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Zn-Al共掺杂和形貌调控制备LiMn_(2)O_(4)正极材料及其电化学性能

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精细化工 2024年第6期41卷 1246-1253,1269页

作者：朱琴马姣钱志慧李萌郭昱娇郭俊明云南民族大学化学与环境学院云南省高校绿色化学材料重点实验室云南昆明650500 昆明市生态环境局五华分局生态环境监测站云南昆明650031

采用固相燃烧法在不同焙烧温度(600、650、700和750℃)下制备了LiZn_(0.05)Al_(0.03)Mn_(1.92)O_(4)正极材料,采用XRD、SEM、XPS对其进行了表征,通过循环伏安(CV)和电化学阻抗(EIS)测试了其电化学性能。结果表明,Zn-Al共掺杂和焙烧温度... 详细信息

采用固相燃烧法在不同焙烧温度(600、650、700和750℃)下制备了LiZn_(0.05)Al_(0.03)Mn_(1.92)O_(4)正极材料,采用XRD、SEM、XPS对其进行了表征,通过循环伏安(CV)和电化学阻抗(EIS)测试了其电化学性能。结果表明,Zn-Al共掺杂和焙烧温度未改变LiMn_(2)O_(4)的晶体结构,正极材料的结晶性随焙烧温度(<750℃)的升高而增加,650℃及以上时形成了较多包含高暴露(111)晶面、小面积(110)、(100)晶面的截断八面体形貌晶粒,但750℃时正极材料发生部分分解。焙烧温度650℃的样品(LZAMO-650)表现出最佳的电化学性能,在5 C和10 C倍率下,初始放电比容量分别为101.3、99.9 mA·h/g,循环1000圈后容量保持率分别为81.5%、74.3%;LZAMO-650样品极化作用较小,有较好的循环可逆性,具有较低的电荷转移阻抗(R_(ct)=132.14Ω)和较大的锂离子扩散系数(DLi^(+)=3.65×10^(–16)cm^(2)/s)。Zn-Al共掺杂和形貌调控改性LiMn_(2)O_(4)正极材料有效抑制了Jahn-Teller效应,形成的截断八面体颗粒形貌降低了Mn的溶解,同时提供了更多的Li^(+)迁移三维通道,从而改善了材料的电化学性能。

关键词：固相燃烧法尖晶石LiMn_(2)O_(4) Zn-Al共掺形貌调控焙烧温度 Jahn-Teller效应 Mn溶解功能材料

杭州市临安区冬季PM_(2.5)化学组成特征和来源解析

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浙江大学学报（理学版） 2024年第4期51卷 511-520页

作者：马勤许振波杭州市临安生态环境监测站浙江杭州311399

为研究杭州市临安区PM_(2.5)的污染特征及来源,于2021年12月23日至2022年2月28日在线监测临安区的PM_(2.5),并运用正交矩阵因子分解法(PMF)进行来源解析。结果表明,观测期间临安区PM_(2.5)平均质量浓度为53.91μg·m^(-3),NO_(3)^(-)和... 详细信息

为研究杭州市临安区PM_(2.5)的污染特征及来源,于2021年12月23日至2022年2月28日在线监测临安区的PM_(2.5),并运用正交矩阵因子分解法(PMF)进行来源解析。结果表明,观测期间临安区PM_(2.5)平均质量浓度为53.91μg·m^(-3),NO_(3)^(-)和有机物对PM_(2.5)的贡献较大,分别占31.07%和19.66%。氮氧化率(NOR)、硫氧化率(SOR)和二次有机物(SOC)浓度的分析结果表明,临安区冬季PM_(2.5)的二次转化较明显,对PM_(2.5)有重要贡献。来源解析结果表明,临安区冬季PM_(2.5)主要有七类来源,分别为二次硝酸盐(52%)、二次硫酸盐(16%)、机动车尾气(14%)、燃煤(6%)、扬尘(5%)、工业排放(5%)和生物质燃烧(2%)。在污染过程中,二次硝酸盐和机动车尾气的贡献有所上升,建议当地政府在污染期间控制机动车尾气排放,降低PM_(2.5)浓度。

关键词： PM_(2.5) 化学组成二次生成硝酸盐来源解析

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基于注意力机制优化的BiLSTM珠江口水质预测模型

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环境科学 2024年第6期45卷 3205-3213页

作者：陈湛峰李晓芳广东省生态环境监测中心广州510308

为提高珠江口水质预测精度和稳定性,提出了基于时间和特征双注意力机制优化的Bi LSTM水质预测模型,引入特征注意力机制强化模型捕获参数重要特征能力,加入时间注意力机制提高对时间序列相关性信息及水质波动细节信息的挖掘能力.将新模... 详细信息

为提高珠江口水质预测精度和稳定性,提出了基于时间和特征双注意力机制优化的Bi LSTM水质预测模型,引入特征注意力机制强化模型捕获参数重要特征能力,加入时间注意力机制提高对时间序列相关性信息及水质波动细节信息的挖掘能力.将新模型应用于珠江8个入海口水质预测,开展预测性能试验、泛化能力试验和特征参数扩展性试验.结果表明:①新模型在珠海大桥水质预测取得了较高的预测精度,预测值与实测值的均方根误差RMSE为0.0041 mg·L^(-1),决定系数R^(2)为98.3%.与Multi-Bi LSTM、Multi-LSTM、Bi LSTM和LSTM对比,表明新模型预测精度最高,验证了模型的精准性.②训练样本数量和预测步数均对模型预测精度产生影响,模型预测精度随着训练样本的增加而提升,海珠大桥断面总磷预测时,240组以上训练样本可获得较高预测精度;增加预测步数,会使模型预测精度迅速下降,预测步数大于5步时无法保障模型预测的可靠性.③将新模型应用于珠江8个入海口不同水质指标预测,预测结果均取得较高精度,模型具有较强的泛化能力;输入对象断面预测指标相关联的上游来水、降雨量等特征参数,能够提高模型预测精度.通过多方面多次试验,结果表明新模型能够较好地满足珠江口水质预测精度、适用性和扩展性要求,为复杂水动力环境水体水质高精度预测进行了新的探索.

关键词：特征注意力机制时间注意力机制 BiLSTM模型 LSTM模型珠江口水质预测

广东新丰江水库极端旱情期浮游藻类功能群特征及与环境因子的关系

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湖泊科学 2024年第2期36卷 416-429页

作者：张辉彭宇琼邹贤妮张婷婷廖志惠林小平乔永民陈瑞广东省河源生态环境监测站河源517000 暨南大学水生生物研究所广州510632

为了解极端旱情对新丰江水库的浮游植物功能群(functional group)的演替规律及驱动机制,在干旱期以月为频次开展浮游植物和水质调查。结果表明,水库旱情期(2021年)浮游植物功能群可归类为23个,其中功能群A/E/F/J/K/L_(o)/M/MP/NA/P/SN/T... 详细信息

为了解极端旱情对新丰江水库的浮游植物功能群(functional group)的演替规律及驱动机制,在干旱期以月为频次开展浮游植物和水质调查。结果表明,水库旱情期(2021年)浮游植物功能群可归类为23个,其中功能群A/E/F/J/K/L_(o)/M/MP/NA/P/SN/TB/X1/X2/X3/Y频率较高,且A/E/F/J/L_(o)/MP/P/X3/Y为优势功能群,水库功能群变化趋势为A/E/MP/P/X3(1月)→E/L_(o)/MP(2月)→A/E/L_(o)(3月)→A/E/L_(o)(4月)→A/L_(o)(5月)→A/L_(o)/Y(6月)→A/F/L_(o)/MP/Y(7月)→A/F/L_(o)/Y(8月)→A/F/L_(o)(9月)→A/F/L_(o)/MP(10月)→A/E/F/L_(o)/MP/Y(11月)→A/E/L_(o)(12月)。适应贫营养生境的功能群A/E/L_(o)/Y等为旱情期藻类群落结构的主体优势类群。相关分析(Spearman)和冗余分析(RDA)结果表明,旱情期影响水库浮游植物功能群组成的主要驱动因子是水温和透明度。水库月度生态状态指数(Q)值范围为4.07~4.87,达到极好水平,说明旱情对新丰江水库浮游植物群落结构影响相对较弱。

关键词：新丰江水库极端旱情功能群环境因子

珠三角典型河道49种抗生素污染现状及风险评估

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中国环境监测 2024年第1期40卷 173-182页

作者：何蕴琦陈弘丽广东省中山生态环境监测站广东中山528400

为评估抗生素在珠三角地表水中的生态及健康风险,在石岐河布设20个监测点位,分别采集丰水期和枯水期样品,用固相萃取/超高效液相色谱-质谱法对4大类共49种抗生素进行检测。结果显示,在丰水期和枯水期样品中共检出抗生素30种,检出种类和... 详细信息

为评估抗生素在珠三角地表水中的生态及健康风险,在石岐河布设20个监测点位,分别采集丰水期和枯水期样品,用固相萃取/超高效液相色谱-质谱法对4大类共49种抗生素进行检测。结果显示,在丰水期和枯水期样品中共检出抗生素30种,检出种类和抗生素总浓度都呈现出枯水期明显大于丰水期的现象。从总量上看,喹诺酮类是影响石岐河生态环境安全的主要抗生素类别。石岐河抗生素浓度在枯水期主要受污水处理设施出水的影响,在丰水期主要受沿岸养殖业排水的影响。采用风险熵法对生态风险进行评估,发现枯水期生态风险高于丰水期,头孢匹啉、克林霉素、诺氟沙星3种抗生素处于高生态风险级别,罗红霉素、磺胺二甲异恶唑和奥索利酸3种抗生素处于中等生态风险级别,另有4种抗生素处于低生态风险级别,应引起重视。采用健康风险评价模型对人群健康风险进行评价,发现石岐河抗生素致癌风险和非致癌风险皆处于可接受的健康风险范围内。

关键词：抗生素地表水生态风险健康风险

郑州市冬春季PM_(2.5)中金属元素污染特征、来源及健康风险评估

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环境科学 2024年第5期45卷 2548-2557页

作者：陶杰闫慧姣徐艺斐荆海涛河南省郑州生态环境监测中心郑州450007

于2021年1月和4月利用在线金属分析仪对郑州市大气PM_(2.5)中的18种金属元素进行连续测定,分析了元素浓度变化特征;采用富集因子、正定矩阵因子分解法(PMF)和特征雷达图对金属元素进行溯源;采用美国EPA健康风险评价模型评估其健康风险,... 详细信息

于2021年1月和4月利用在线金属分析仪对郑州市大气PM_(2.5)中的18种金属元素进行连续测定,分析了元素浓度变化特征;采用富集因子、正定矩阵因子分解法(PMF)和特征雷达图对金属元素进行溯源;采用美国EPA健康风险评价模型评估其健康风险,并通过后向轨迹法和浓度权重轨迹法(CWT)分析了健康风险的潜在源区.结果表明,春季元素浓度较高,Fe、Ca、Si和Al浓度之和分别占冬季和春季总元素浓度的89.8%和87.5%.Cd属于重度富集,受人为污染影响严重.冬季Pb、Se、Zn、Ni、Sb和K以及春季Cr、Ni、Fe、Mn、V、Ba、Ca、K、Si和Al浓度随污染等级的提高而增加.PMF源解析和特征雷达图结果表明,冬春两季金属元素主要来源为工业源、地壳源、机动车源和混合燃烧源,冬季多发生工业源和混合燃烧源污染,春季多发生地壳源污染.冬春两季均存在明显的非致癌风险,冬季健康风险更严重,Mn造成明显的非致癌风险.冬季健康风险主要受郑州及周边城市传输影响和西北方向远距离输送影响,春季健康风险主要受郑州及周边城市影响.

关键词：郑州市正定矩阵因子分解法(PMF) 特征雷达图健康风险潜在源区

黄河小浪底水库地表水中重金属的时空变化与概率健康风险

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环境科学 2024年第4期45卷 2054-2066页

作者：王亮邓雪娇王潇磊李明刘奕尧娄亚敏涂响张坤锋河南省济源生态环境监测中心济源459000 中国环境监测总站北京100012 河南省生态环境监测和安全中心郑州450046 中国环境科学研究院北京100012

小浪底水库地表水重金属污染是我国黄河流域水安全的一个重要问题.2014~2022年期间,调查了6种重金属(Cu、Zn、Pb、As、Hg和Cd)的时空分布并采用重金属污染指数、内梅罗指数和污染程度对其污染水平进行评价.结果表明,重金属污染水平较低(... 详细信息

小浪底水库地表水重金属污染是我国黄河流域水安全的一个重要问题.2014~2022年期间,调查了6种重金属(Cu、Zn、Pb、As、Hg和Cd)的时空分布并采用重金属污染指数、内梅罗指数和污染程度对其污染水平进行评价.结果表明,重金属污染水平较低(HPI平均值为18.15),符合地表水Ⅲ类水质阈值.6种重金属检出率为91.6%~92.9%,浓度中值范围为0.020(Hg)~1.850(As)μg·L^(-1).呈现出丰水期浓度低于平枯水期,下游断面浓度较高,且在过去的9 a呈现下降趋势的时空特征.重金属污染主要来源于工农业生产和人为排放.此外,结果发现TN、高锰酸盐指数和NH_(4)^(+)-N与重金属浓度有很强的相关性(P环境管理都有潜在的应用价值.

关键词：小浪底水库表层水体重金属年际变化营养盐概率风险

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乌江磷浓度与通量变化及来源解析

湖泊科学 2024年第1期36卷 64-76页

作者：娄保锋黄波黄小龙邓世江卓海华生态环境部长江流域生态环境监督管理局监测与科研中心武汉430010 四川省广元生态环境监测中心站广元628000

磷(P)是长江流域备受关注的污染物。乌江是长江八大支流之一,位于三峡水库近库尾江段。武隆断面是乌江入长江控制断面。对1998-2019时期武隆断面径流量、悬浮泥沙浓度(SS)与输沙量、磷浓度与通量(包括总磷(TP)、溶解态磷(DP)和颗粒态磷(... 详细信息

磷(P)是长江流域备受关注的污染物。乌江是长江八大支流之一,位于三峡水库近库尾江段。武隆断面是乌江入长江控制断面。对1998-2019时期武隆断面径流量、悬浮泥沙浓度(SS)与输沙量、磷浓度与通量(包括总磷(TP)、溶解态磷(DP)和颗粒态磷(PP))年际变化及季节特征进行研究,并基于河流基流分割原理对磷的来源进行了解析。结果表明,(1)1998-2019年,乌江武隆断面径流量在一定幅度内上下波动,而悬浮泥沙浓度和输沙量下降剧烈。(2)22年来,乌江TP和DP浓度与通量总体上呈先升高后下降的趋势,2009-2013年为磷污染峰值期,TP和DP浓度与通量远高于其它时期。(3)2007年是一个重要的时间节点,该节点前,TP的赋存形态以颗粒态为主,颗粒态磷在总磷中的占比均值为65%;该节点后,TP的赋存形态转变为以溶解态为主,颗粒态磷占比均值下降为16%,相应地,溶解态磷占比由35%上升为84%。水沙条件改变是磷形态发生显著变化的主要驱动力,磷污染程度亦是磷形态变化的重要影响因素。(4)磷通量在年内的季节分布发生了显著变化,丰水期磷通量减少,枯水期磷通量增加。(5)1998-2012、2009-2013和2014-2019年3个时期点源负荷占比分别为23.5%、36.8%和62.1%,呈增加趋势。(6)建议制定适宜的总磷控制目标,结合目前所存在的磷污染风险点,进一步强化监管,侧重源头治理。

关键词：乌江磷通量形态来源解析

《大气污染防治行动计划》对郑州市冬季PM_(2.5)浓度及化学组成影响

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环境科学 2024年第7期45卷 3849-3857页

作者：徐艺斐袁明浩王晶晶陶杰周伟峰河南省郑州生态环境监测中心郑州450001

基于《大气污染防治行动计划》实施前后,在污染严重的冬季(2013年和2018年12月同期),采集郑州市监测站的PM_(2.5)样品,分析PM_(2.5)化学组成,通过对比分析PM_(2.5)中的EC、OC、水溶性离子和金属元素的浓度变化来评估PM_(2.5)浓度及化学... 详细信息

基于《大气污染防治行动计划》实施前后,在污染严重的冬季(2013年和2018年12月同期),采集郑州市监测站的PM_(2.5)样品,分析PM_(2.5)化学组成,通过对比分析PM_(2.5)中的EC、OC、水溶性离子和金属元素的浓度变化来评估PM_(2.5)浓度及化学组成的变化,同时选取不同阶段重污染过程,探究PM_(2.5)浓度及组成的变化.结果表明:(1)郑州市冬季ρ(PM_(2.5))平均值由2013年的(215.38±107.28)μg·m^(-3)下降至2018年的(77.45±49.81)μg·m^(-3),下降率高达64%.(2)PM_(2.5)中EC、K^(+)、SO_(4)^(2-)和Cl^(-),分别下降了85%、80%、78%和72%;OC、NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)下降幅度较小,分别为50%、41%和32%.(3)与2013年冬季相比,2018年冬季OC/EC的值升高了2.6倍,二次有机碳在OC中占比升高至57%;同时,硫氧化率和氮氧化率的值分别升高了1.5倍和1.0倍,表明郑州市二次污染较为严重,二次转化程度升高.(4)NO_(3)^(-)/SO_(4)^(2-)(质量比)由2013年的0.8±0.2升高至2018年2.5±1.0,表明郑州市移动源贡献上升并且超过固定源成为冬季大气污染的主要来源.(5)不同阶段重污染过程对比结果显示,与2013年相比,2018年重污染过程中PM_(2.5)浓度下降显著,峰值浓度下降了61%,主要化学组成由OC、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和NH_(4)^(+)变为OC、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+).研究结果表明郑州市一次排放源管控取得了显著的成效,但二次生成对PM_(2.5)贡献呈现升高趋势,因此未来需要关注二次生成的影响.

关键词：大气污染防治行动计划 PM_(2.5) 化学组成二次生成重污染过程