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制备方法对Ru/CeO_(2)催化氨分解性能的影响

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石油化工 2024年第5期53卷 634-642页

作者：李得兴汤婷陈紫文王培贤魏忠王自庆石河子大学化学化工学院新疆兵团绿色化工过程重点实验室新疆石河子832001 石河子大学分析测试中心新疆石河子832001

采用共沉淀法、沉积沉淀法和浸渍法制备了Ru/CeO_(2)催化剂,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM、CO_(2)-TPD、H_(2)-TPD、H_(2)-TPR、XPS、N_(2)-TPD等方法对催化剂进行表征,并考察了催化剂的氨分解性能。实验结果表明,共沉淀法制备的Ru/CeO... 详细信息

采用共沉淀法、沉积沉淀法和浸渍法制备了Ru/CeO_(2)催化剂,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM、CO_(2)-TPD、H_(2)-TPD、H_(2)-TPR、XPS、N_(2)-TPD等方法对催化剂进行表征,并考察了催化剂的氨分解性能。实验结果表明,共沉淀法制备的Ru/CeO_(2)-CP催化剂在450℃、气时空速15000 h-1条件下,氨转化率可达80.7%,是沉积沉淀法和浸渍法制备Ru/CeO_(2)催化剂的1.3,2.7倍。共沉淀法制备的催化剂表面疏松,具有最大的比表面积,为催化剂提供了更为丰富的碱性位点。CeO_(2)载体与Ru金属间的强相互作用有利于电子从CeO_(2)向Ru的转移,提高了Ru粒子表面的电子密度,促进了N物种在催化剂表面的结合脱附。

关键词：氨分解 Ru/CeO_(2)催化剂制氢构效关系

β-咔啉杂合咪唑类化合物的合成及体外抗肿瘤活性

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精细化工 2024年第4期41卷 881-889页

作者：陈亮郭亮肖艳博马芹陈伟张洁石河子大学化学化工学院新疆兵团化工绿色过程重点实验室新疆石河子832003 新疆华世丹药物研究有限责任公司新疆乌鲁木齐830011

以L-色氨酸为原料,经Pictet-Spengler环化反应、氧化脱羧、N^(9)-烷基化等反应步骤,合成了一系列β-咔啉杂合咪唑类化合物。目标化合物经1HNMR、13CNMR和HRMS确证结构。采用MTT(噻唑蓝)法检测了目标化合物对肺癌细胞(A-549)、胃癌细胞(B... 详细信息

以L-色氨酸为原料,经Pictet-Spengler环化反应、氧化脱羧、N^(9)-烷基化等反应步骤,合成了一系列β-咔啉杂合咪唑类化合物。目标化合物经1HNMR、13CNMR和HRMS确证结构。采用MTT(噻唑蓝)法检测了目标化合物对肺癌细胞(A-549)、胃癌细胞(BGC-823)、结肠癌细胞(CT-26)、肝癌细胞(Bel-7402)和乳腺癌细胞(MCF-7)的体外抗肿瘤活性。结果表明,大部分化合物对这5种肿瘤细胞株表现出了中等及优良的抑制活性。特别是3-苄基-11-(3-苯基丙基)-11H-咪唑并[1',5':1,2]吡啶并[3,4-b]吲哚(Ⅴr)对CT-26、Bel-7402和MCF-7细胞株的体外抗肿瘤活性较高,对应的半数抑制浓度(IC_(50))分别为(9.5±0.4)、(7.4±0.3)和(8.8±0.6)µmol/L。分子对接结果表明,3-苄基-11-甲基-11H-咪唑并[1',5':1,2]吡啶并[3,4-b]吲哚(Ⅴa)、3-苄基-11-丁基-11H-咪唑并[1',5':1,2]吡啶并[3,4-b]吲哚(Ⅴf)和Ⅴr与VEGFR^(2)激酶的多个氨基酸残基具有良好的结合作用。

关键词： β-咔啉杂合咪唑合成抗肿瘤构效关系分子对接医药原料

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ZnO催化草酸二甲酯和无水乙醇酯交换合成草酸二乙酯

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精细化工 2024年

作者：李红力陈芳菊王自庆王培贤魏忠宋晓玲新疆天业(集团)有限公司石河子大学化学化工学院新疆兵团化工绿色过程重点实验室

合成了不同形貌的ZnO，将其作为催化剂用于催化草酸二甲酯(DMO)和无水乙醇酯交换法合成草酸二乙酯(DEO)反应。采用XRD、N2低温物理吸附、XPS、SEM和CO2-TPD对催化剂进行了表征，讨论了ZnO形貌与其催化活性之间的构效关系，考察了反应条... 详细信息

合成了不同形貌的ZnO，将其作为催化剂用于催化草酸二甲酯(DMO)和无水乙醇酯交换法合成草酸二乙酯(DEO)反应。采用XRD、N2低温物理吸附、XPS、SEM和CO2-TPD对催化剂进行了表征，讨论了ZnO形貌与其催化活性之间的构效关系，考察了反应条件对DMO转化率和DEO选择性的影响，并探究了催化剂重复使用后失活的原因和反应动力学。结果表明，DMO与无水乙醇的酯交换反应活性与ZnO形貌密切相关，其中花状微球ZnO(ZnO-f)的催化活性最高，在最优条件下〔n(EtOH)∶n(DMO)=12∶1、ZnO-f用量为DMO质量的2.0%、反应温度80 ℃、反应时间120 min〕，DMO转化率和DEO选择性分别为99.8%和75.8%。催化剂重复使用4次后，DMO转化率和DEO选择性分别降至93.9%和24.7%，Zn(OH)2的生成导致总碱性位数量急剧下降和氧空位的丧失是催化剂失活的原因。DMO和无水乙醇在ZnO-f表面的酯交换反应活化能为35.6 kJ/mol，ZnO-f表面存在的丰富的中强碱性位活化了DMO和无水乙醇酯交换反应，强碱性位的存在则会抑制该反应的进行。

关键词：草酸二甲酯酯交换催化剂形貌花状微球ZnO 草酸二乙酯

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TG-FTIR研究煤油共热解产物逸出行为

燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 525-535页

作者：周晓东吴浩刘景梅黄雪莉刘婷钟梅马凤云新疆大学化学学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017

煤油共液化过程中煤与重油先发生共热解,而后加氢转化为小分子产品。因此,阐明重油对煤热解逸出产物的影响规律是调控共液化产物组成的重要热化学基础。本研究采用TG-FTIR对比研究塔河渣油(AR)和淖毛湖煤(NMH)单独热解及其共热解过程,... 详细信息

煤油共液化过程中煤与重油先发生共热解,而后加氢转化为小分子产品。因此,阐明重油对煤热解逸出产物的影响规律是调控共液化产物组成的重要热化学基础。本研究采用TG-FTIR对比研究塔河渣油(AR)和淖毛湖煤(NMH)单独热解及其共热解过程,结合热解活化能计算,探索共热解过程中塔河渣油(AR)对淖毛湖煤(NMH)热解产物逸出产物的影响。结果表明,单独热解时AR先于NMH发生热解反应。两者1∶1(质量比)混合共热解时,相比于单独热解计算的理论值,最大失重峰温度前移7℃,失重率增加约3%,共热解平均活化能降低23.6 kJ/mol,表明AR率先热解会诱发NMH热解,降低热解反应能垒。TG-FTIR结果显示,AR产生的烷烃类自由基会与NMH热解产生的含氧自由基结合,形成醇、醚等烷基类含氧有机化合物,从而抑制煤中羧基转化为CO_(2)的过程。研究结果有助于揭示共液化反应过程中重油对煤液化产物组成的影响。

关键词：塔河渣油淖毛湖煤共热解含氧官能团诱导促进

微生物合成2′-岩藻糖基乳糖和3-岩藻糖基乳糖的代谢工程策略研究进展

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食品工业科技 2024年第10期45卷 376-385页

作者：李邓斌魏超张媛张根林王小艳石河子大学化学化工学院新疆兵团化工绿色过程重点实验室新疆石河子832003 中粮营养健康研究院有限公司北京102209 营养健康与食品安全北京市重点实验室北京102209

人乳寡糖(human milk oligosaccharide,HMOs)是母乳的关键成分,它对婴幼儿健康成长发挥着重要的作用。2′-岩藻糖基乳糖(2′-fucosyllactose,2′-FL)和3-岩藻糖基乳糖(3-fucosyllactose,3-FL)是HMOs的主要组分,具有抑制病原体感染、调节肠道菌群和提高免疫力等功能,其合成方法成为近年内的研究热点。然而,利用化学法或酶法合成2′-FL和3-FL具有反应过程繁琐、成本高以及产物收率低等缺点,无法满足市场的需求,因此,高效的微生物法已被开发应用于2′-FL和3-FL的商业化生产。本文总结2′-FL和3-FL的制备方法,系统阐述微生物法合成2′-FL和3-FL的工程化策略,为后续2′-FL和3-FL的微生物生产提供一定的研究思路。

关键词： 2′-岩藻糖基乳糖 3-岩藻糖基乳糖微生物法工程化策略

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酵母细胞催化合成18α-甘草酸

化工学报 2024年

作者：邢登雪张良李文强梁建华秦磊张根林李春石河子大学化学化工学院/新疆兵团绿色化工过程重点实验室北京理工大学化学与化工学院生物化工研究所/医药分子科学与制剂工信部重点实验室清华大学化学工程系/工业生物催化教育部重点实验室

18α-甘草酸（18α-Glycyrrhizin， 18α-GL）是一种齐墩果烷型皂苷，18α-GL比其差向异构体18β-GL极性小、亲脂性好，更强的抗毒抗炎作用和更高的肝脏靶向性使18α-GL成为保肝护肝领域的主要药物成分。但目前18α-GL的制备方法污染大... 详细信息

18α-甘草酸（18α-Glycyrrhizin， 18α-GL）是一种齐墩果烷型皂苷，18α-GL比其差向异构体18β-GL极性小、亲脂性好，更强的抗毒抗炎作用和更高的肝脏靶向性使18α-GL成为保肝护肝领域的主要药物成分。但目前18α-GL的制备方法污染大，效率低，亟需开发一种绿色简单地合成18α-GL的方法。本研究利用酵母细胞异源表达了糖基转移酶，通过全细胞催化的方式鉴定出可催化18α-甘草次酸（18α-Glycyrrhetinic acid，18α-GA）特异性合成18α-单葡萄糖醛酸甘草次酸（18α-Glycyrrhetinic acid 3-O-monoglucuronide，18α-GAMG）的糖基转移酶cGuCSyGT和催化18α-GAMG 特异性合成18α-GL的糖基转移酶GgUGT1。进一步运用了蛋白质结构预测和分子动力学模拟探究了cGuCSyGT对18α-GA的催化活性比18β-GA低的原因。最后采用优化底物添加浓度、底盘细胞、底物添加时间、反应时间、培养基成分补加和底物溶剂的策略构建了酵母催化合成18α-GAMG和18α-GL的最优工艺，使18α-GAMG和18α-GL的产量分别达到36.38（±1.87）mg/L和39.32（±0.75）mg/L。本研究首次实现了18α-GAMG和18α-GL的微生物催化合成，为将来18α-GL的微生物全合成提供了理论基础和技术支撑。

关键词：甘草 18α-甘草酸 18α-单葡萄糖醛酸甘草次酸糖基转移酶酵母细胞催化

棉短绒纤维素/聚丙烯酰胺复合水凝胶的合成及絮凝性能研究

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现代化工 2024年第1期44卷 83-88页

作者：杨宏声马雪丁成立朱筱胡灿明新疆大学化工学院新疆煤炭洁净转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017

以棉短绒(MCC)为原料､丙烯酰胺(Acrylamide,AM)为单体､过硫酸铵(Ammonium persulfate,APS)为引发剂､N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(N,N′-Methylenebisacrylamide)为交联剂,采用水溶液聚合的方式共聚制备水凝胶绿色絮凝材料。考察了体系共聚时... 详细信息

以棉短绒(MCC)为原料､丙烯酰胺(Acrylamide,AM)为单体､过硫酸铵(Ammonium persulfate,APS)为引发剂､N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(N,N′-Methylenebisacrylamide)为交联剂,采用水溶液聚合的方式共聚制备水凝胶绿色絮凝材料。考察了体系共聚时间､共聚温度､APS投加量和单体质量比对接枝率的影响。利用红外光谱(FT-IR)､X射线衍射(XRD)､热重分析(TG)､扫描电镜(SEM)和Zeta电位等对所制备的材料进行表征,并考察其对高岭土模拟废水的絮凝效果。结果表明,当AM与MCC质量比为5∶1､引发剂投加质量为0.06 g､反应温度为50℃､反应时间为3 h时,可制得较高接枝率的产品,且其对pH为3､7､11高岭土悬浊液(300 mg/L)的浊度去除率分别达到98.6%､97.6%和98.3%,表现出良好的絮凝性能。

关键词：棉短绒丙烯酰胺接枝共聚和绿色絮凝材料

大型燃煤锅炉中含Na/Cl/S组分的演变与受热面结渣倾向的数值模拟

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动力工程学报 2024年第2期44卷 251-259页

作者：王毅斌王肖肖李鹏谭厚章魏博西安交通大学热流科学与工程教育部重点实验室西安710049 新疆大学化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室乌鲁木齐830046

提出了一种考虑煤中含Na/S/Cl组分多步释放、气相组分相互作用、气-固反应以及盐蒸气冷凝耦合灰颗粒黏附的结焦模型,以预测炉内受热面气态碱金属组分冷凝行为、受热面结焦风险以及炉膛出口Na/S/Cl组分分布特性。结果表明:炉膛出口气态... 详细信息

提出了一种考虑煤中含Na/S/Cl组分多步释放、气相组分相互作用、气-固反应以及盐蒸气冷凝耦合灰颗粒黏附的结焦模型,以预测炉内受热面气态碱金属组分冷凝行为、受热面结焦风险以及炉膛出口Na/S/Cl组分分布特性。结果表明:炉膛出口气态含Na组分主要以NaO_(2)、NaCl、Na_(2)SO_(4)和NaOH形式存在;最上层燃烧器至分离燃尽风(SOFA)喷口区域、最下层燃烧器至冷灰斗转角区域的水冷壁结焦风险高;炉膛出口区域后屏过热器底部颗粒黏附位置相对集中,炉内辐射式过热器结焦速率远高于气态钠盐冷凝速率,对流受热面颗粒沉积速率约是钠盐蒸气冷凝速率的3~4倍。

关键词：燃煤锅炉碱金属结渣冷凝模拟

NiW/SAPO-11催化剂对煤焦油加氢尾油模型化合物二十烷加氢异构性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 395-404页

作者：赵旭红吴玉起代正华钟梅靳立军刘洋亚力昆江·吐尔逊李建周玉生新疆大学省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室煤化工研究所辽宁大连116024 新疆宣力环保能源股份有限公司新疆哈密839009

以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤... 详细信息

以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤焦油加氢尾油模型化合物正二十烷(n-C_(20))加氢异构性能的影响规律。结果表明,Ni/SAPO-11负载W后,比表面积不同程度增加,W质量分数为0.5%时比表面积达到最大值149 m^(2)/g;Ni的平均粒径减小,W质量分数为1%时降至最小值4.43 nm,比Ni/SAPO-11减小36%,且Ni^(0)的含量和表面酸量均最高。此外,W促进了Ni的还原,使得还原峰温向低温方向移动。XPS分析表明,随着W含量的增加,Ni^(0)的结合能降低,W5+的结合能升高。二十烷(n-C_(20))的加氢异构产物分布显示,3Ni1W/SAPO-11作用下n-C_(20)的转化率和异二十烷(i-C_(20))的收率均最高,分别为88.23%和75.72%,且以单支链异二十烷(Mono-i-C_(20))为主,收率达71.65%。在线取样结果显示,n-C_(20)在金属位点与酸功能的双重作用下先生成单支链异构体,随着反应的进行向多支链异构体转化,不稳定的多支链异构体会进一步裂解成小分子烷烃。

关键词： SAPO-11 长链烷烃 NiW催化剂加氢异构