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TG-FTIR研究煤油共热解产物逸出行为

燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 525-535页

作者：周晓东吴浩刘景梅黄雪莉刘婷钟梅马凤云新疆大学化学学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017

煤油共液化过程中煤与重油先发生共热解,而后加氢转化为小分子产品。因此,阐明重油对煤热解逸出产物的影响规律是调控共液化产物组成的重要热化学基础。本研究采用TG-FTIR对比研究塔河渣油(AR)和淖毛湖煤(NMH)单独热解及其共热解过程,... 详细信息

煤油共液化过程中煤与重油先发生共热解,而后加氢转化为小分子产品。因此,阐明重油对煤热解逸出产物的影响规律是调控共液化产物组成的重要热化学基础。本研究采用TG-FTIR对比研究塔河渣油(AR)和淖毛湖煤(NMH)单独热解及其共热解过程,结合热解活化能计算,探索共热解过程中塔河渣油(AR)对淖毛湖煤(NMH)热解产物逸出产物的影响。结果表明,单独热解时AR先于NMH发生热解反应。两者1∶1(质量比)混合共热解时,相比于单独热解计算的理论值,最大失重峰温度前移7℃,失重率增加约3%,共热解平均活化能降低23.6 kJ/mol,表明AR率先热解会诱发NMH热解,降低热解反应能垒。TG-FTIR结果显示,AR产生的烷烃类自由基会与NMH热解产生的含氧自由基结合,形成醇、醚等烷基类含氧有机化合物,从而抑制煤中羧基转化为CO_(2)的过程。研究结果有助于揭示共液化反应过程中重油对煤液化产物组成的影响。

关键词：塔河渣油淖毛湖煤共热解含氧官能团诱导促进

异质结构Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)纳米线网络催化剂的原位表面重构实现大电流密度下全水分解

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 269-280页

作者：赵婷巩兵兵许贯诚姜佳慧张丽新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830017

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模... 详细信息

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模应用.因此,开发先进的非贵金属催化剂和电催化体系以降低电解水制氢成本具有重要意义.界面工程是一种提升非贵金属催化剂电解水性能的有效策略,但目前对其催化活性位点的识别及活性提升机制的研究仍然不足.本文采用简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂,并研究了其在电解水过程中的催化活性位点及这些位点在提升催化能力方面的协同作用.采用扫描电镜(SEM)证明了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂呈现纳米线网络结构,这种结构不仅有利于增加催化剂的电化学活性位点和加速反应动力学,而且促进了连续产生的气泡从活性位点逃逸,从而提高了催化剂的机械稳定性.电化学研究结果表明,所制备Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂在1.0 mol L^(‒1)KOH溶液中表现出较好的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)活性,分别仅需218和127 mV的过电位,即可达到100 mA cm^(‒2)的电流密度.将Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF分别作为阴极和阳极构建双电极电解槽,该装置产生100和500 mA cm^(‒2)的电流密度分别仅需1.68和2.05 V的电压,这一性能优于大多数已报道的自支撑过渡金属磷化物催化剂.多步计时电位测试结果进一步证实了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF作为阳极和阴极材料在水分解过程中具有较好的长期耐久性.X射线光电子能谱和差分电荷分析表明,电子从富电子的FeP_(4)向缺电子的Ni_(2)P和CoP转移,这促使Ni_(2)P和CoP上的电子积累和FeP_(4)上的空穴积累,有利于优化反应中间体的吸附和脱附自由能,提升OER和HER催化性能.结合X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和原位拉曼光谱结果发现,催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,是OER反应真正的关键活性位点.原位拉曼光谱进一步证实了异质界面促进了OER过程中Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF的快速重构.此外,利用密度泛函理论分析了催化剂的HER反应机理.计算结果表明,H2O优先吸附在Fe位点并发生水解,随后产生的H*吸附在Ni位点上并发生解吸,从而促进了催化剂中Fe和Ni活性位点的高效利用.同时,CoP的引入提高了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂的水吸附和解离能力,进一步提升了其HER活性.综上所述,本文通过简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF过渡金属磷化物纳米线网络催化剂,并将其用于碱性水分解.通过多种表征技术及理论计算结果分析,识别了电解水过程中的关键催化活性位点,即催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,并揭示了其在OER和HER反应中的催化机制.本研究可为高性能碱性电解水催化剂的理性设计和开发提供参考.

关键词：全水分解多界面磷化物表面重构大电流密度

可见光条件下N-苄基苯并三氮唑自由基脱氮气开环合成6-取代菲啶

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有机化学 2024年

作者：李慧阿不力米提·阿布都卡德尔周磊新疆大学化学学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室中山大学化学学院绿色化学与分子工程研究院

菲啶是许多天然生物碱和具有生物活性化合物的核心骨架。本论文以有机荧光素4CzIPN为可见光催化剂，在温和条件下实现了N-苄基-苯并三氮唑的自由基脱氮气开环。生成的含亚胺结构的芳基自由基进而发生分子内与芳环的环化，高效地构建了... 详细信息

菲啶是许多天然生物碱和具有生物活性化合物的核心骨架。本论文以有机荧光素4CzIPN为可见光催化剂，在温和条件下实现了N-苄基-苯并三氮唑的自由基脱氮气开环。生成的含亚胺结构的芳基自由基进而发生分子内与芳环的环化，高效地构建了一系列6-取代菲啶。反应使用10%体积含量的氧气为氧化剂，抑制了苯并三氮唑离去经由的二芳基酮副产物的生成。

关键词：苯并三氮唑脱氮气芳基自由基菲啶可见光氧化还原催化

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二氧化碳参与的三组分偶联反应进展

有机化学 2024年第5期44卷 1506-1525页

作者：夏坤张开发 Sher Wali Khan 阿布力米提·阿布都卡德尔新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室乌鲁木齐830017 拉瓦尔品第女子大学化学系拉瓦尔品第卫星镇巴基斯坦43600

二氧化碳(CO_(2))是一种有吸引力的绿色可再生C1资源,将其作为反应原料或者促进剂直接参与有机合成反应,是绿色化学所倡导的研究方向.另一方面,三组分偶联反应被认为是合成化学中最具吸引力的策略之一,它能够以简单易得的原料直接合成... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))是一种有吸引力的绿色可再生C1资源,将其作为反应原料或者促进剂直接参与有机合成反应,是绿色化学所倡导的研究方向.另一方面,三组分偶联反应被认为是合成化学中最具吸引力的策略之一,它能够以简单易得的原料直接合成复杂分子.基于此,综述了将CO_(2)作为原料或促进剂,参与的三组分偶联的反应体系,以反应生成的产物类型进行分类:羧基、酯基、羰基、烷基和氰基等一系列化合物以及CO_(2)作为促进剂的反应体系,并对此类反应的发展做出展望.

关键词：二氧化碳绿色化学三组分偶联促进剂

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准东高铁煤中伴生矿物对水煤浆成浆性能的影响

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洁净煤技术 2024年

作者：刘啸天王珊文蓉蓉许燕凤高昊阳魏博省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆大学新疆煤炭清洁转化与化工过程自治区重点实验室新疆大学化工学院

以准东黑山矿区将军庙二矿的准东高铁煤为原料煤，考察煤中伴生矿物对水煤浆性能的影响。采用煤炭浮沉分离方法获得矿物含量不同的煤样，并对不同煤样进行成浆性的影响评价。通过能谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)和X射线荧光仪(XRF)确定... 详细信息

以准东黑山矿区将军庙二矿的准东高铁煤为原料煤，考察煤中伴生矿物对水煤浆性能的影响。采用煤炭浮沉分离方法获得矿物含量不同的煤样，并对不同煤样进行成浆性的影响评价。通过能谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)和X射线荧光仪(XRF)确定煤样中元素含量及矿物组成。最后利用SPSS软件计算不同矿物元素含量与成浆性能的相关性。结果表明，准东高铁煤的密度集中在1.40～1.50 g/cm3，黄铁矿、硫酸铁、高岭土和石英石的含量随着煤样密度的增大而增加，并且与成浆黏度和稳定性均负相关；密度＞1.50 g/cm3的煤样中伴生矿物含量高，其成浆黏度降低至320 mPa·s，析水率高达9.09%；煤中伴生的Na、Mg和Ca元素分布相对均匀，与成浆性能无明显相关性；而黄铁矿、硫酸铁、高岭土和石英石含量越高，水煤浆黏度、稳定性下降趋势越显著。

关键词：准东高铁煤浮沉分离煤样物性分析水煤浆性能相关性分析

NiW/SAPO-11催化剂对煤焦油加氢尾油模型化合物二十烷加氢异构性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 395-404页

作者：赵旭红吴玉起代正华钟梅靳立军刘洋亚力昆江·吐尔逊李建周玉生新疆大学省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室煤化工研究所辽宁大连116024 新疆宣力环保能源股份有限公司新疆哈密839009

以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤... 详细信息

以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤焦油加氢尾油模型化合物正二十烷(n-C_(20))加氢异构性能的影响规律。结果表明,Ni/SAPO-11负载W后,比表面积不同程度增加,W质量分数为0.5%时比表面积达到最大值149 m^(2)/g;Ni的平均粒径减小,W质量分数为1%时降至最小值4.43 nm,比Ni/SAPO-11减小36%,且Ni^(0)的含量和表面酸量均最高。此外,W促进了Ni的还原,使得还原峰温向低温方向移动。XPS分析表明,随着W含量的增加,Ni^(0)的结合能降低,W5+的结合能升高。二十烷(n-C_(20))的加氢异构产物分布显示,3Ni1W/SAPO-11作用下n-C_(20)的转化率和异二十烷(i-C_(20))的收率均最高,分别为88.23%和75.72%,且以单支链异二十烷(Mono-i-C_(20))为主,收率达71.65%。在线取样结果显示,n-C_(20)在金属位点与酸功能的双重作用下先生成单支链异构体,随着反应的进行向多支链异构体转化,不稳定的多支链异构体会进一步裂解成小分子烷烃。

关键词： SAPO-11 长链烷烃 NiW催化剂加氢异构

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棉花秸秆的应用研究进展

棉花学报 2024年第3期36卷 237-254页

作者：丁凯泽么铮铮吐尔洪·努尔吐尔逊江·艾依旦新疆大学化工学院/省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室乌鲁木齐830017 新疆畜牧科学院兽医研究所乌鲁木齐830011

棉花秸秆(棉秆)是棉花生产的副产物,是1种重要的可再生性生物质资源,其综合利用研究对于优化能源结构和实现“双碳”战略目标具有重要意义。由于结构上的差异,玉米、小麦、水稻等秸秆的成功利用方式难以在棉秆上直接重现,而传统的棉秆... 详细信息

棉花秸秆(棉秆)是棉花生产的副产物,是1种重要的可再生性生物质资源,其综合利用研究对于优化能源结构和实现“双碳”战略目标具有重要意义。由于结构上的差异,玉米、小麦、水稻等秸秆的成功利用方式难以在棉秆上直接重现,而传统的棉秆处理和应用方式会造成资源浪费和环境污染,因此加强棉秆的综合利用研究在提升农业废弃物利用率、改善能源结构、降低环境污染等方面具有重要作用。从提高棉秆综合利用效率的角度出发,介绍了棉秆在还田、饲料化、能源化、基料化、原料化等方面的利用模式,并对未来的发展方向进行了展望,为棉秆的多元化利用提供方法参考和研究思路。

关键词：生物质棉花秸秆预处理综合利用再生能源

粉煤灰基Y型分子筛的制备及其对CO_(2)加氢性能的研究

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分子催化（中英文） 2024年第3期38卷 245-253,I0003页

作者：李江圆李健庹昌民伍香连艾沙·努拉洪新疆大学化工学院新疆大学与科技部共建碳基能源化学与利用国家重点实验室新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017

以粉煤灰为原料制备Y型分子筛,并探究其CO_(2)加氢活性.采用化学焙烧法活化粉煤灰,以Na_(2)CO_(3)作为化学活化剂,探究焙烧温度、焙烧时间、粉煤灰与碳酸钠的质量比对活化粉煤灰的影响,实验结果表明在焙烧温度800℃、焙烧时间2 h、粉煤... 详细信息

以粉煤灰为原料制备Y型分子筛,并探究其CO_(2)加氢活性.采用化学焙烧法活化粉煤灰,以Na_(2)CO_(3)作为化学活化剂,探究焙烧温度、焙烧时间、粉煤灰与碳酸钠的质量比对活化粉煤灰的影响,实验结果表明在焙烧温度800℃、焙烧时间2 h、粉煤灰与Na_(2)CO_(3)质量比为1.0∶0.8条件下,粉煤灰焙烧后产物以霞石为主.以洗涤后产物为原料,采用水热合成法制备Y型分子筛,探究HCl/SiO_(2)比、晶种加入量、H_(2)O/SiO_(2)比、水热温度、水热时间对分子筛结晶度影响,在HCl/SiO_(2)=2.7,晶种加入量为6%,H_(2)O/SiO_(2)=80,水热温度100℃、水热时间12 h所制备的Y型分子筛结晶度最高.将所制备的Y型分子筛进行CO_(2)加氢实验,实验结果表明在反应温度600℃,反应压力为4.0 MPa条件下,CO_(2)转化率达到60%,CH_(4)选择性达44.9%.

关键词：粉煤灰分子筛 CO_(2)加氢固废物利用

土壤硒与有机质的作用机制及其对生物有效性的研究进展

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中国无机分析化学 2024年

作者：来素涵孙阳阳李帅王晓波中国地质调查局乌鲁木齐自然资源综合调查中心新疆大学化学学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室

硒(Se)是一种天然存在的类金属元素，缺乏和过量均会对人体造成危害，由于饮食是人体摄入硒的主要来源，了解环境中硒的分布和生物有效性是评估硒相关健康问题的关键。土壤有机质是控制硒生物有效性的重要土壤组分，因此深入了解土壤硒... 详细信息

硒(Se)是一种天然存在的类金属元素，缺乏和过量均会对人体造成危害，由于饮食是人体摄入硒的主要来源，了解环境中硒的分布和生物有效性是评估硒相关健康问题的关键。土壤有机质是控制硒生物有效性的重要土壤组分，因此深入了解土壤硒与有机质的作用机制及其对生物有效性的影响具有重要意义。对土壤硒与有机质的生物和非生物的作用机制进行总结发现：土壤有机质对硒的生物作用与非生物作用过程实际上是相关联的；对于非生物作用机制来说，现有假说并不能完全解释硒与有机质的相互作用，仍需进一步深入研究硒与有机质的作用机制；有机质结合态硒的形成和分解产生源汇效应，在硒的生物有效性中发挥双重作用，维持着土壤中生物有效硒的动态平衡；此外，施用有机肥影响着硒形态的转化及有机质与硒的相互作用进而影响土壤中硒的有效性。但目前依然面临着土壤有机质结合态硒(OM-Se)的表征方法、在微生物介导的过程中土壤有机质对硒形态转化及生物有效性的影响、有机质与硒非生物作用机制、OM-Se对生物有效性增加或降低的影响等难题亟待解决。厘清土壤硒与有机质的作用机制，有助于评估土壤有效硒的含量，丰富硒生物强化的应用，有效避免硒缺乏和硒中毒等问题。

关键词：土壤硒有机质作用机制生物有效性