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真空气化提纯制备高纯金属研究进展

有色金属科学与工程 2024年

作者：散同玉孔祥峰刘大春杨斌昆明理工大学真空冶金国家工程研究中心昆明理工大学冶金与能源工程学院昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室

高纯金属材料比粗金属具有优良的导电性、导热性等，是航空、电子等高科技领域重要的基础原材料，有力支撑了国家经济社会建设和高新技术产业发展。真空气化技术制备高纯金属优势特征明显，工艺流程短、纯化效率高、绿色低碳，成为当前... 详细信息

高纯金属材料比粗金属具有优良的导电性、导热性等，是航空、电子等高科技领域重要的基础原材料，有力支撑了国家经济社会建设和高新技术产业发展。真空气化技术制备高纯金属优势特征明显，工艺流程短、纯化效率高、绿色低碳，成为当前的主流方法。本文围绕真空气化挥发理论和工艺研究，简要介绍了纯物质饱和蒸气压、分离系数、气液相平衡图等真空气化基本原理，具体描述了立式单级冷凝装置、间歇式多级冷凝装置、三级冷凝装置等真空气化设备和国内外镁、锌、铅等高纯金属提纯现状。基于真空气化提纯高纯金属的现状，提出模拟计算结合实验研究明晰微量杂质的真空气化挥发行为是至关重要的，未来需完善砷、镓等战略金属的真空解离、挥发等扩散传递过程涉及的物理化学理论。本文对短流程、清洁高效制备高纯金属具有一定的参考意义。

关键词：高纯金属真空气化深度纯化杂质分离绿色高效

电石渣循环利用碳减排潜力及其生命周期评价研究进展

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洁净煤技术 2024年第4期30卷 157-170页

作者：廖雪妍成怀刚钱阿妞潘子鹤程芳琴山西大学资源与环境工程研究所CO_(2)减排与资源化利用教育部工程研究中心山西太原030032 怀柔实验室山西研究院山西太原030032

将电石渣循环利用于建筑材料、环境治理和化工产品等领域,可实现工业废渣利用和二氧化碳减排。在双碳背景下,对电石渣固碳量及其循环利用途径的碳减排潜力分析尤为重要。详细统计了代表产区电石渣粒径分布和化学组成,依据各电石渣中氧... 详细信息

将电石渣循环利用于建筑材料、环境治理和化工产品等领域,可实现工业废渣利用和二氧化碳减排。在双碳背景下,对电石渣固碳量及其循环利用途径的碳减排潜力分析尤为重要。详细统计了代表产区电石渣粒径分布和化学组成,依据各电石渣中氧化钙含量计算理论固碳量,系统分析电石渣各类循环利用途径的碳减排效果及其在生命周期评价中具体实施步骤,介绍了生命周期评价在电石渣领域的应用案例。计算发现电石渣理论固碳量与氧化钙质量分数呈正相关。新疆和河北地区电石渣中氧化钙质量分数均约90%,山东地区电石渣氧化钙质量分数低,约61%,来自山东和新疆等6个产地电石渣的理论固碳量在0.48~0.72 t/t(以电石渣计)。电石渣循环利用领域,电石渣不论是替代石灰石原料生产水泥、砌砖、氯化钙和碳酸钙等建筑和化工产品,或针对其呈碱性特点用于烟气脱硫和工业废水处理,依各自产业规模差异均能不同程度减少二氧化碳排放,达到碳减排目的。其中,电石渣在建筑材料领域应用成熟,生产规模大,故碳减排总量大,代表企业平均每年减少万吨级二氧化碳排放。用生命周期评价计算电石渣循环利用碳排放量4个案例分析显示,电石渣制取1 t水泥熟料排放CO_(2)669 kg;电石渣在NH_(4)Cl与(NH_(4))_(2)SO4浸取体系中制1 t轻质碳酸钙的CO_(2)排放量相当,分别为308.21和300.7 kg,电石渣制1 t胶结制品碳排放量最低,约151.11 kg。推测由于电石渣生产水泥干燥预处理需消耗大量能源,导致其CO_(2)排放量高;用电石渣制备碳酸钙与胶结制品相比,前者需投加NH_(4)Cl或(NH_(4))_(2)SO_(4)等化学试剂,增加原辅材料带来的间接排放使前者碳排放量更大。电石渣-胶结制品CO_(2)净排放量为-301.47 kg/t(以胶结制品计),电石渣在NH_(4)Cl和(NH_(4))_(2)SO_(4)浸取体系中制1 t轻质碳酸钙的CO_(2)净排放量分别为-157.5和-139.3 kg。可见电石渣循环利用于胶结制品领域的碳减排效果最好。可从电石渣的干燥处理工序和原辅材料添加工序等优化入手,研究电石渣-水泥/碳酸钙领域碳减排,制定有针对性的碳减排方案。

关键词：电石渣二氧化碳生命周期评价碳减排

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柔性钛箔上生长的自支撑TiO2@NiCo2S4阵列复合材料用作高性能非对称超级电容器电极（英文）

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材料导报 2020年第1期34卷 187-195页

作者：李寒孙志鹏贾殿赠新疆大学应用化学研究所教育部能源材料化学重点实验室乌鲁木齐830046 广东工业大学材料与能源学院广州510006

近年来,随着可穿戴电子技术的出现,制作出质量轻、灵活性强的电子设备也越来越受到人们的重视,相应具有可穿戴功能的高电化学性能的储能设备也备受关注。其中,超级电容器具有循环寿命长、充放电速度快、功率密度高等优点,是一种很有前... 详细信息

近年来,随着可穿戴电子技术的出现,制作出质量轻、灵活性强的电子设备也越来越受到人们的重视,相应具有可穿戴功能的高电化学性能的储能设备也备受关注。其中,超级电容器具有循环寿命长、充放电速度快、功率密度高等优点,是一种很有前途的储能设备。因此,柔性超级电容器的设计和生产被认为是满足先进柔性电子设备需求的最有前途的策略之一。鉴于电极材料是影响超级电容器的性能和生产成本的关键因素,因此开发高性能和低成本的电极材料是超级电容器研究的重要内容。在众多研究的电极材料中,双金属化合物因具有较高的理论比电容、较低的成本,对环境相对友好,耐碱腐蚀等优势而引起研究人员的广泛关注。其中,金属硫化物中硫钴镍是一种典型的双金属硫化物。硫钴镍具有理论容量高、电负性较低、电化学活性高、资源丰富易得、无毒、易制备等特点,因此被广泛用于超级电容器的电极材料。硫钴镍虽然具有较高的理论容量,但目前仍面临以下几个严重问题:(1)硫钴镍导电性差,实际电化学比容量低于理论容量;(2)硫钴镍在充放电过程中存在严重的体积膨胀,使得电容器结构被破坏进而造成电容器循环性能的快速衰减。目前的解决办法一般是通过将硫钴镍与各种碳材料、金属氧化物及导电聚合物复合,改善材料的结构、形貌和导电性,以此提高材料的电化学性能。硫钴镍与金属氧化物、硫钴镍与碳材料复合的电极材料在制成超级电容器的电极极片时需要添加导电剂和粘结剂,这不仅增加了电极的成本,而且也使制作环节变得复杂,更重要的是活性物质的外露面积也会因为粘结剂的使用而减小。现在许多研究将导电活性物质直接生长在集流体上形成自支撑结构,这种结构形式既简化了超级电容器电极的制作流程,又提高了电容器的电化学性能。本研究以Ti片为基底,采用分步水热法先在Ti片表面生长TiO2纳米带阵列,然后在其上包覆生长NiCo2S4纳米片,得到NiCo2S4纳米片包覆TiO2纳米带的核/壳阵列结构。将TiO2@NiCo2S4作为超级电容器无粘结剂和导电剂的电极。三电极测试结果表明:1 A·g-1时TiO2@NiCo2S4电极的比电容达到1 300 F·g-1。此外,将煤基多孔碳(CPC)作为负极,TiO2@NiCo2S4作为正极,组装成了TiO2@NiCo2S4//煤基多孔碳(CPC)不对称超级电容器(ASC)。电化学测试结果表明:TiO2@NiCo2S4//CPC不仅具有较高的能量密度和功率密度(在400 W·kg-1时为41.6 Wh·kg-1),而且具有良好的循环稳定性(在4 A·g-1下循环5 000次后,电容保持率大于80%)。这是由于采用多级阵列式结构的复合电极具有以下优势:(1)比表面积大,增大了活性物质和电解液的接触面积;(2)孔道丰富,减少了电解液离子迁移的距离;(3)避免了使用传统电极制作过程中导电剂和粘结剂,减少了生产成本、缩短了加工时间。这种交织的三维(3D)网络结构和柔性衬底的设计为获得高性能柔性衬底电极材料提供了新方法。

关键词： NiCo2S4 TiO2 阵列结构柔性衬底自支撑电极不对称超级电容器

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多维度微混合芯片设计与应用研究进展

材料研究与应用 2024年第4期18卷 509-521页

作者：罗永皓张伟业王志朱晓武陈兴驰董东东石河子大学化学化工学院/化工绿色过程兵团重点实验室新疆石河子832003 广东省科学院新材料研究所/现代材料表面工程技术国家工程实验室/广东省现代表面工程技术重点实验室广东广州510650 沈阳工业大学材料科学与工程学院辽宁沈阳110870 温州大学机电工程学院浙江温州325035

微尺度下的流体混合与传统宏观流体混合有显著不同,由于内壁摩擦力、粘滞阻力及表面张力等特性的影响被放大,微尺度流体混合展现出特殊规律。近年来,微混合芯片因混合效率高、液体接触面积大、输出通量高、可自动化控制及制造成本低廉... 详细信息

微尺度下的流体混合与传统宏观流体混合有显著不同,由于内壁摩擦力、粘滞阻力及表面张力等特性的影响被放大,微尺度流体混合展现出特殊规律。近年来,微混合芯片因混合效率高、液体接触面积大、输出通量高、可自动化控制及制造成本低廉的优势,在化工、材料及生物医学等领域中得到快速发展。由于微混合芯片的流道尺寸大多在毫米级别以下,有的甚至只有几微米到几十微米,因此流体粘度对流动的影响更加显著。流场中流速的扰动会因粘滞力而衰减,使得流体流动趋于稳定,微流道内流体的流动表现为层流状态,导致微流体内部扰流效应具有一定的困难性。因此,为实现微流体的充分混合,开发快速高效微流体混合器是基本前提,突破微小尺度流道内流体的层流界限,促进微通道中的全方位扰流以达到充分混合状态则是关键。以被动式微混合器的研究进展作为切入点,从芯片的设计维度出发,递进式地介绍了多维度微混合芯片设计的发展历程,总结了低维度到高维度的基本结构设计思路及功能的专一化。归纳了微混合技术在微化工领域、生物医药领域及新能源领域中应用和研究进展,并讨论了在其他领域中应用的可行性。微混合技术凭借广泛的应用场景,在未来将有巨大的发展潜力和应用空间。

关键词：微流体混合芯片微观混合扰流效应被动混合多维构型微化工生物医药新能源

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钨掺杂镍铁水滑石高效电催化析氧反应

物理化学学报 2024年第1期40卷 44-45页

作者：段欣漩 Marshet Getaye Sendeku 张道明周道金徐立军高学庆陈爱兵邝允孙晓明北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京软物质科学与工程高精尖创新中心北京100029 清华大学深圳研究院海洋氢能研发中心广东深圳518071 中核战略规划研究总院北京100048 新疆工程学院新疆煤矿机电工程技术研究中心乌鲁木齐830023 河北科技大学化学与制药工程学院石家庄050018

电解水对制备可持续和清洁的氢气能源至关重要。电解水的阳极析氧反应设计复杂的4-电子转移过程,所需能耗较高,是电解水的速控步骤。催化剂对于析氧反应的进行具有重要作用。镍铁水滑石是最具潜力的碱性非贵金属析氧反应(OER)催化剂,但... 详细信息

电解水对制备可持续和清洁的氢气能源至关重要。电解水的阳极析氧反应设计复杂的4-电子转移过程,所需能耗较高,是电解水的速控步骤。催化剂对于析氧反应的进行具有重要作用。镍铁水滑石是最具潜力的碱性非贵金属析氧反应(OER)催化剂,但是由于水滑石导电性差、活性位点暴露不充分、对反应中间体吸附较弱等问题,催化活性还需要进一步提高。如何提升催化活性已经被科学家们广泛关注,比如:制造缺陷、掺杂、将水滑石剥离为单层结构和组装为阵列结构等。在本论文中,通过简单的“一锅法”醇解合成了一系列不同量W掺杂NiFe-LDH的样品。XRD结果表明合成的NiFeW-LDH的衍射峰与完美NiFe-LDH标准卡片相同,没有其他的衍射峰,表明W没有单独成相,被成功掺杂进入NiFe-LDH。扫描电镜表明NiFeW-LDH为纳米片(尺寸约为~500 nm)组成的3d立体花状结构,且材料中Ni、Fe和W均匀分布。XPS表明材料中W的价态为6+,与未掺杂的NiFe-LDH相比,Fe向高价态移动,表面吸附的OH增多。在密度泛函理论(DFT)计算中,结果同样表明W6+掺杂有利于H2O和O*中间体的吸附,提高了Fe位点的活性。在1 mol∙L^(−1) KOH中,NiFeW-LDH达到10 mA·cm^(−2)所需过电位是199和237 mV,这比大多数的NiFe基粉末催化剂的性能好。综上,实验和计算表明W掺杂调控催化剂中Fe位点电子结构,优化对反应中间体的吸附,使催化剂具有更高活性。

关键词：析氧反应水滑石钨掺杂电子相互作用电催化

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面向工业气源中COS水解转化的催化剂研究进展

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应用化工 2024年第2期53卷 474-478,488页

作者：王晋斌时培祥赵彬武蒙蒙苗茂谦吕永康上官炬秦志峰太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 太原理工大学安全与应急管理工程学院山西太原030024 山西浙大新材料与化工研究院山西太原030000

综述了COS水解催化剂载体与活性组分对其催化性能的调控作用、水解机理以及工业气氛中影响催化剂催化活性因素的研究现状。研究发现:氧化铝基复合载体负载碱金属活性组分所制备的COS水解催化剂能更好的提高催化剂的活性与稳定性,COS水... 详细信息

综述了COS水解催化剂载体与活性组分对其催化性能的调控作用、水解机理以及工业气氛中影响催化剂催化活性因素的研究现状。研究发现:氧化铝基复合载体负载碱金属活性组分所制备的COS水解催化剂能更好的提高催化剂的活性与稳定性,COS水解反应具有明显的碱催化特征,工业气氛中的CO_(2)与O_(2)气氛浓度对水解催化剂的抗氧耐酸性能有较大的影响,单质硫的生成和/或催化剂表面的硫酸盐化是催化剂失活的主要原因。通过对催化剂失活因素分析,定向调控催化剂的组成与结构制备高活性及高抗氧耐酸性能的新型COS水解催化剂与基于工业气源及水解热力学动力学条件优选下的水解催化反应工艺参数相结合来延长催化剂的寿命是未来的发展趋势。

关键词：羰基硫(COS) 负载型水解催化剂三氧化二铝载体水解机理失活机理

ZIF-8有机框架衍生的D-ZnO@Fe_(x)O_(y)S型异质结用于光辅助铀还原

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核化学与放射化学 2024年第4期46卷 345-357,I0002页

作者：谢禹志汪鹏董欢欢王瑞祥张福城于杭鑫赵乙丁张永翔竹文坤陈涛西南科技大学国防科技学院生命科学与工程学院环境友好能源材料国家重点实验室核废物与环境安全省部共建协同创新中心国家原子能机构核环境安全技术创新中心西南科大四川天府新区创新研究院四川绵阳621010

光催化辅助铀提取作为一种新型的铀提取技术,有望克服传统工艺中多种金属离子与U(Ⅵ)的竞争配位以及富集容量有限的难题。在这项研究中,以ZIF-8为前驱体,通过浸渍和高温热解制备了S型ZIF-8衍生氧化锌@铁氧化物(D-ZnO@Fe_(x)O_(y))异质结... 详细信息

光催化辅助铀提取作为一种新型的铀提取技术,有望克服传统工艺中多种金属离子与U(Ⅵ)的竞争配位以及富集容量有限的难题。在这项研究中,以ZIF-8为前驱体,通过浸渍和高温热解制备了S型ZIF-8衍生氧化锌@铁氧化物(D-ZnO@Fe_(x)O_(y))异质结,用于光辅助还原铀矿废水中的U(Ⅵ)。相比于铁氧化物(Fe_(x)O_(y))和ZIF-8衍生ZnO(D-ZnO),S型异质结D-ZnO@Fe_(x)O_(y)在竞争离子存在下,表现出优异的光辅助铀还原能力(>95%)。通过能带计算证实了在异质结界面形成内置电场,能够有效增强电子定向迁移,并为促进铀的光辅助还原提供了强大的驱动力。机理研究表明,羟基自由基和超氧自由基是参与光催化还原U(Ⅵ)的主要物质。本研究为探索具有高效光电子分离功能的光催化剂还原U(Ⅵ)提供了一条有价值的途径。

关键词： S型异质结光催化 ZIF-8 铀还原

NiO/CNTs的制备及其电化学电容行为研究

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化学学报 2011年第15期69卷 1773-1779页

作者：贾巍徐茂文雷超包淑娟贾殿赠新疆大学应用化学研究所清洁能源材料与技术教育部重点实验室先进功能材料自治区级重点实验室乌鲁木齐830046 新疆师范大学化学化工学院乌鲁木齐830054

用改良的沉淀法在酸化处理过的碳纳米管(CNTs)上沉积氢氧化镍,经300℃热分解得到NiO/CNTs复合电极材料.采用X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)、扫描电镜(SEM)和Brunauer-Emmett-Teller(BET)比表面积分析等方法对合成的材料进行了物理表征... 详细信息

用改良的沉淀法在酸化处理过的碳纳米管(CNTs)上沉积氢氧化镍,经300℃热分解得到NiO/CNTs复合电极材料.采用X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)、扫描电镜(SEM)和Brunauer-Emmett-Teller(BET)比表面积分析等方法对合成的材料进行了物理表征;用循环伏安法和充放电测试对其电化学性能进行了研究.结果表明,CNTs的引入在一定程度上提高了NiO的分散性,从而大大增加了复合电极材料的比电容和倍率容量.掺入20%CNTs后复合电极的比电容达到最高值(309 F·g-1);掺入40%CNTs的复合电极材料扣除CNTs对容量的贡献后(本实验测试CNTs的比容量为35 F·g-1),NiO的放电容量可达420 F·g-1,明显高于纯相NiO的容量(175 F·g-1),并且材料的倍率容量也显著提高.

关键词：超级电容器氧化镍碳纳米管复合电极材料

石油沥青基纳米碳球的制备及其电化学性能研究

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化学学报 2013年第5期71卷 787-792页

作者：潘海玲李丽刘江华贾殿赠新疆大学应用化学研究所清洁能源材料与技术教育部重点实验室先进功能材料自治区级重点实验室乌鲁木齐830046 新疆大学化学化工学院乌鲁木齐830046 新疆油田公司工程技术研究院克拉玛依834000

以石油沥青为碳源,在空气中将其加热到450℃制备出纳米碳球(CNBs),经1500℃氮气气氛中加热纳米碳球3h后得到高温处理的纳米碳球(H-CNBs).采用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、拉曼光谱和红外光谱对所制备的产物进行了结构表征.结果表明... 详细信息

以石油沥青为碳源,在空气中将其加热到450℃制备出纳米碳球(CNBs),经1500℃氮气气氛中加热纳米碳球3h后得到高温处理的纳米碳球(H-CNBs).采用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、拉曼光谱和红外光谱对所制备的产物进行了结构表征.结果表明:制得的CNBs的粒径在50～80 nm之间,石墨化程度不高,H-CNBs粒径没有改变但石墨化程度有所提高,推测了CNBs的形成机理.用恒流充放电测试分别对CNBs和H-CNBs的电化学性能进行了研究,在电流密度为1 C时,其首次放电比容量和经过100圈之后的放电比容量分别为1260 mAh/g和500 mAh/g,413 mAh/g和200 mAh/g之上,同时这两种纳米碳球的首次充放电的库伦效率较低,分别经过10圈和30圈后可以稳定在98%左右.CNBs在经历0.1 C,1 C,5 C,10 C循环回到0.1 C时,容量几乎完全恢复.

关键词：石油沥青纳米碳球电极材料比容量