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北京城区秋季不同高度积尘中微量元素污染特征及源解析

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环境化学 2024年第6期43卷 1996-2004页

作者：祖思达张兰李杏茹董洁雷文凯赵文吉首都师范大学资源环境与旅游学院北京100048 首都师范大学化学系北京100048

为研究北京市城区大气积尘中微量元素在不同高度下的污染特征及来源,于2021年9—11月采集了积尘样品,用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS(8800)分析了11种重金属元素(Mn、Zn、Cu、Cr、Pb、V、Ni、As、Co、Mo、Cd)和14种稀土元素,采用地累... 详细信息

为研究北京市城区大气积尘中微量元素在不同高度下的污染特征及来源,于2021年9—11月采集了积尘样品,用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS(8800)分析了11种重金属元素(Mn、Zn、Cu、Cr、Pb、V、Ni、As、Co、Mo、Cd)和14种稀土元素,采用地累积指数法、富集因子法、配分模式图和主成分分析法对其进行污染特征和来源分析.结果表明,11种重金属元素的浓度从低层至中层逐渐升高,低层与高层浓度相差不大,Zn元素浓度从中层至高层呈上升趋势,在高层出现最大值584.3 mg·kg^(−1),而V、Mn、Ni、Cu等元素浓度从中层至高层降低,14种稀土元素浓度均在中层最低,其浓度在所有高度下均未超出环境背景值.地累积指数结果表明,Cd元素在中层污染最为严重,污染等级为4级,Zn元素在高层污染最为严重,污染等级为2级,而As、Mn、Mo、Co、V污染程度均为无污染,但相对于低层与高层,中层污染指数较高.通过富集因子、配分模式图和主成分分析结果显示,14种稀土元素来源为自然源,11种重金属元素来源为地壳源、交通源和燃烧源.

关键词：积尘不同高度重金属稀土元素污染特征来源

一例钴基金属有机框架化合物活化过氧单硫酸盐高效降解水中亚甲基蓝研究

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化学学报 2024年第2期82卷 152-159页

作者：刘洋高丰琴马占营张引莉李午戊侯磊张小娟王尧宇咸阳师范学院化学与化工学院咸阳712000 西北大学化学与材料科学学院西安710069

在水净化领域,基于硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))的高级氧化工艺因其高选择性和氧化优势应用潜力巨大.开发高性能过氧单硫酸盐(PMS)催化剂是染料废水处理的研究热点.此工作中,选用5,5’-二苯醚间苯二甲酸(H4odip)和Co^(2+)离子通过溶剂热... 详细信息

在水净化领域,基于硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))的高级氧化工艺因其高选择性和氧化优势应用潜力巨大.开发高性能过氧单硫酸盐(PMS)催化剂是染料废水处理的研究热点.此工作中,选用5,5’-二苯醚间苯二甲酸(H4odip)和Co^(2+)离子通过溶剂热法合成得到一例新的钴基金属有机框架化合物Co(μ6-odip)_(0.5)(μ_(2)-OH_(2))_(0.5)(H_(2)O)_(2)·1.5H_(2)O(1).该化合物水稳定性和热稳定性优良且具有一定的耐酸碱性.通过X-射线单晶和粉末衍射、热重分析、元素分析和红外光谱表征了该化合物的结构及组成.化合物1属于单斜晶系C2/c空间群,晶胞参数为a=1.6101(9)nm,b=1.5508(10)nm,c=0.9660(6)nm,α=90°,β=112.70(2)°,γ=90°.通过紫外-可见分光光度计对1活化过氧单硫酸盐降解水中亚甲基蓝(MB)的性能进行测试,系统研究了1的负载量、过氧单硫酸盐的浓度、反应温度和溶液pH对染料降解性能的影响.综合化学淬灭实验和电子顺磁共振证明在1/PMS反应体系中催化降解MB的主要活性氧物种(ROS)有SO_(4)^(·-),·OH和^(1)O_(2),但O_(2)^(·-)对MB的催化降解也起到一定促进作用.实验结果表明该化合物在催化PMS过程中可作为一种高效且可重复使用的新型多相催化剂用于染料废水的修复处理.

关键词：金属有机框架晶体结构过氧单硫酸盐亚甲基蓝催化降解

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界面电子扰动促进的C–H键活化

Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 130-138页

作者：王哲王春鹏陆冰陈志荣王勇毛善俊浙江大学化学系催化研究所能源高效清洁利用全国重点实验室化学前瞻技术研究中心先进材料与催化课题组浙江杭州310058 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙烯醛、丙烯腈和丙酮等重要化工中间体以及合成树脂、合成橡胶和许多精细化工产品.目前生产丙烯的方法主要有石脑油裂解、催化流化裂化、丙烷脱氢、烯烃复分解和甲醇制烯烃等.其... 详细信息

丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙烯醛、丙烯腈和丙酮等重要化工中间体以及合成树脂、合成橡胶和许多精细化工产品.目前生产丙烯的方法主要有石脑油裂解、催化流化裂化、丙烷脱氢、烯烃复分解和甲醇制烯烃等.其中丙烷脱氢因具有较高的丙烯选择性和较低的原料成本而备受关注,尤其是页岩气在全球的大量发现和开采,使得丙烷的原料成本持续下降,丙烷脱氢技术的迅速发展,但高效催化剂研发成为提升生产效率的关键.商业Pt基催化剂通常采用合金化的手段优化Pt颗粒的表面结构和中间体的吸附状态,进而获得较好的催化性能,但金属助剂的引入在一定程度上会弱化Pt位点的C–H键活化能力.针对该问题,本文从惰性C–H键活化角度出发,揭示了一种新的C–H键界面活化机制.通过金属-载体强相互作用诱导形成Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构,密度泛函理论计算结果表明,Pt与Ga_(2)O_(3)之间存在强烈的电子扰动现象,使得界面处O位点表现出类金属的电子特性,在费米能级附近存在连续的电子态,这与Ga_(2)O_(3)本身离散性电子态呈明显对比,显示出Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构的独特性质,使得界面O位点表现出极强的H吸附能和C–H键活化能力,其催化丙烷分子中亚甲基C–H键断裂的活化能仅为0.21 eV,远低于Pt(111)晶面的0.64 eV.原位红外光谱结果表明,反应过程中该界面结构会产生大量的羟基.根据过渡态的精细结构可知,反应位点是通过抓取H原子并随即稳定产生的C自由基完成C–H键的断裂,分析结果表明,H吸附能与反应能垒有着紧密的关联,而Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构中,Pt基底赋予界面O位点独特的电子结构,同时也可以作为电子受体接收H传递的电子,从而表现出极强的H结合能和C–H键活化能力,其C–H断裂能垒要远低于各类Pt位点.进一步的分析表明,首个C–H键在Pt–O界面位发生断裂后,所形成的H物种会由O位点溢流至Pt颗粒表面,最终以H_(2)形式释放,留下的2-丙基碎片再经历甲基的C–H键断裂、H溢流、脱氢等步骤形成丙烯分子.而Pt颗粒表面的Ga_(2)O_(3)团簇也起到分割表面位点的作用,促进丙烯脱附的同时,有效弱化C–C键的断裂趋势,减少裂解副产物,生成丙烯的选择性超过99%.综上所述,本文构建的Pt/Ga-Al_(2)O_(3)界面位催化剂在丙烷脱氢反应中的性能要明显优于Pt/Al_(2)O_(3)以及工业常用的PtSn/Al_(2)O_(3)催化剂,揭示了一种全新的C–H键活化策略,并探究其中的化学机制,既可以深化对界面协同催化的理解,又可以为高性能催化剂的设计提供借鉴和指导.

关键词：界面催化碳氢键活化丙烷脱氢铂电子效应

小麦淀粉酶的生物信息学、基因表达与活性分析

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饲料研究 2024年 95-100页

作者：左秋艳张少卿王欣马卓艺李雅楠张涵欣张绍蕊马学婧沧州师范学院生命科学系

试验旨在探究小麦α-淀粉酶和β-淀粉酶的结构特征及萌发过程中的基因表达与酶活力变化。试验对小麦α-淀粉酶和β-淀粉酶的结构特征进行了生物信息学预测，通过荧光定量PCR检测小麦种子萌发过程中α-淀粉酶和β-淀粉酶基因的表达量，... 详细信息

试验旨在探究小麦α-淀粉酶和β-淀粉酶的结构特征及萌发过程中的基因表达与酶活力变化。试验对小麦α-淀粉酶和β-淀粉酶的结构特征进行了生物信息学预测，通过荧光定量PCR检测小麦种子萌发过程中α-淀粉酶和β-淀粉酶基因的表达量，并测定其酶活性。结果显示：小麦α-淀粉酶是碱性蛋白，β-淀粉酶是酸性蛋白，α-淀粉酶有信号肽和1个跨膜区，而β-淀粉酶均没有，二者二级和三级结构及磷酸化位点数目相似；小麦萌发时，α-淀粉酶基因表达量呈升高后降低的趋势，β-淀粉酶基因表达量处于低水平，α-淀粉酶基因表达受到低浓度盐碱诱导和高浓度盐碱抑制，β-淀粉酶基因表达量随盐碱浓度的升高而增加，α-淀粉酶和β-淀粉酶活性分别在萌发后期和早期明显增加。研究表明，小麦α-淀粉酶为分泌型膜蛋白，β-淀粉酶为基质游离蛋白，α-淀粉酶和β-淀粉酶对盐碱的应激反应不同，分别在小麦萌发后期和早期发挥主要作用。

关键词：小麦 α-淀粉酶 β-淀粉酶生物信息学基因表达酶活力

基于酞菁敏化CuCo_(2)O_(4)的光电化学传感器选择性检测L-半胱氨酸

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分析试验室 2024年第4期43卷 553-558页

作者：岑亚来诸葛文凤彭金云黄青何诗诗广西民族师范学院化学与生物工程学院崇左532200

通过水热法制备了具有3D形貌的CuCo_(2)O_(4)微米花,基于酞菁(Pc)敏化CuCo_(2)O_(4)修饰氧化铟锡(ITO)玻璃电极(Pc/CuCo_(2)O_(4)/ITO),建立了一种L-半胱氨酸(L-Cys)光电化学传感器。研究表明,Pc/CuCo_(2)O_(4)复合材料具有良好的光电化学活性,其光电流是纯CuCo_(2)O_(4)的15倍、 Pc的18倍。以红光作为激发源,在偏置电压-0.05 V,电解液pH 4.0条件下,在0.25~15.0μmol/L范围内,光电流与L-Cys浓度呈线性相关,检出限为0.0296μmol/L。在其他氨基酸、制剂辅料和常见无机离子存在下,Pc/CuCo_(2)O_(4)/ITO检测L-Cys具有良好的专属性。该传感器已成功用于L-半胱氨酸胶囊的含量测定。

关键词：光电化学传感 Pc/CuCo_(2)O_(4) L-半胱氨酸

Ag敏化In_(2)O_(3)空心纳米球的制备及其气敏性能

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传感技术学报 2024年第3期37卷 396-403页

作者：赵震廖港丽崔慧娜董文斌姚垚宁夏师范学院化学化工学院宁夏固原756000

气体传感器具有选择性、稳定性、高灵敏度和防潮性,在检测有毒有害气体方面有着许多的应用。以Ag@C核壳纳米球为模板,通过陈化及后续工艺成功制备了Ag-In_(2)O_(3)空心纳米球(Ag-In_(2)O_(3) HNSs),并采用场发射扫描电子显微镜(SEM)和... 详细信息

气体传感器具有选择性、稳定性、高灵敏度和防潮性,在检测有毒有害气体方面有着许多的应用。以Ag@C核壳纳米球为模板,通过陈化及后续工艺成功制备了Ag-In_(2)O_(3)空心纳米球(Ag-In_(2)O_(3) HNSs),并采用场发射扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、紫外-吸收光谱(UV)、拉曼光谱(Raman)、能谱面扫(EDX)、X射线光电子能谱仪(XPS)对样品的晶体结构、形貌及化学组成进行表征。研究了Ag-In_(2)O_(3) HNSs基气体传感器对三乙胺(TEA)蒸汽的气敏传感性能,结果显示与氧化铟空心纳米球(In_(2)O_(3) HNSs)相比,基于Ag-In_(2)O_(3) HNSs的传感器具有更高的灵敏度。在最佳温度(220℃)下,Ag-In_(2)O_(3) HNSs基气体传感器对200×10^(-6)的三乙胺气体的响应值高达276,是In_(2)O_(3) HNSs气体传感器对其响应值的20倍以上。最后总结了传感性能提高的因素。

关键词：气体传感器三乙胺检测超声化学银修饰氧化铟

CRISPR-Cas12a信号放大策略与便携式血糖仪耦合定量检测黄曲霉毒素B1

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分析试验室 2024年第3期43卷 301-306页

作者：尹会刘素君李杨贺范祥周媛媛李娜舒琴乔文艳史铠乐山师范学院新能源材料与化学学院乐山614000

建立了CRISPR-Cas12a与便携式血糖仪耦合定量检测黄曲霉毒素B1(AFB1)的方法。体系中AFB1能够激活Cas12a的反式切割活性,激活后的Cas12a切割电极上蔗糖酶修饰的发夹探针,使得蔗糖酶游离到电极表面的溶液中。蔗糖酶催化蔗糖产生可以被血... 详细信息

建立了CRISPR-Cas12a与便携式血糖仪耦合定量检测黄曲霉毒素B1(AFB1)的方法。体系中AFB1能够激活Cas12a的反式切割活性,激活后的Cas12a切割电极上蔗糖酶修饰的发夹探针,使得蔗糖酶游离到电极表面的溶液中。蔗糖酶催化蔗糖产生可以被血糖仪监测的响应信号,进而实现对AFB1的检测。在浓度0.001~0.1 ng/mL范围内,AFB1浓度与血糖信号呈良好的线性关系,线性方程为S=3.5+229.1c,检出限为0.3 pg/mL。该方法特异性强,适用于实际样品中AFB1的检测。

关键词： CRISPR-Cas12a 血糖仪黄曲霉毒素B1 便携式定量检测

Toehold链置换辅助智能手机比色法特异性检测废水中新冠病毒靶标RNA

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分析试验室 2024年第1期43卷 36-41页

作者：张琳张颖宋九华韩耀霞杨孝容雷欣梦黄莉翔徐君茹何思仪邱小凤史铠乐山师范学院新能源材料与化学学院乐山614000

基于Toehold介导的链置换反应(TSDR)与DNA酶,构建了一个强特异性及低成本检测废水中SARS-CoV-2靶标RNA单碱基突变的比色生物传感器。SARS-CoV-2靶标RNA与双链DNA(dsDNA)引发TSDR,释放出完整的G-四链体序列并与氯化血红素(Hemin)结合,形... 详细信息

基于Toehold介导的链置换反应(TSDR)与DNA酶,构建了一个强特异性及低成本检测废水中SARS-CoV-2靶标RNA单碱基突变的比色生物传感器。SARS-CoV-2靶标RNA与双链DNA(dsDNA)引发TSDR,释放出完整的G-四链体序列并与氯化血红素(Hemin)结合,形成G-四链体/Hemin DNA酶,进而催化双氧水氧化3,3’,5,5’-四甲基联苯胺,使溶液呈蓝色。当SARS-CoV-2靶标RNA存在单碱基突变时,TSDR被抑制,导致裸眼观察到的溶液颜色与未突变异的靶标相比更浅。同时采用智能手机摄像头捕捉溶液的RGB值变化(ΔRGB),对裸眼观察结果的准确性进行验证。在最优条件下,构建的比色生物传感器能够特异性识别单个碱基突变的SARS-CoV-2靶标RNA,具有用于废水中SARS-CoV-2变异毒株检测的潜力。

关键词：新冠病毒靶标RNA Toehold链置换智能手机废水

高密度自由羧基氧修饰孔壁的锌基金属有机骨架靶向电化学传感对乙酰氨基酚

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无机化学学报 2024年第5期40卷 907-918页

作者：续璐张丞雨籍文娟杨海英付云龙山西师范大学化学与材料科学学院磁性分子与磁信息材料教育部重点实验室太原030032 运城学院应用化学系运城044000

基于刚性苯多羧酸H4BPTC(联苯-3,3′,5,5′-四甲酸),构筑了一例孔壁修饰高密度自由羧基氧的三维刚性锌基金属有机骨架:{[Zn2(BPTC)(H_(2)O)(DMF)2]·DMF·H_(2)O}n(SXNU-5-Zn)。SXNU-5-Zn具有好的酸碱稳定性(pH=3~8)和热稳定性。以SXNU-5-Zn构建了基于纯MOFs材料的电化学传感器(SXNU-5-Zn/GCE),其可高灵敏、选择性的检测对乙酰氨基酚(AC),检测的线性范围宽(0.02~765μmol·L^(-1)),检测限低至0.0138μmol·L^(-1)(S/N=3)。此外,所制备的SXNU-5-Zn/GCE传感器已成功应用于实际样品复方对乙酰氨基酚片中AC含量的检测。

关键词：金属有机骨架锌电化学传感器对乙酰氨基酚