基催化剂的低温SCR性能增强机制。结果表明，过硫酸铵氧化可向活性炭载体表面引入大量酸性含氧官能团，促进过渡金属氧化物中的氧空位形成，从而提升炭基催化剂的表面酸度和氧化还原性能，进而提升了炭基催化剂低温NH3-SCR性能。特别地，本工作发现过硫酸铵氧化可诱导过渡金属元素(V、Fe、Mn、Cu)的低价态形成。因此，过硫酸铵氧化改性后，活性组分中低价态金属利于NH3-SCR反应的V/OAC、Fe/OAC催化剂性能提升显著，VOx/OAC和FeOx/OAC催化剂在100℃下的NO转化率分别从18.2%提升到34.8%和从34.2%提升到55.6%；而活性组分中高价态金属有利NH3-SCR反应的Mn/OAC和Cu/OAC催化剂性能提升有限，100℃下的NO转化率仅从61.4%提升到70.4%和61.3%提升到69.7%。本工作总结了过硫酸铵氧化改性对炭基催化剂表面金属价态的调控作用，有助于深入认识过硫酸铵氧化改性对炭基催化剂物化性质的调控规律，为高效炭基脱硝催化剂的开发提供指导和参考。

关键词： NH -SCR 炭基催化剂过渡金属金属价态

北京市城市河流中抗生素的污染特征及多层次生态风险评估

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环境科学 2024年第6期45卷 3165-3175页

作者：赵晓帅郑其冰马瑞张恒陈苗郭昌胜邹平市生态环境监控中心邹平256200 滨州市生态环境局高新技术产业开发区分局滨州256623 中国环境科学研究院北京100012

为评估北京市河流中抗生素的污染特征和生态风险,利用固相萃取结合高效液相色谱串联质谱检测了4类共35种常见抗生素的浓度水平,并利用风险商法(RQ)和联合概率曲线法(JPCs)评估了抗生素的生态风险.结果表明,北京市10条河流地表水中共检测... 详细信息

为评估北京市河流中抗生素的污染特征和生态风险,利用固相萃取结合高效液相色谱串联质谱检测了4类共35种常见抗生素的浓度水平,并利用风险商法(RQ)和联合概率曲线法(JPCs)评估了抗生素的生态风险.结果表明,北京市10条河流地表水中共检测出33种抗生素,总浓度范围是N.D.~1573.57 ng·L^(-1),磺胺甲唑的浓度最高(N.D.~160.04 ng·L^(-1)),其次为磺胺嘧啶(0.09~147.90 ng·L^(-1))和氧氟沙星(0.28~94.72 ng·L^(-1)),其中检出率>50.0%的抗生素有16种;RQ法显示有12种抗生素存在生态风险,四环素、克拉霉素和甲氧苄氨嘧啶的风险最高,其风险商分别为3.99、1.86和1.01,污水处理厂出口的风险高于其所在河流干流的风险.四环素、克拉霉素和甲氧苄氨嘧啶的预测无效应浓度超标率均为2.3%,基于JPCs发现,克拉霉素的最大风险乘积为1.66%,对0.3%~7.0%的物种具有低等风险,其余抗生素的风险可忽略.抗生素的检出率、浓度分布、最敏感物种和物种敏感性分布对生态风险评估具有重要影响,采用多层次生态风险评估法能有效避免保护不足和过保护现象,有助于在全区域范围内对抗生素进行分级和分区管理.

关键词：北京市河流抗生素污染特征生态风险概率风险评估

污水处理过程中典型PPCPs的污染特征及降解转化研究进展

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环境科学 2024年第6期45卷 3247-3259页

作者：贺德春郑密密黄伟柳王荣胡嘉梧刘姜艳潘杰重庆三峡学院环境与化学工程学院重庆404000 生态环境部华南环境科学研究所广州510530 广州市生态环境局增城技术中心广州511330

药品和个人护理用品(PPCPs)是21世纪以来引起人们广泛关注的一类新污染物,由PPCPs造成的生态健康风险问题也逐渐受到政府管理部门的重视.PPCPs的日常使用导致其在污水处理厂进出水和污泥中频繁检出且浓度较高,但传统污水处理工艺难以将... 详细信息

药品和个人护理用品(PPCPs)是21世纪以来引起人们广泛关注的一类新污染物,由PPCPs造成的生态健康风险问题也逐渐受到政府管理部门的重视.PPCPs的日常使用导致其在污水处理厂进出水和污泥中频繁检出且浓度较高,但传统污水处理工艺难以将其有效去除,通过微生物降解、光降解和臭氧氧化强化PPCPs去除的研究大多还处于实验室研究阶段,应用于实际污水处理时去除效果并不理想.因此,如何有效去除生活废水中的PPCPs是未来几年急需研究和解决的关键技术问题.通过综述典型PPCPs在污水处理厂的赋存状况、去除特性及其污泥吸附特性,探讨了污水处理过程中典型PPCPs在微生物、紫外光和臭氧作用下的降解转化行为,并基于当期研究不足,展望了污水中PPCPs去除及降解转化的研究方向:①实际生化处理对PPCPs的去除特性调查研究;②生化处理过程中典型PPCPs微生物降解转化机制研究;③实际污水体系中紫外光/臭氧对典型PPCPs的降解转化机制研究;④微生物降解、光降解及臭氧氧化等去除污水中PPCPs的应用技术研究.研究结果可以为污水处理过程中典型PPCPs的污染治理提供参考.

关键词：药品和个人护理用品(PPCPs) 污水处理污染特征降解转化

基于减污降碳和水质目标约束下的黄河干流兰州段城区污水处理厂出水排放限值研究

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环境科学研究 2024年第1期37卷 202-211页

作者：彭定华张辉马雪菲黄河生态环境部黄河流域生态环境监督管理局生态环境监测与科学研究中心河南郑州450004

为科学合理地提出黄河干流兰州段城区污水处理厂出水排放限值,实施精准科学治污,持续改善黄河干流兰州段水环境质量,本文以兰州市城区四座有代表性的污水处理厂(西固、七里河安宁、盐场和雁儿湾污水处理厂)为研究对象,统计四座污水处理... 详细信息

为科学合理地提出黄河干流兰州段城区污水处理厂出水排放限值,实施精准科学治污,持续改善黄河干流兰州段水环境质量,本文以兰州市城区四座有代表性的污水处理厂(西固、七里河安宁、盐场和雁儿湾污水处理厂)为研究对象,统计四座污水处理厂主要污染物排放浓度、中水回用率、主要污染物去除率及减排效果,分析四座污水处理厂入河排污对黄河干流兰州段水质的影响,梳理污水处理厂运行阶段的碳排放情况.结果表明:(1)兰州市城区四座污水处理厂中水回用率低,介于0.86%~4.66%之间.(2)四座污水处理厂主要污染物的去除率高于国内污水处理厂主要污染物去除率的平均水平,COD、NH_(3)-N年均减排量分别为114584.1、8234.6 t,减排效果明显.(3)在黄河枯水期上游来水水量小、水质接近或超出GB 3838-2002《地表水环境质量标准》Ⅱ类水质目标限值的条件下,叠加区间其他入河排污口的影响,兰州市城区四座污水处理厂均按照设计规模及设计出水水质排污会对下游河段水质造成影响.因此,不能一味地追求出水水质,盲目提标改造,要综合考虑污水处理厂运行过程中的碳排放,在满足受纳水体水质目标前提下,统筹考虑减污降碳.

关键词：污水处理厂排放限值减污降碳水质目标

《大气污染防治行动计划》对郑州市冬季PM2.5浓度及化学组成影响

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环境科学 2024年第7期45卷 3849-3857页

作者：徐艺斐袁明浩王晶晶陶杰周伟峰河南省郑州生态环境监测中心

基于《大气污染防治行动计划》实施前后，在污染严重的冬季（2013年和2018年12月同期），采集郑州市监测站的PM2.5样品，分析PM2.5化学组成，通过对比分析PM2.5中的EC、OC、水溶性离子和金属元素的浓度变化来评估PM2.5浓度及化学组成的... 详细信息

基于《大气污染防治行动计划》实施前后，在污染严重的冬季（2013年和2018年12月同期），采集郑州市监测站的PM2.5样品，分析PM2.5化学组成，通过对比分析PM2.5中的EC、OC、水溶性离子和金属元素的浓度变化来评估PM2.5浓度及化学组成的变化，同时选取不同阶段重污染过程，探究PM2.5浓度及组成的变化.结果表明：（1）郑州市冬季ρ(PM2.5)平均值由2013年的（215.38±107.28）μg·m-3下降至2018年的（77.45±49.81）μg·m-3，下降率高达64%.（2）PM2.5中EC、K+、SO42-和Cl-，分别下降了85%、80%、78%和72%;OC、NH4+和NO3-下降幅度较小，分别为50%、41%和32%.（3）与2013年冬季相比，2018年冬季OC/EC的值升高了2.6倍，二次有机碳在OC中占比升高至57%；同时，硫氧化率和氮氧化率的值分别升高了1.5倍和1.0倍，表明郑州市二次污染较为严重，二次转化程度升高.（4）NO3-/SO42-（质量比）由2013年的0.8±0.2升高至2018年2.5±1.0，表明郑州市移动源贡献上升并且超过固定源成为冬季大气污染的主要来源.（5）不同阶段重污染过程对比结果显示，与2013年相比，2018年重污染过程中PM2.5浓度下降显著，峰值浓度下降了61%，主要化学组成由OC、NO3-、SO42-和NH4+变为OC、NO3-和NH4+.研究结果表明郑州市一次排放源管控取得了显著的成效，但二次生成对PM2.5贡献呈现升高趋势，因此未来需要关注二次生成的影响.

关键词：大气污染防治行动计划 PM2.5 化学组成二次生成重污染过程

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浅析茶陵县关停煤矿矿涌水污染综合整治技术

中文科技期刊数据库（全文版）自然科学 2024年第7期 0180-0183页

作者：陈小云湖南省株洲市生态环境局茶陵分局湖南株洲412000

已关闭煤矿突然涌出大量酸性矿涌水,酸性废水pH值在3~4左右,酸性较强,水中铁、锰重金属含量严重超标,同时因矿涌水中铁、锰离子浓度较高,铁、锰氧化形成的沉淀物附着于底泥会导致河床呈铁锈色,观感极差,酸性矿涌水未经妥善处理直接外排... 详细信息

已关闭煤矿突然涌出大量酸性矿涌水,酸性废水pH值在3~4左右,酸性较强,水中铁、锰重金属含量严重超标,同时因矿涌水中铁、锰离子浓度较高,铁、锰氧化形成的沉淀物附着于底泥会导致河床呈铁锈色,观感极差,酸性矿涌水未经妥善处理直接外排,导致下游土壤、水体及底泥酸化、重金属富集,严重影响土壤和水体的正常功能。矿涌水污染综合整治,刻不容缓,矿涌水污染综合整治技术尤为重要。

关键词：矿涌水污染整治技术

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国内外工业探伤事故解析与预防对策探究

环境保护 2024年第2期52卷 26-31页

作者：龚宇格丽玛高宇李光辉曲云欢生态环境部核与辐射安全中心新疆维吾尔自治区生态环境厅北京市生态环境局

对已经发生的事故进行全面的分析、总结并吸取教训,是避免事故再次发生的有效手段。本文对近年来国内外工业探伤领域发生的辐射事故(事件)进行整理总结,分析事故的类型、级别和后果,并就辐射事故反映出的问题进行探讨,提出了加强工业探... 详细信息

对已经发生的事故进行全面的分析、总结并吸取教训,是避免事故再次发生的有效手段。本文对近年来国内外工业探伤领域发生的辐射事故(事件)进行整理总结,分析事故的类型、级别和后果,并就辐射事故反映出的问题进行探讨,提出了加强工业探伤领域法规标准建设、培育核安全文化、推行探伤设备年检制、开展核技术利用领域经验反馈活动以及加强信息化技术应用等建议。

关键词：工业探伤辐射事故核安全年检

潮-径相互作用下甬江总氮污染的降解、扩散及分布模拟

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中国环境科学 2024年第1期44卷 344-351页

作者：陈勤思胡松王晓华刘鹏霞刘星高照诠生态环境部太湖流域东海海域生态环境监督管理局生态环境监测与科学研究中心上海200125 上海海洋大学海洋生态系统与环境实验室上海201306 浙江省海洋生态环境监测中心浙江舟山316021

基于非结构有限体积法海洋模式(FVCOM)建立了宁波—舟山海域的水动力模型,结合海域海水监测数据分析了区域内总氮浓度的分布情况及影响污染物输运的动力因素,进而采用表观降解系数方法在示踪物(DYE)模块中补充了浓度衰减机制,从而对甬... 详细信息

基于非结构有限体积法海洋模式(FVCOM)建立了宁波—舟山海域的水动力模型,结合海域海水监测数据分析了区域内总氮浓度的分布情况及影响污染物输运的动力因素,进而采用表观降解系数方法在示踪物(DYE)模块中补充了浓度衰减机制,从而对甬江入海总氮污染物在2021年丰水期条件下的降解、扩散及分布进行了模拟分析.模拟结果表明,甬江输入到宁波—舟山海域的总氮污染物是造成2021年夏季宁波市镇海区、北仑区近岸海域海水总氮浓度出现高值的重要因素.在潮汐和甬江径流的共同作用下,甬江输入到宁波—舟山海域的总氮污染物将在短期内显著影响到宁波市镇海区东部和北部海域海水质量.以2021年夏季为例,考虑降解过程后,模拟结果显示甬江输入的总氮污染物在90d内使宁波市近岸站位海水总氮浓度增加约0.7mg/L.

关键词：非结构有限体积法海洋模式(FVCOM) 示踪物(DYE) 甬江总氮表观降解系数数值模拟

典型矿冶城市土壤重金属累积驱动因子研究和概率风险评估

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地学前缘 2024年第2期31卷 31-41页

作者：丁祥袁贝杜平刘虎鹏张云慧陈娟生态环境部土壤与农业农村生态环境监管技术中心北京100012 泰州市生态环境监测站江苏泰州225300 中国环境科学研究院北京100012

明确土壤重金属来源及其健康风险是有效开展土壤污染风险管控的重要环节。本研究以某典型矿冶城市作为研究案例,采用地累积指数法(I_(geo))评价8种重金属(As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg)的污染特征,结合相关分析和正定矩阵因子分解(P... 详细信息

明确土壤重金属来源及其健康风险是有效开展土壤污染风险管控的重要环节。本研究以某典型矿冶城市作为研究案例,采用地累积指数法(I_(geo))评价8种重金属(As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg)的污染特征,结合相关分析和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析土壤重金属的潜在来源,进一步应用冗余分析探索土壤重金属累积的环境驱动因子,借助健康风险评估模型量化土壤重金属的风险水平。I_(geo)结果显示,Cd污染处于中度污染水平,Cu、Pb和Zn污染处于轻度污染水平。依据PMF模型确定研究区域土壤重金属存在4个可能的污染来源,结合相关分析和区域特征,判断污染来源包括铅锌矿采选和冶炼源(Cd和Pb)、自然源与铜矿采选和冶炼的混合源(Cr、Ni、Cu和Pb)、有色金属冶炼排放源(Hg)、金矿采选和冶炼源(As),其中自然源和铜矿采选、冶炼的混合源是最主要的来源(70.10%)。冗余分析进一步明确,阳离子交换量、含水率和企业距离是土壤重金属累积的关键驱动因子。从健康风险评估结果来看,研究区域土壤重金属对儿童存在不可接受的致癌风险(概率为15.21%),对成人的致癌风险以及对儿童和成人的非致癌风险处于可接受风险水平。值得注意的是,As是研究区域主要的致癌因子,致癌风险的95%分位值(1.75×10-4)超过可接受风险阈值1×10-4。上述研究结果可为研究区域土壤重金属的优先管控和污染防治提供数据支撑。

关键词：矿冶城市土壤重金属源解析 PMF模型冗余分析概率风险评估