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异质结构Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)纳米线网络催化剂的原位表面重构实现大电流密度下全水分解

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 269-280页

作者：赵婷巩兵兵许贯诚姜佳慧张丽新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830017

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模... 详细信息

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模应用.因此,开发先进的非贵金属催化剂和电催化体系以降低电解水制氢成本具有重要意义.界面工程是一种提升非贵金属催化剂电解水性能的有效策略,但目前对其催化活性位点的识别及活性提升机制的研究仍然不足.本文采用简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂,并研究了其在电解水过程中的催化活性位点及这些位点在提升催化能力方面的协同作用.采用扫描电镜(SEM)证明了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂呈现纳米线网络结构,这种结构不仅有利于增加催化剂的电化学活性位点和加速反应动力学,而且促进了连续产生的气泡从活性位点逃逸,从而提高了催化剂的机械稳定性.电化学研究结果表明,所制备Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂在1.0 mol L^(‒1)KOH溶液中表现出较好的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)活性,分别仅需218和127 mV的过电位,即可达到100 mA cm^(‒2)的电流密度.将Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF分别作为阴极和阳极构建双电极电解槽,该装置产生100和500 mA cm^(‒2)的电流密度分别仅需1.68和2.05 V的电压,这一性能优于大多数已报道的自支撑过渡金属磷化物催化剂.多步计时电位测试结果进一步证实了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF作为阳极和阴极材料在水分解过程中具有较好的长期耐久性.X射线光电子能谱和差分电荷分析表明,电子从富电子的FeP_(4)向缺电子的Ni_(2)P和CoP转移,这促使Ni_(2)P和CoP上的电子积累和FeP_(4)上的空穴积累,有利于优化反应中间体的吸附和脱附自由能,提升OER和HER催化性能.结合X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和原位拉曼光谱结果发现,催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,是OER反应真正的关键活性位点.原位拉曼光谱进一步证实了异质界面促进了OER过程中Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF的快速重构.此外,利用密度泛函理论分析了催化剂的HER反应机理.计算结果表明,H2O优先吸附在Fe位点并发生水解,随后产生的H*吸附在Ni位点上并发生解吸,从而促进了催化剂中Fe和Ni活性位点的高效利用.同时,CoP的引入提高了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂的水吸附和解离能力,进一步提升了其HER活性.综上所述,本文通过简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF过渡金属磷化物纳米线网络催化剂,并将其用于碱性水分解.通过多种表征技术及理论计算结果分析,识别了电解水过程中的关键催化活性位点,即催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,并揭示了其在OER和HER反应中的催化机制.本研究可为高性能碱性电解水催化剂的理性设计和开发提供参考.

关键词：全水分解多界面磷化物表面重构大电流密度

一种用于检测四环素和对硝基苯酚的高稳定性镉(Ⅱ)金属有机骨架

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无机化学学报 2024年第3期40卷 646-654页

作者：张欢王记江范广唐龙岳二林白超王潇张玉琦延安大学化学与化工学院延安市新能源新功能材料重点实验室陕西省化学反应工程重点实验室延安716000 咸阳师范学院化学与化工学院咸阳712000

采用水-溶剂热法合成了1例金属有机骨架(MOF):{[Cd(L)_(0.5)(4,4′-bpy)_(0.5)]·H_(2)O}_(n)(1),其中H_(4)L=(1,1′∶4′,1″-三联苯)-2,2″,4,4″-四羧酸,4,4′-bpy=4,4′-联吡啶)。通过单晶X射线衍射、元素分析、粉末X射线衍射、热重分析以及红外光谱分析对配合物1的结构进行了表征。单晶结构分析表明1为三维结构,属于单斜晶系,C2/c空间群,Cd连接L^(4-)和4,4′-bpy形成二维平面结构,层与层之间通过L^(4-)连接,构筑成了三维网状结构。该MOF表现出良好的稳定性并且可以通过荧光猝灭法检测四环素(TET)和对硝基苯酚(4-NP),四环素和对硝基苯酚的检出限分别为0.15和0.062μmol·L^(-1)。此外,还研究了其荧光猝灭机理。1可成功应用于延河水样中TET和4-NP含量的测定。

关键词：金属有机骨架晶体结构四环素对硝基苯酚

导电共轭聚合物与碳布复合制备高能量密度和功率密度电极

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高分子学报 2024年第8期55卷 1044-1058页

作者：何杉杉何婷婷周紫君阿孜古丽·木尔赛力木新疆师范大学化学化工学院、新疆储能与光电催化材料重点实验室乌鲁木齐830054

导电共轭聚合物复合改性制得兼具电容及电池特性电极材料是不牺牲功率密度前提下,开发高能量密度超级电容器的可取之法.本文工作通过吸电子基团强化分子间作用力,提高材料电荷传递性能,提升电极材料的循环稳定性的同时使其具有了较高能... 详细信息

导电共轭聚合物复合改性制得兼具电容及电池特性电极材料是不牺牲功率密度前提下,开发高能量密度超级电容器的可取之法.本文工作通过吸电子基团强化分子间作用力,提高材料电荷传递性能,提升电极材料的循环稳定性的同时使其具有了较高能量密度和功率密度.采用原位化学氧化聚合法在CC表面聚合了以2,3-二氯-5,6-二氰基对苯醌为受体,3,3-二甲基联苯胺、3,3-二甲氧基联苯胺、3,3-二羟基联苯胺为给体的3种D-A型导电共轭聚合物.研究了3种柔性复合电极的电容特性.共聚物给体端为3,3-二甲氧基联苯胺的P2/CC为活性成分的电极材料在小于70 mV·s^(-1)范围内呈现快速电化学动力学特征且在0.5A·g^(-1)的电流密度下放电比电容达到686.27 F·g^(-1),充放电循环5000次后比电容的保持率为99.70%.复合电极在497.46 W·kg^(-1)功率密度下也达到了50.66 Wh·kg^(-1)的高能量密度.柔性复合电极的制备为低成本研发具有高能量密度和功率密度新型电极材料以进一步提升超级电容器性能给予了有意义的参考.

关键词： D-A型导电聚合物碳布柔性电极高能量密度高功率密度

高光束质量、窄线宽皮秒脉冲KTiOAsO光参量振荡器的研究

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中国激光 2024年

作者：焦夏卓买里克古丽·艾合买提周玉霞苏比努尔·牙库甫冶建强杨曦凝新疆师范大学物理与电子工程学院新疆发光矿物与光功能材料研究重点实验室新疆师范大学化学化工学院

基于同步泵浦技术和砷酸钛氧钾（KTiOAsO4）晶体，研究了由1μm全固体皮秒脉冲激光泵浦的高功率、高光束质量、高稳定和窄线宽的信号光单谐振光参量振荡器。通过理论上模拟腔参数、对比腔型结构，实验中压缩腔镜折叠角，搭建了一种稳定... 详细信息

基于同步泵浦技术和砷酸钛氧钾（KTiOAsO4）晶体，研究了由1μm全固体皮秒脉冲激光泵浦的高功率、高光束质量、高稳定和窄线宽的信号光单谐振光参量振荡器。通过理论上模拟腔参数、对比腔型结构，实验中压缩腔镜折叠角，搭建了一种稳定、高效、可灵活调节的五镜z字型折叠腔，实现了近-中红外波段皮秒脉冲激光的输出。在泵浦功率为18.5 W时，分别获得了3.55 W的近红外信号光（1535 nm）和1.75 W的中红外闲频光（3468 nm），对应的转换效率为27.8%和13.6%。测量得到信号光和闲频光的光束质量因子约为M2≈1.12,M2≈1.17；光谱半高宽为Δλs=0.27 nm (1.15 cm-1)，Δλi=0.75 nm (0.62 cm-1)。同时，测量了在六小时内输出信号光和闲频光的功率RMS为1.6%和1.5%，在近-中红外波段获得了高光束质量、高稳定和窄线宽的超快脉冲激光输出。

关键词：非线性光学超快脉冲光参量振荡器 KTiOAsO 高光束质量

基于合成后修饰策略构建高灵敏度和选择性金属有机骨架基荧光静默系统用于抗坏血酸的检测

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无机化学学报 2024年第4期40卷 823-833页

作者：张婕刘欣李梓欣裴玉婷杨宇琦李慧敏刘志强太原工业学院化学与化工系太原030008 南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 安庆师范大学化学化工学院光电磁功能材料安徽省重点实验室安庆246133

成功制备了一种在水溶液中表现出优异荧光性能和稳定结构的三维荧光金属有机骨架[Cd(L)(H_(2)O)_(0.5)]·DMF·2.5H_(2)O(1),其中H_(2)L=3-(四唑-5-基)三唑。1在识别Cr(Ⅵ)离子过程中表现出明显的荧光猝灭现象,并形成“开-关”荧光静默... 详细信息

成功制备了一种在水溶液中表现出优异荧光性能和稳定结构的三维荧光金属有机骨架[Cd(L)(H_(2)O)_(0.5)]·DMF·2.5H_(2)O(1),其中H_(2)L=3-(四唑-5-基)三唑。1在识别Cr(Ⅵ)离子过程中表现出明显的荧光猝灭现象,并形成“开-关”荧光静默体系(Cr_(2)O_(7)^(2-)@1),该体系可以快速检测水溶液中的Cr(Ⅵ)离子,这是Cr(Ⅵ)的紫外吸收光谱和1的激发光谱重叠而导致的福斯特共振能量转移(FRET)。此外,通过消除FRET的作用,Cr_(2)O_(7)^(2-)@1的荧光强度可以恢复或超越原始值,从而实现对水体系中抗坏血酸(AA)的高选择性和灵敏度的荧光检测。同时,Cr_(2)O_(7)^(2-)@1体系可以成功检测维生素C片中的AA,回收率为98.20%~103.33%,相对标准偏差(RSD)为1.78%~3.42%。基于此,构建了以AA和铬(Ⅵ)为化学输入的荧光“IMPLICATION”分子逻辑门。

关键词：荧光静默系统金属有机骨架 Cr(Ⅵ) 抗坏血酸

腰带型人体微环境可视化监测系统柔性集成与可穿戴应用研究

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高分子学报 2024年第6期55卷 718-728页

作者：林云飞程鑫慧夏利琼刘瑾张茜龚剑亮陈义旺江西师范大学氟硅能源材料与化学教育部重点实验室南昌330022 南昌大学化学化工学院/薄膜能源化学江西省重点实验室南昌330031 江西师范大学美术学院设计系南昌330022 东华大学服装与艺术设计学院上海201620

微电子系统的创新功能设计及其柔性集成封装是推进智能可穿戴设备在主动健康监测领域应用发展的核心动力.本研究采用控制处理芯片、温湿度传感器、信号采集与无线传输模块以及光纤等光/电子元器件和功能模块设计与开发了一套温湿度数据... 详细信息

微电子系统的创新功能设计及其柔性集成封装是推进智能可穿戴设备在主动健康监测领域应用发展的核心动力.本研究采用控制处理芯片、温湿度传感器、信号采集与无线传输模块以及光纤等光/电子元器件和功能模块设计与开发了一套温湿度数据可视化监测系统,并基于超低模量有机硅非水凝胶和3D间隔织物为主要材料复合制备了一种兼具本征和结构柔性的可拉伸电路板对其实现了一体柔性集成与封装,发展得到了一款可穿戴人体微环境(数据)可视化监测功能腰带.所使用的新型有机硅非水凝胶复合织物材料杨氏模量和抗弯刚度分别仅为0.113 MPa和114.680 mN·mm,在充分保留原织物基底柔软顺应性的同时,还有效地引入了有机硅类材料固有的优异生物相容性、疏水性和电绝缘性,并实现了断裂拉伸强度和断裂拉伸率等力学性能的进一步增强,分别提高了48.775%和22.507%.经其集成与封装得到的人体微环境可视化监测功能腰带采用假人进行穿戴模拟测试,通过可拉伸光纤显示板颜色变化成功地实现了人体微环境温湿度变化情况实时探测和监控.该功能腰带还可通过与手机和电脑等设备进行连接,实现人体微环境数据的移动监测和云存储,在老年人卧床护理等特殊护理领域显示出优异的应用潜力.

关键词：柔性电子可拉伸电路板人体微环境生理数据可视化健康监测与护理

氮掺杂空心碳纳米球嵌入氮掺杂石墨烯负载钯纳米粒子作为甲酸氧化的高效电催化剂

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新型炭材料（中英文） 2024年第2期39卷 321-333页

作者：房越杨富开曲微丽邓超王振波哈尔滨师范大学化学化工学院黑龙江哈尔滨150025 哈尔滨师范大学黑龙江省光化学生物材料与储能材料重点实验室黑龙江哈尔滨150025 哈尔滨工业大学化学化工学院新能源转化与存储关键材料技术工信部重点实验室国家哈尔滨工业大学重点实验室城市水资源与环境实验室黑龙江哈尔滨150001 深圳大学材料科学与工程学院深圳市特种功能材料重点实验室深圳市陶瓷先进技术工程实验室广东省功能材料界面工程研究中心广东深圳518060

低成本、高活性、耐久性好的高效电催化剂对直接甲酸燃料电池的应用起着至关重要的作用。本文采用简单经济的方法,研究了以三维层状多孔结构嵌入氮掺杂石墨烯(NG)的氮掺杂空心碳纳米球(NHCN)负载Pd纳米粒子作为直接甲酸燃料电池催化剂... 详细信息

低成本、高活性、耐久性好的高效电催化剂对直接甲酸燃料电池的应用起着至关重要的作用。本文采用简单经济的方法,研究了以三维层状多孔结构嵌入氮掺杂石墨烯(NG)的氮掺杂空心碳纳米球(NHCN)负载Pd纳米粒子作为直接甲酸燃料电池催化剂。由于具有独特的氮原子掺杂三维互联层状多孔结构,Pd纳米颗粒尺寸较小的Pd/NHCN@NG催化剂具有较大的催化活性表面积、优越的电催化活性、较高的稳态电流密度和较强的抗CO中毒能力,明显超过传统的Pd/C、Pd/NG和Pd/NHCN催化剂对甲酸电氧化的催化性能。通过优化HCN/GO比,当HCN/GO质量比为1∶1时,Pd/NHCN@NG催化剂对甲酸的催化氧化性能最佳,其活性是Pd/C的4.21倍。本工作开发了一种优越的碳基电催化剂载体材料,为燃料电池的发展带来了广阔的应用前景。

关键词：甲酸电氧化氮掺杂中空碳纳米球氮掺杂石墨烯载体材料三维互连层状多孔结构

糠醛转化为燃料化合物的双功能催化剂研究进展

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精细化工 2024年

作者：张惠铭邓紫怡陈琛王帅浩刘智尧徐琼石化新材料与资源精细利用国家地方联合工程实验室湖南师范大学化学化工学院

以生物质为原料制备燃料化合物对减少化石能源的依赖和构建绿色能源结构具有重要意义。生物质平台化合物糠醛经多步串联反应可得到乙酰丙酸、乙酰丙酸酯、γ-戊内酯、2-甲基呋喃等高附加值燃料化合物，一锅法合成避免了中间产物的分离... 详细信息

以生物质为原料制备燃料化合物对减少化石能源的依赖和构建绿色能源结构具有重要意义。生物质平台化合物糠醛经多步串联反应可得到乙酰丙酸、乙酰丙酸酯、γ-戊内酯、2-甲基呋喃等高附加值燃料化合物，一锅法合成避免了中间产物的分离、缩短了工艺流程。近年来，高效催化糠醛一锅转化为燃料化合物的双、多功能催化剂得到快速发展。该文介绍了高效催化糠醛一锅转化为乙酰丙酸、乙酰丙酸酯、γ-戊内酯、2-甲基呋喃的反应机理和路线，归纳了不同产物所需高效双功能催化剂体系，探讨了催化剂的活性位点、空间结构、溶剂、氢供体等因素对于反应的影响，提出了其未来发展方向。

关键词：生物质糠醛双功能催化剂燃料化合物催化加氢一锅法

NiPd/TiO_(2)催化剂的制备及催化甲酸分解制氢

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精细化工 2024年第6期41卷 1302-1309页

作者：吴慧郑君宁左佑华许立信叶明富万超安徽工业大学化学与化工学院安徽马鞍山243000 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 宁德师范学院绿色能源与环境催化福建高校重点实验室福建宁德352100 常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室江苏常州213164 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

高效、清洁且无毒无害的催化剂是实现以甲酸(HCOOH)为化学储氢材料分解制氢的重点。首先,通过水热法453 K下制备了TiO_(2)载体;然后,通过浸渍法将活性组分Ni、Pd负载到TiO_(2)载体上合成了NiPd/TiO_(2)催化剂。采用SEM、TEM、N2吸附-脱... 详细信息

高效、清洁且无毒无害的催化剂是实现以甲酸(HCOOH)为化学储氢材料分解制氢的重点。首先,通过水热法453 K下制备了TiO_(2)载体;然后,通过浸渍法将活性组分Ni、Pd负载到TiO_(2)载体上合成了NiPd/TiO_(2)催化剂。采用SEM、TEM、N2吸附-脱附、XRD、XPS、UV-Vis DRS对催化剂样品进行了表征。探究了由不同n(Ni)∶n(Pd)制备的催化剂对催化甲酸分解制氢性能的影响。结果表明,NiPd金属粒子对TiO_(2)的改性不仅扩大了TiO_(2)的光吸收范围,还有助于电荷分离,加速光催化反应的进行。在光照下,当NiPd/TiO_(2)催化剂中n(Ni)∶n(Pd)=2∶8时,催化剂的反应转化频率(TOF)最大,为3528 h^(–1)(323 K下),甲酸分解的活化能(E_(a))为53.9 kJ/mol。

关键词： NiPd催化剂甲酸分解制氢 TiO_(2) 光照