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分步负载金属法制备铁钴双金属位点高效氧还原电催化剂

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化工学报 2024年第4期75卷 1578-1593页

作者：贾旭东杨博龙程前李雪丽向中华北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室北京100029

过渡金属和氮掺杂的碳(M-N-C)由于优异的电催化活性以及较低的生产成本,成为铂基催化剂的替代。然而,目前的M-N-C催化剂通常涉及金属盐、含氮物质和碳载体的结合,在经过热处理和酸洗过程后得到的催化剂在活性位点密度和传质能力上性能... 详细信息

过渡金属和氮掺杂的碳(M-N-C)由于优异的电催化活性以及较低的生产成本,成为铂基催化剂的替代。然而,目前的M-N-C催化剂通常涉及金属盐、含氮物质和碳载体的结合,在经过热处理和酸洗过程后得到的催化剂在活性位点密度和传质能力上性能不足。采用分步负载金属法制备了Fe、Co双金属掺杂的M-N-C催化剂。利用Zn2+和Co2+的竞争效应,成功合成了小尺寸且均匀的Zn-Co-ZIFs双金属沸石咪唑骨架。随后,在不形成金属团簇的前提下将最大量的Fe原子嵌入C-Zn-Co-ZIFs-H+前体结构中,使其在热解后能产生大量的FeCo—Nx活性位点。这种改进显著增加了FeCo-N-C-2催化剂中Fe活性位点的含量(1.9%,质量分数),并深度优化了其微孔和介孔结构(860 m^(2)·g^(-1))。该催化剂在0.1 mol·L^(-1) HClO_(4)和0.1 mol·L^(-1) KOH溶液中,氧还原反应(ORR)活性展现出了0.806 V和0.921 V的半波电位,并分别在50000、45000 s恒定电位测试后保持了91.21%和95.32%的活性。将其组装于质子交换膜燃料电池(PEMFCs)和碱性锌-空气液流电池(ZAFBs)中,峰值功率密度分别达到了746、164 mW·cm^(-2),显示出优越的性能。

关键词：催化剂分步负载金属法铁钴双金属位点电化学氧还原反应燃料电池锌-空气液流电池

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硫掺杂碳包覆Fe0.95S1.05纳米球复合材料的储钠性能

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物理化学学报 2024年第6期40卷 52-61页

作者：肖雪李佳纯孟祥桐邱介山北京化工大学化学工程学院有机无机复合材料国家重点实验室化工资源有效利用国家重点实验室

铁硫化物因其较高的理论容量，被认为是一种很有前途的钠离子电池负极材料。然而，铁硫化物在充放电过程中存在较大的体积变化，导致其倍率性能和稳定性较差。本文通过简单的一步法策略，制备了一种具有三维簇状结构的硫掺杂碳包覆的Fe0... 详细信息

铁硫化物因其较高的理论容量，被认为是一种很有前途的钠离子电池负极材料。然而，铁硫化物在充放电过程中存在较大的体积变化，导致其倍率性能和稳定性较差。本文通过简单的一步法策略，制备了一种具有三维簇状结构的硫掺杂碳包覆的Fe0.95S1.05纳米球(Fe0.95S1.05@SC)，并研究了其储钠性能。硫掺杂碳层可提高材料的导电率，缓解Fe0.95S1.05纳米球在反应过程中产生的体积膨胀，故提升了材料的稳定性。Fe0.95S1.05@SC的相互贯通的簇状结构，为电子和离子的传输提供了通道，使材料具备优异的倍率性能。在半电池体系中，Fe0.95S1.05@SC在0.1A·g-1下循环100圈后，保留614.7 m Ah·g-1的高比容量，10 A·g-1下比容量仍可以达到235.7 m Ah·g-1。在全电池体系中，在0.1和10 A·g-1时，Fe0.95S1.05@SC的可逆容量分别为482.8和288.3 m Ah·g-1。该材料具有良好电化学性能，在钠离子电池中具有广阔的应用前景。

关键词：钠离子电池负极硫掺杂碳 Fe0.95S1.05@SC电极

碳纳米管膜层间增强增刚碳纤维增强树脂基复合材料的压缩强度与导热性能

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复合材料学报 2024年第3期41卷 1235-1248页

作者：朱再斌凌辉杨小平李刚王超北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室北京100029 航天材料及工艺研究所北京100076

近年来结构功能一体化碳纤维增强树脂基复合材料(CFRP)受到广泛关注,而高强、高模和高导热的碳纳米管膜的层间增强增刚技术为此提供了新思路。本文基于原始的碳纳米管膜(P-CNTF),采用湿拉伸法和环氧化反应制备了取向、环氧化和取向-环... 详细信息

近年来结构功能一体化碳纤维增强树脂基复合材料(CFRP)受到广泛关注,而高强、高模和高导热的碳纳米管膜的层间增强增刚技术为此提供了新思路。本文基于原始的碳纳米管膜(P-CNTF),采用湿拉伸法和环氧化反应制备了取向、环氧化和取向-环氧化碳纳米管膜(S-CNTF、E-CNTF和S-E-CNTF),分别用于层间增强增刚CFRP(分别记作CFRP/S-CNTF、CFRP/E-CNTF和CFRP/S-E-CNTF),分析了碳纳米管膜的物化特性和拉伸性能,并结合Jumahat的联合预测模型和实验验证研究了碳纳米管膜对CFRP的纵向压缩强度和失效机制的影响,同时探讨了CFRP的面内导热性能及其导热机制。结果表明:相较P-CNTF,S-E-CNTF膜内碳管呈现高度取向的集束状态,表面化学活性明显增强,使其拉伸强度和模量分别提高到116 MPa和6.3 GPa。对比于CFRP,CFRP/S-E-CNTF的面内剪切模量和层间剪切强度分别提高了28.3%和34.2%,表明SE-CNTF能有效增强CFRP抵抗剪切变形和裂纹扩展的能力;模型预测表明CFRP/S-E-CNTF的理论弹性压缩应力和塑性压缩应力分别提高了30.7%和32.3%,并且与实验结果吻合较好;同时基于S-E-CNTF在CFRP层间区域构建的三维导热网络,CFRP/S-E-CNTF的面内导热系数提高到了7.8 W/(m·K)。

关键词：碳纳米管膜碳纤维增强树脂基复合材料层间增强层间增刚纵向压缩强度面内导热性能

基于电泳沉积法的Ti3C2Tx MXene改性国产高模高强碳纤维

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复合材料学报 2024年第6期41卷 2968-2979页

作者：曹洪硕黄玲刘哲田艳红张学军北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室

为提升国产高模高强碳纤维的表面特性及其复合材料的界面性能，采用连续化电泳沉积工艺，在国产高模高强碳纤维（BHM5碳纤维）表面构筑Ti3C2TxMXene纳米片层。通过SEM、XPS、动态接触角、INSTRON万能材料试验机对改性前、后BHM5碳纤维... 详细信息

为提升国产高模高强碳纤维的表面特性及其复合材料的界面性能，采用连续化电泳沉积工艺，在国产高模高强碳纤维（BHM5碳纤维）表面构筑Ti3C2TxMXene纳米片层。通过SEM、XPS、动态接触角、INSTRON万能材料试验机对改性前、后BHM5碳纤维的表面形态、表面元素含量、表面润湿性及其复合材料的力学性能和断面形貌进行了表征，探讨了Ti3C2TxMXene改性BHM5碳纤维复合材料的界面增强机制。结果表明：经Ti3C2TxMXene改性后的BHM5碳纤维表面粗糙度和比表面积增加，具备了与环氧树脂基体良好的机械互锁能力。碳纤维表面极性基团的含量明显上升，表面润湿性得以增强。在15 V电压下对BHM5碳纤维处理2 min后，其复合材料的层间剪切强度达到82.54 MPa，相较于未处理的碳纤维制成的复合材料，提升了28.2%。

关键词：高模高强碳纤维电泳沉积复合材料 Ti3C2Tx MXene 界面性能

高分子物理教学与共轭高分子前沿研究的融合探索

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高分子通报 2024年第7期37卷 979-987页

作者：李韦伟北京化工大学材料科学与工程学院有机无机复合材料国家重点实验室

高分子物理作为高分子专业的核心课程，着重研究高分子独特的物理性能。在高分子体系中，共轭高分子是一类重要的半导体材料，广泛应用于柔性电子领域，成为整个高分子体系中的关键组成部分。然而，传统高分子物理课程通常较少涵盖有关... 详细信息

高分子物理作为高分子专业的核心课程，着重研究高分子独特的物理性能。在高分子体系中，共轭高分子是一类重要的半导体材料，广泛应用于柔性电子领域，成为整个高分子体系中的关键组成部分。然而，传统高分子物理课程通常较少涵盖有关共轭高分子的相关内容。共轭高分子与传统高分子在性质上存在明显差异，其典型特征是半刚性结构，具备强π-π相互作用，从而赋予其独特的物理性能。本文通过综合高分子物理的基本概念与共轭高分子的研究，阐述了共轭高分子在单链、溶液、玻璃化温度、结晶以及力学性能等方面的研究成果，并将其与传统高分子性能进行了对比。这些研究成果不仅有助于深化对高分子物理概念的理解，同时激发学生对创新研究的兴趣，实现科教融合。

关键词：高分子物理共轭高分子持续长度玻璃化温度结晶

基于机器学习的MOFs材料研究进展:能源气体吸附分离

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化工学报 2024年第4期75卷 1370-1381页

作者：文一如付佳刘大欢北京化工大学有机-无机复合材料国家重点实验室北京100029 青海大学化工学院青海西宁810016

金属有机框架(MOFs)由于其高孔隙率和超高的比表面积在气体吸附和分离领域受到广泛关注,金属有机框架数据库也因此丰富。使用高通量计算筛选方法可以提供丰富的结构性质和性能数据,有利于从大量的金属有机框架材料中筛选具有高性能的材... 详细信息

金属有机框架(MOFs)由于其高孔隙率和超高的比表面积在气体吸附和分离领域受到广泛关注,金属有机框架数据库也因此丰富。使用高通量计算筛选方法可以提供丰富的结构性质和性能数据,有利于从大量的金属有机框架材料中筛选具有高性能的材料。为了充分挖掘数据内的信息,将机器学习用作辅助工具,可以揭示隐含的金属有机框架结构和性能关系;能够对金属有机框架材料在不同应用中的性能趋势有更多的理解。特别是在气体储存和分离方面,机器学习方法也被广泛应用。从适用于机器学习工作的金属有机框架的描述符,利用机器学习方法筛选及预测材料性质等方面综述了机器学习预测和设计应用于可燃气体吸附分离的金属有机框架材料的最新研究进展,加快金属有机框架的设计和开发步伐,指引材料的合成方向和规律,降低了人力物力成本。

关键词： MOFs 吸附分离计算机模拟机器学习

电泳沉积改性对高模量碳纤维在水中分散性的影响

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化工新型材料 2024年

作者：都哲源曹洪硕周明正敖静乔伟静陈玉姣张水木田艳红张学军北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室国家电投氢能科技发展有限公司

高模量碳纤维(HMCF)因经过高温石墨化工艺，表面惰性高，呈现出很强的疏水性，不易在水中分散，成为湿法制备碳纤维纸需要克服的瓶颈。为改善HMCF在水中的分散性，采用电泳沉积二维过渡金属碳化物MXene的方法对高模量碳纤维进行表面改... 详细信息

高模量碳纤维(HMCF)因经过高温石墨化工艺，表面惰性高，呈现出很强的疏水性，不易在水中分散，成为湿法制备碳纤维纸需要克服的瓶颈。为改善HMCF在水中的分散性，采用电泳沉积二维过渡金属碳化物MXene的方法对高模量碳纤维进行表面改性，研究了电泳沉积参数、纤维特性对HMCF表面改性效果及其在水中分散性的影响。结果表明，经过MXene表面改性后，HMCF表面的极性官能团数量增加，在水中的分散性得到了一定的改善。MXene沉积4min时BHM3碳纤维在水中的分散情况改善最为显著，对水的接触角从100.7°降至36.2°，达到一级分散水平，沉降时间增加到42min。相同条件下，MXene在高模量碳纤维表面的均匀分布能提升纤维在水中的分散性。

关键词：高模量碳纤维 MXene 电泳沉积沉积时间纤维特性分散性

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应力超声滚压表面强化机理和抗疲劳性能研究

机械工程学报 2024年第9期60卷 127-136页

作者：吴杰党嘉强李宇罡陈东安庆龙王浩伟陈明上海交通大学金属基复合材料国家重点实验室上海200240 上海交通大学机械系统与振动国家重点实验室上海200240

从理论分析角度探讨了超声滚压与单轴拉伸弹性应力场耦合的基本原理,并通过有限元模拟和实验表征依次从数值仿真和实验角度对理论分析结果进行验证,从而发展了一种先进的表面机械强化新工艺—应力超声滚压,并将其成功应用于TiB_(2)/2024... 详细信息

从理论分析角度探讨了超声滚压与单轴拉伸弹性应力场耦合的基本原理,并通过有限元模拟和实验表征依次从数值仿真和实验角度对理论分析结果进行验证,从而发展了一种先进的表面机械强化新工艺—应力超声滚压,并将其成功应用于TiB_(2)/2024和TiB_(2)/7050铝基复合材料表面机械强化效果的增强和抗疲劳性能的提升。结果表明,相较于普通超声滚压,应力超声滚压对TiB_(2)/2024和TiB_(2)/7050铝基复合材料表层压缩残余应力峰值的提升可分别达到所施加单轴拉伸弹性应力水平的45%和70%,可将压缩残余应力影响层深度提升约100μm,从而将两种复合材料样品的疲劳极限在普通超声滚压强化的基础上分别进一步提升6%和5%。

关键词：应力超声滚压铝基复合材料有限元模拟实验表征疲劳

理论研究Cu@C_(2)N催化剂表面上水分子对电催化CO_(2)还原反应机理的影响

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物理化学学报 2024年第1期40卷 24-25页

作者：徐涵煜宋雪旦张青于畅邱介山大连理工大学化工学院辽宁省能源材料化工重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 北京化工大学化学工程学院有机无机复合材料国家重点实验室化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移,在水溶剂条件下,质子的来源是水分子,考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型,与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比,研究... 详细信息

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移,在水溶剂条件下,质子的来源是水分子,考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型,与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比,研究水分子在CO_(2)RR中对质子-电子对转移的影响。采用密度泛函理论,系统地研究了铜原子嵌入C_(2)N单层催化剂(Cu@C_(2)N)和石墨烯作为衬底的Cu@C_(2)N/石墨烯复合催化剂(Cu@C_(2)N/G)表面上不同加氢模型的CO_(2)RR反应机理。在水辅助氢穿梭模型中,氢原子与水分子结合形成水合质子,水合质子将自身的氢原子转移到催化剂表面的反应物上形成反应中间体,增强了中间体与催化剂之间的相互作用。此外,在Cu@C_(2)N/G催化剂中,石墨烯将电子转移到表面的Cu@C_(2)N上,提高了催化剂的CO_(2)RR催化活性。进一步,计算了Cu@C_(2)N和Cu@C_(2)N/G催化剂上CO_(2)RR和析氢反应的极限电位,讨论催化剂的活性和选择性。结果表明CO_(2)在低电位下容易生成HCOOH,施加高电位时可以生成CO、CH3OH和CH4并伴随着H2的生成。

关键词： CO_(2)还原反应电催化氮掺杂石墨烯水辅助氢穿梭反应机理密度泛函理论