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异质结构Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)纳米线网络催化剂的原位表面重构实现大电流密度下全水分解

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 269-280页

作者：赵婷巩兵兵许贯诚姜佳慧张丽新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830017

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模... 详细信息

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模应用.因此,开发先进的非贵金属催化剂和电催化体系以降低电解水制氢成本具有重要意义.界面工程是一种提升非贵金属催化剂电解水性能的有效策略,但目前对其催化活性位点的识别及活性提升机制的研究仍然不足.本文采用简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂,并研究了其在电解水过程中的催化活性位点及这些位点在提升催化能力方面的协同作用.采用扫描电镜(SEM)证明了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂呈现纳米线网络结构,这种结构不仅有利于增加催化剂的电化学活性位点和加速反应动力学,而且促进了连续产生的气泡从活性位点逃逸,从而提高了催化剂的机械稳定性.电化学研究结果表明,所制备Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂在1.0 mol L^(‒1)KOH溶液中表现出较好的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)活性,分别仅需218和127 mV的过电位,即可达到100 mA cm^(‒2)的电流密度.将Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF分别作为阴极和阳极构建双电极电解槽,该装置产生100和500 mA cm^(‒2)的电流密度分别仅需1.68和2.05 V的电压,这一性能优于大多数已报道的自支撑过渡金属磷化物催化剂.多步计时电位测试结果进一步证实了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF作为阳极和阴极材料在水分解过程中具有较好的长期耐久性.X射线光电子能谱和差分电荷分析表明,电子从富电子的FeP_(4)向缺电子的Ni_(2)P和CoP转移,这促使Ni_(2)P和CoP上的电子积累和FeP_(4)上的空穴积累,有利于优化反应中间体的吸附和脱附自由能,提升OER和HER催化性能.结合X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和原位拉曼光谱结果发现,催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,是OER反应真正的关键活性位点.原位拉曼光谱进一步证实了异质界面促进了OER过程中Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF的快速重构.此外,利用密度泛函理论分析了催化剂的HER反应机理.计算结果表明,H2O优先吸附在Fe位点并发生水解,随后产生的H*吸附在Ni位点上并发生解吸,从而促进了催化剂中Fe和Ni活性位点的高效利用.同时,CoP的引入提高了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂的水吸附和解离能力,进一步提升了其HER活性.综上所述,本文通过简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF过渡金属磷化物纳米线网络催化剂,并将其用于碱性水分解.通过多种表征技术及理论计算结果分析,识别了电解水过程中的关键催化活性位点,即催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,并揭示了其在OER和HER反应中的催化机制.本研究可为高性能碱性电解水催化剂的理性设计和开发提供参考.

关键词：全水分解多界面磷化物表面重构大电流密度

核壳磁性胡桃醌分子印迹聚合物对核桃青皮中目标分子的选择性富集

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食品科学 2024年第18期45卷 40-47页

作者：热萨莱提·伊敏热阳古·阿布拉买买提·吐尔逊喀什大学化学与环境科学学院新疆新型功能材料化学重点实验室新疆喀什844000 喀什大学化学与环境科学学院新疆特色药食用植物资源化学重点实验室新疆喀什844000

本实验利用表面印迹技术,以氨基功能化Fe_(3)O_(4)纳米粒子为磁核,按胡桃醌、功能单体、交联剂物质的量比为1∶8∶40,采用一步法制备核壳磁性胡桃醌分子印迹聚合物(molecularly imprinted polymer,MIP)(Fe_(3)O_(4)-NH_(2)@MIP)。通过... 详细信息

本实验利用表面印迹技术,以氨基功能化Fe_(3)O_(4)纳米粒子为磁核,按胡桃醌、功能单体、交联剂物质的量比为1∶8∶40,采用一步法制备核壳磁性胡桃醌分子印迹聚合物(molecularly imprinted polymer,MIP)(Fe_(3)O_(4)-NH_(2)@MIP)。通过扫描电镜、透射电镜、傅里叶变换红外光谱等多种手段对材料的形貌、结构、磁强度等进行表征;通过动力学吸附、等温吸附实验探究聚合物的吸附性能。结果表明,在Fe_(3)O_(4)-NH_(2)表面成功包裹厚度约为75 nm的印迹层,形状为类球状,具有规则的晶体结构,饱和磁化强度为48.50 emu/g,在外加磁场的作用下5 s迅速得以分离;当吸附时间100 min、胡桃醌质量浓度为100μg/m L时,吸附性能较好,吸附量为32.89μg/mg,动力学吸附过程更接近准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,说明Fe_(3)O_(4)-NH_(2)@MIP可以高效地从核桃青皮提取液中分离富集胡桃醌。本研究对胡桃醌更多生物活性的开发以及拓展其在食品、药业等行业的应用具有一定的参考作用。

关键词：核桃青皮胡桃醌分子印迹聚合物磁相应性富集

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塑晶材料及其压卡效应研究发展与展望

材料导报 2024年第5期38卷 272-279页

作者：范晓燕赵雪婷欧志强内蒙古师范大学物理与电子信息学院呼和浩特010022 中国科学院金属研究所沈阳110016 内蒙古自治区功能材料物理与化学重点实验室呼和浩特010022

随着世界经济的快速发展,以及全球变暖导致的气候问题日益加重,制冷技术对现代社会的影响越来越深入。全氯氟烃(CFCs)和含氢氯氟烃(HCFCs)类氟利昂制冷剂在常规的气体压缩制冷技术中一直占据主要地位,但这一类制冷剂的使用会加剧全球的... 详细信息

随着世界经济的快速发展,以及全球变暖导致的气候问题日益加重,制冷技术对现代社会的影响越来越深入。全氯氟烃(CFCs)和含氢氯氟烃(HCFCs)类氟利昂制冷剂在常规的气体压缩制冷技术中一直占据主要地位,但这一类制冷剂的使用会加剧全球的温室效应。为了实现全球碳中和,寻求高效环保的制冷方案成为科学家们的重点研究方向,而基于外场诱导的固态相变技术就提供了一种很有前景的方案,其中压卡效应备受关注。近年来,科学家们相继在一系列被称为塑晶的材料中发现了庞压卡效应,其熵变比传统的固态相变制冷材料高一个数量级。在此之后,科研界对塑晶材料压卡效应的研究逐渐增多,并不断探寻出新的具有优异性能的塑晶材料作为压卡制冷技术的工质。这极大地促进了压卡制冷技术的发展,为未来实现绿色环保的高效制冷技术提供了更多可能性。本文将简单解释塑晶压卡效应的物理机制,对C_(5)H_(12)O_(2)(NPG)、(NH_(2))C(CH_(2)OH)_(3)(TRIS)以及碳硼烷等几种典型的塑晶材料在压卡效应上的综合表现进行陈述和对比,并对塑晶压卡效应在新型固态制冷技术中的应用进行展望。

关键词：固态相变庞压卡效应压卡效应制冷技术塑晶材料

坩埚底角形状对提拉法生长同成分铌酸锂晶体的影响

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无机材料学报 2024年第10期39卷 1167-1174页

作者：郝永鑫秦娟孙军杨金凤李清连黄贵军许京军南开大学物理科学学院天津300071 山西大学极端光学协同创新中心太原030006 杭州光学精密机械研究所杭州311421 中国科学院新疆理化技术研究所晶体材料研究中心特殊环境条件功能材料与器件全国重点实验室新疆功能晶体材料重点实验室乌鲁木齐830011

铌酸锂晶体集压电、非线性、电光、光折变等效应于一身,同时其物理化学性质稳定,在集成光学领域极具应用潜力。然而,大尺寸铌酸锂晶体生长的热场设计难度大,其中坩埚形状作为热场设计的重要因素,对晶体生长的影响显著。坩埚直径和高度... 详细信息

铌酸锂晶体集压电、非线性、电光、光折变等效应于一身,同时其物理化学性质稳定,在集成光学领域极具应用潜力。然而,大尺寸铌酸锂晶体生长的热场设计难度大,其中坩埚形状作为热场设计的重要因素,对晶体生长的影响显著。坩埚直径和高度受制于装料量和晶体直径等硬性约束,因此通常通过改变坩埚局部的形状以改善热场。针对坩埚底角形状对大尺寸同成分铌酸锂晶体生长的影响,本研究使用两种底角形状的坩埚进行了四英寸同成分铌酸锂晶体生长实验。通过数值模拟,分析了坩埚底角形状对固液界面附近晶体内和熔体内轴向温度梯度的影响,以及对固液界面下方熔体内温度分布的影响,进而结合晶体生长结果分析了坩埚底角形状对晶体生长的影响。研究表明:坩埚底角形状的变化会引起坩埚侧壁上温差的变化和熔体内温度梯度的变化,并改变熔体自然对流的强弱;与底部斜角坩埚相比,使用底部弧角坩埚时,固液界面附近晶体内和熔体内的轴向温度梯度较大,固液界面下方熔体内的轴向温度梯度较大,自然对流更强。这一研究结果有助于解决晶体生长脊展宽和胞状界面生长等问题。

关键词：晶体生长铌酸锂晶体坩埚温度梯度自然对流固液界面

乙烯-乙酸乙烯酯共聚物热熔胶黏剂在长期热退火过程中的结晶行为

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高分子学报 2024年第11期55卷 1538-1548页

作者：陈阁王小黎梁晓凡张欢陈晓彤沈雷侯磊赵月史伟超南开大学功能高分子材料教育部重点实验室、化学学院高分子化学研究所天津300071 航天材料及工艺研究所北京100076

乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)热熔胶黏剂(简称EVA热熔胶)是一种环保、综合性能优良的高分子材料,其储存和使用条件,尤其是温度和湿度等因素,影响着热熔胶黏剂中的晶体结构,最终影响其力学性能.为了探究结晶与力学性质之间的关系,本文中... 详细信息

乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)热熔胶黏剂(简称EVA热熔胶)是一种环保、综合性能优良的高分子材料,其储存和使用条件,尤其是温度和湿度等因素,影响着热熔胶黏剂中的晶体结构,最终影响其力学性能.为了探究结晶与力学性质之间的关系,本文中选用热熔胶黏剂分别在干热、湿热等条件下进行长期热退火实验.研究发现,短时间热退火会导致热熔胶黏剂力学性能的缓慢提升.结合示差量热扫描分析实验结果表明,热熔胶黏剂的力学性能变化主要源于热退火对热熔胶黏剂结晶行为的促进作用.小角X射线散射实验表明,热退火对于晶区厚度并没有显著影响,但通过广角X射线散射实验,发现热退火主要促进晶体在(110)晶面的生长,对于(200)晶面的影响可以忽略.进一步地,通过偏振小角激光散射实验发现,热熔胶黏剂的球晶结构主要由热稳定形较好的片晶构成,在80℃以上的较高温度才能完全熔融.相比较而言,不完善的细小晶体在60℃以下就可以完全熔融,长期热退火可以有效消除热熔胶黏剂中的细小晶体.本文工作研究了热熔胶黏剂在高温或湿热环境中的结晶和力学性能关系,为优化热熔胶黏剂的储存和服役条件提供了实验依据.

关键词：乙烯-乙酸乙烯酯共聚物热熔胶黏剂热退火结晶散射

吡唑啉酮与磺酰氯的直接磺酰化合成吡唑磺酸酯

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有机化学 2024年第6期44卷 1998-2005页

作者：王斌韩万仓代林林张永红夏昱金伟伟刘晨江新疆大学分析测试中心乌鲁木齐830017 新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室石油天然气精细化工教育部暨新疆维吾尔自治区重点实验室乌鲁木齐绿色催化与合成技术重点实验室乌鲁木齐830017 新疆大学未来技术学院乌鲁木齐830017

吡唑作为核心骨架存在于许多生物活性分子中,在医药、农用化学品和其它功能材料中有着广泛的应用.磺酸酯是有机合成中的重要中间体,在有机化学中发挥着非常重要的作用.以吡唑啉酮和磺酰氯为原料,发展了一种合成吡唑磺酸酯化合物的绿色... 详细信息

吡唑作为核心骨架存在于许多生物活性分子中,在医药、农用化学品和其它功能材料中有着广泛的应用.磺酸酯是有机合成中的重要中间体,在有机化学中发挥着非常重要的作用.以吡唑啉酮和磺酰氯为原料,发展了一种合成吡唑磺酸酯化合物的绿色高效方法.该方法简单易操作,无需任何添加剂、金属及氧化剂,只需在室温以水作为溶剂的条件下,可以高效地合成重要的吡唑磺酸酯.克级规模反应和产物的转化应用进一步证明了该方法的实用性.

关键词：吡唑啉酮磺酰氯磺酰化吡唑磺酸酯

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受猪笼草启发的仿生超滑表面研究进展

精细化工 2024年第1期41卷 76-90页

作者：张静陈诚新疆大学特色纺织品与清洁染整技术重点实验室新疆乌鲁木齐830017

自然界中猪笼草的袋状叶片内壁呈多孔结构,能锁住其分泌的蜡状物质,受此启发,向粗糙基底灌注低表面能液体以形成稳定的润滑油层,进而制备出注液超滑表面,其比超疏水表面具有更耐久的疏液、自清洁、防附着等性能,成为当前研究的热点。基... 详细信息

自然界中猪笼草的袋状叶片内壁呈多孔结构,能锁住其分泌的蜡状物质,受此启发,向粗糙基底灌注低表面能液体以形成稳定的润滑油层,进而制备出注液超滑表面,其比超疏水表面具有更耐久的疏液、自清洁、防附着等性能,成为当前研究的热点。基于此,该文介绍了仿生超滑表面的润湿理论及作用机制,综述了超滑表面构建技术策略,包括粗糙基底成形-润滑油灌注与粗糙基底成形-基底化学修饰-润滑油灌注2种典型的路径;全面总结了粗糙基底的制备方法,包括刻蚀法、溶胶-凝胶法、呼吸图法、水热法,并介绍了仿生超滑表面在油水分离、水雾收集、防腐蚀、液滴操控、防覆冰领域的应用进展;最后,对仿生超滑表面的发展前景进行了展望。

关键词：仿生超滑表面构建策略制备方法多功能应用

乙烯-乙酸乙烯酯共聚物热熔胶黏剂在长期热退火过程中的结晶行为

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高分子学报 2024年

作者：陈阁王小黎梁晓凡张欢陈晓彤沈雷侯磊赵月史伟超南开大学功能高分子材料教育部重点实验室化学学院高分子化学研究所航天材料及工艺研究所

乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)热熔胶黏剂(简称EVA热熔胶)是一种环保、综合性能优良的高分子材料，其储存和使用条件，尤其是温度和湿度等因素，影响着热熔胶黏剂中的晶体结构，最终影响其力学性能.为了探究结晶与力学性质之间的关系，本... 详细信息

乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)热熔胶黏剂(简称EVA热熔胶)是一种环保、综合性能优良的高分子材料，其储存和使用条件，尤其是温度和湿度等因素，影响着热熔胶黏剂中的晶体结构，最终影响其力学性能.为了探究结晶与力学性质之间的关系，本文中选用热熔胶黏剂分别在干热、湿热等条件下进行长期热退火实验.研究发现，短时间热退火会导致热熔胶黏剂力学性能的缓慢提升.结合示差量热扫描分析实验结果表明，热熔胶黏剂的力学性能变化主要源于热退火对热熔胶黏剂结晶行为的促进作用.小角X射线散射实验表明，热退火对于晶区厚度并没有显著影响，但通过广角X射线散射实验，发现热退火主要促进晶体在(110)晶面的生长，对于(200)晶面的影响可以忽略.进一步地，通过偏振小角激光散射实验发现，热熔胶黏剂的球晶结构主要由热稳定形较好的片晶构成，在80℃以上的较高温度才能完全熔融.相比较而言，不完善的细小晶体在60℃以下就可以完全熔融，长期热退火可以有效消除热熔胶黏剂中的细小晶体.本文工作研究了热熔胶黏剂在高温或湿热环境中的结晶和力学性能关系，为优化热熔胶黏剂的储存和服役条件提供了实验依据.

关键词：乙烯-乙酸乙烯酯共聚物热熔胶黏剂热退火结晶散射

超晶格La-Mg/Y-Ni复合储氢合金晶体结构及性能研究进展

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复合材料学报 2024年第3期41卷 1204-1214页

作者：张晓杰田晓张颖韩家乐杨艳春塔娜内蒙古师范大学物理与电子信息学院呼和浩特010022 内蒙古师范大学稀土功能新能源储能材料内蒙古自治区工程研究中心呼和浩特010022 内蒙古师范大学功能材料物理与化学自治区重点实验室呼和浩特010022

超晶格La-Mg/Y-Ni复合储氢合金具有放电容量大、能量密度高和成本低等优点,是一种重要的氢能存储和转换材料,目前主要用做镍氢电池负极材料和直接硼氢化物燃料电池阳极催化剂。La-Mg-Ni复合合金最初是在La-Ni基储氢合金的基础上,通过用... 详细信息

超晶格La-Mg/Y-Ni复合储氢合金具有放电容量大、能量密度高和成本低等优点,是一种重要的氢能存储和转换材料,目前主要用做镍氢电池负极材料和直接硼氢化物燃料电池阳极催化剂。La-Mg-Ni复合合金最初是在La-Ni基储氢合金的基础上,通过用部分Mg替代La而发展起来的。由于La-Mg-Ni复合合金中金属Mg熔点、沸点低,易挥发,导致采用常规熔炼法很难制备;同时合金中的Mg在碱性电解液中容易腐蚀、氧化,导致合金的循环稳定性差。为克服La-Mg-Ni复合合金制备困难和循环稳定性差等问题,研究者又在La-Ni基储氢合金的基础上,通过用部分Y替代La开发出了La-Y-Ni合金。La-Mg-Ni和La-Y-Ni复合合金具有非常相似的超晶格结构,均能表现出很好的储氢性能,均属于同一类新型超晶格结构储氢合金。本文对La-Mg/Y-Ni储氢合金近20多年的研究成果进行了梳理。本文首先介绍超晶格La-Mg-Ni和La-Y-Ni复合合金的相结构组成及相结构的演变规律,同时分析了Mg元素和Y元素部分替代La元素分别对La-Mg/Y-Ni合金结构和性能的影响,然后讨论了La-Mg/Y-Ni复合合金中的相结构对合金性能的影响。最后,指出了超晶格La-Mg/Y-Ni复合储氢合金未来所面临的挑战和发展方向。

关键词：储氢材料 La-Mg-Ni复合储氢合金 La-Y-Ni复合储氢合金相结构电化学性能