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基于3,6-二氯噻吩并[3,2-b]噻吩的共轭聚合物的直接芳基化缩聚合成及其半导体性质

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高分子学报 2024年第1期55卷 36-47页

作者：林琳琳张栩文石毅博邓云峰耿延候天津大学材料科学与工程学院天津300350 天津大学-新加坡国立大学福州联合学院天津大学国际校区福州350205

以β位氯代的噻吩衍生物3,6-二氯噻吩并[3,2-b]噻吩(2ClTT)为C-H单体、溴代噻吩取代吡咯并吡咯二酮(DPPC14-Br)或溴代异靛蓝(IIDC14-Br)为C-Br单体,采用直接芳基化缩聚(DArP)合成了共轭聚合物DPP-2ClTT和IID-2ClTT.氯原子的引入可大幅... 详细信息

以β位氯代的噻吩衍生物3,6-二氯噻吩并[3,2-b]噻吩(2ClTT)为C-H单体、溴代噻吩取代吡咯并吡咯二酮(DPPC14-Br)或溴代异靛蓝(IIDC14-Br)为C-Br单体,采用直接芳基化缩聚(DArP)合成了共轭聚合物DPP-2ClTT和IID-2ClTT.氯原子的引入可大幅提高并噻吩α-C-H键的反应活性,理论计算表明,2ClTT的直接芳基化反应活性与文献报道的高活性氯代联噻吩C-H单体的活性相当.此外,利用氯原子较强的电负性,可以降低聚合物的前线轨道能级,DPP-2ClTT和IID-2ClTT的HOMO/LUMO能级分别为-5.35/-3.66 eV和-5.88/-3.73 eV.由于具有合适的HOMO和LUMO能级以及离域的HOMO和LUMO轨道,以DPP-2ClTT为活性层制备的有机薄膜晶体管(OTFT)表现出双极传输特性,最高电子和空穴迁移率分别为1.36和0.89 cm^(2)/V/s. IID-2ClTT具有较低的HOMO能级以及较为定域的HOMO轨道,因而该聚合物在OTFT器件中表现出n型传输特性,最高电子迁移率为0.029 cm^(2)/V/s.相比于IID-2ClTT,DPP-2ClTT高的电子迁移率可归因于其好的骨架平面性、有序的分子堆积以及优异的薄膜形貌.

关键词：共轭聚合物直接芳基化缩聚噻吩衍生物载流子迁移率有机薄膜晶体管

海水电解面临的挑战与机遇:含氯电化学中先进材料研究进展

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物理化学学报 2022年第6期38卷 79-89页

作者：崔柏桦施毅李根陈亚楠陈伟邓意达胡文彬新加坡国立大学-天津大学联合学院天津大学国际校区福州350207 新加坡国立大学化学系新加坡117543 天津大学材料科学与工程学院天津300350 新加坡国立大学物理系新加坡117542 海南大学材料科学与工程学院海口570228

氢气是一种清洁高效的能源载体,通过海水电解规模化制备氢气能够为应对全球能源挑战提供新的机遇。然而,缺乏高活性、高选择性和高稳定性的理想电极材料是在腐蚀性海水中连续电解过程的一个巨大挑战。为了缓解这一困境,需要从基础理论... 详细信息

氢气是一种清洁高效的能源载体,通过海水电解规模化制备氢气能够为应对全球能源挑战提供新的机遇。然而,缺乏高活性、高选择性和高稳定性的理想电极材料是在腐蚀性海水中连续电解过程的一个巨大挑战。为了缓解这一困境,需要从基础理论和实际应用两方面对材料进行深入研究。近年来,人们围绕电极材料的催化活性、选择性和耐腐蚀性进行了大量的探索。本文重点总结了高选择性和强耐腐蚀性材料的设计合成与作用机制。其中详细介绍了多种电极材料(如多金属氧化物、Ni/Fe/Co基复合材料、氧化锰包覆异质结构等)对氧气生成选择性的研究进展;系统论述了各种材料的抗腐蚀工程研究成果,主要讨论了本征抗腐蚀材料、外防护涂层和原位产生抗腐蚀物种三种情况。此外,提出了海水电解过程中存在的挑战和潜在的机遇。先进纳米材料的设计有望为解决海水电解中的氯化学问题提供新思路。

关键词：海水电解氯化学抗腐蚀选择性催化剂

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高分散的Pt促进氨分解中活性Fe_(x)N的形成

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 297-305页

作者： Keshia Saradima Indriadi 韩沛杰丁世鹏姚冰清 Shinya Furukawa 何迁颜宁新加坡国立大学化学与生物分子工程系新加坡新加坡新加坡国立大学与天津大学联合学院福建福州350207 新加坡国立大学材料科学与工程系新加坡新加坡北海道大学催化研究所札幌日本

在氢经济的背景下,氨分解在制氢中起着重要作用.铁基催化剂因价格低廉且活性适中而备受欢迎,对大规模应用具有吸引力.然而,铁基催化剂向更高活性Fe_(x)N物种的转化较慢,导致诱导期延长.为了解决该问题,本文研究了在氨分解中添加Pt对Fe_(... 详细信息

在氢经济的背景下,氨分解在制氢中起着重要作用.铁基催化剂因价格低廉且活性适中而备受欢迎,对大规模应用具有吸引力.然而,铁基催化剂向更高活性Fe_(x)N物种的转化较慢,导致诱导期延长.为了解决该问题,本文研究了在氨分解中添加Pt对Fe_(x)N形成的影响.结果表明,即使添加少量(0.1 wt%)Pt,也能显著提高Fe_(x)N的形成速率,使其增加3倍以上.Pt通过反溢流促进H_(2)脱附,相反,反溢流暴露出更多发生氮化的Fe表面位点,导致Fe_(x)N的形成.高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、X射线衍射和原位X射线吸收光谱表征揭示了Fe2N活性物质的形成.H_(2)程序升温脱附、H_(2)程序升温还原和原位X射线吸收谱证实了氢反溢流和溢流效应的存在.总之,本文加深了对铁催化剂在氨分解中活性物种形成机制的理解,为提高其催化性能提供了一个简单策略.

关键词：氨分解氮化铁氮化 Pt促进氢反溢流

导电金属有机框架材料在电催化中的成就,挑战和机遇

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物理化学学报 2021年第7期37卷 124-137页

作者：高增强王聪勇李俊俊朱亚廷张志成胡文平天津市分子光电科学重点实验室天津大学理学院化学系天津化学化工协同创新中心天津300072 天津大学-新加坡国立大学福州联合学院天津大学福州国际校区福州滨海新城350207 化学系理学院新加坡国立大学新加坡117543

开发用于各种能量转化过程的新型催化剂对于满足绿色和可持续能源的需求至关重要。由于其具有可调节的晶体结构,显著的化学和物理性质以及稳定性,金属有机骨架(MOFs)已经广泛应用于电化学能量转换领域,比如CO_(2)还原反应、N_(2)还原反... 详细信息

开发用于各种能量转化过程的新型催化剂对于满足绿色和可持续能源的需求至关重要。由于其具有可调节的晶体结构,显著的化学和物理性质以及稳定性,金属有机骨架(MOFs)已经广泛应用于电化学能量转换领域,比如CO_(2)还原反应、N_(2)还原反应、析氧反应、析氢反应和氧还原反应。更重要的是,MOFs具有可调节的化学环境、孔径和孔隙率,这些性质将促进反应物在多孔网络中的扩散,从而改善其电催化性能。但是,由于高的电荷转移能垒和受限的自由载流子,大多数MOFs展示了差的导电性,阻碍了其多样化应用。在先前的报道中,MOFs常被用作多孔基质来限制纳米颗粒生长或经退火处理作为共掺杂电催化剂。而导电MOFs不仅结合了传统MOFs的优点,还具有电子导电性和高电催化活性,使其无需退火处理就可以通过电子或离子途径实现导电,从而极大提高了电催化性能,这有助于拓宽其在电化学能源领域或其他方面的潜在应用。在一些催化反应中,导电MOFs的催化活性甚至超过了商业化的RuO_(2)催化剂或Pt基催化剂。本文主要总结了构建导电MOFs的机制,并概述了其合成方法,如水/溶剂热合成和界面辅助合成。此外,本文阐述了导电MOFs在电催化应用中的最新研究进展。值得一提的是,导电MOFs的形态和结构可改变底物与MOFs之间的界面接触,从而影响其催化性能,需要进一步深入研究。基于系统的合成策略,在未来可以根据各种电催化反应的需求设计合成更多的导电MOFs。高性能的导电MOF基催化剂将有望获得突破。

关键词：导电金属有机框架电催化二氧化碳还原反应氮还原反应析氧反应析氢反应氧还原反应

分子堆积——影响固态有机小分子力响应发光行为的关键因素

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发光学报 2021年第3期42卷 283-295页

作者：李爱森王金凤李振天津大学-新加坡国立大学福州联合学院天津大学福州国际校区天津大学分子聚集态科学研究院武汉大学化学与分子科学学院

力刺激响应型有机发光小分子因其独特的发光性质在信息加密、光学存储、压力传感器等领域具有潜在应用,引起了广泛关注。其相关发光特性并不只来源于单分子结构,更与分子聚集态不同的堆积模式密切相关,因此,如何调控分子堆积模式是获得... 详细信息

力刺激响应型有机发光小分子因其独特的发光性质在信息加密、光学存储、压力传感器等领域具有潜在应用,引起了广泛关注。其相关发光特性并不只来源于单分子结构,更与分子聚集态不同的堆积模式密切相关,因此,如何调控分子堆积模式是获得功能化发光材料的关键。本文主要从力致变色和力致发光材料体系出发,概述了几种调控分子间相互作用的策略,突出强调了分子堆积与发光性能之间的关系,为研究具有新颖发光特性的发光材料提供了研究思路,希望促进有机发光材料的进一步发展。

关键词：外力力致变色力致发光分子堆积分子间相互作用

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室温磷光凝胶研究进展

化学进展 2022年第3期34卷 487-498页

作者：王金凤李爱森李振天津大学分子聚集态科学研究院天津300072 天津大学-新加坡国立大学福州联合学院天津大学福州国际校区福州350207 武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

室温磷光(RTP)材料因其独特的发光性质和在光电、传感、生物成像及信息加密等领域广阔的应用前景吸引了研究者的兴趣。近年来,科学家探索了各种方法调控有机分子的室温磷光,并通过磷光分子结构设计以及磷光保护基质的构建成功构筑了长... 详细信息

室温磷光(RTP)材料因其独特的发光性质和在光电、传感、生物成像及信息加密等领域广阔的应用前景吸引了研究者的兴趣。近年来,科学家探索了各种方法调控有机分子的室温磷光,并通过磷光分子结构设计以及磷光保护基质的构建成功构筑了长寿命和高量子效率的有机室温磷光材料。超分子凝胶作为诱导室温磷光的新基质,具有三维网络结构、热可逆性质及刺激响应性等优势而引起关注。本综述围绕无金属室温磷光凝胶材料和含金属室温磷光凝胶材料,总结了近年来关于室温磷光凝胶材料的研究现状,并在此基础上,简要展望了室温磷光凝胶材料研究的发展趋势。

关键词：室温磷光凝胶网状结构

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聚集态分子排列对光电性能的影响

化学学报 2021年第5期79卷 575-587页

作者：王金凤李振天津大学分子聚集态科学研究院武汉大学化学与分子科学学院天津大学-新加坡国立大学福州联合学院

有机小分子材料是由许多分子构成的聚集体,其性能既与单个分子的空间构型和电子特性有关,更与聚集体中分子的排列方式和分子间相互作用密切相关.在有机小分子材料中,聚集体的性质并不是组成它的单分子行为的简单线性叠加,而是经常呈现... 详细信息

有机小分子材料是由许多分子构成的聚集体,其性能既与单个分子的空间构型和电子特性有关,更与聚集体中分子的排列方式和分子间相互作用密切相关.在有机小分子材料中,聚集体的性质并不是组成它的单分子行为的简单线性叠加,而是经常呈现出聚集态的整体差异性响应特点,即:不同的聚集态分子排列引起截然不同的性能.因此,科学研究已逐渐由单分子研究迈向分子聚集态科学.随着人们对分子聚集态科学的关注,特别是对有机分子固态下的排列和堆积方式、分子间相互作用等方面的深入研究发现,通过不同策略对分子聚集态行为的有效调控,可以实现完全不同于单个分子特性的聚集态发光现象,包括发光强度、颜色、形式以及激发过程的差异.也可以通过分子聚集态的形貌和维度的调节,实现不同光电器件性能的调节和优化.本综述将分别介绍聚集态分子的排列方式对力致变色、室温磷光、力致发光和有机场效应晶体管等方面的重要影响,进一步阐述聚集态分子行为的重要性,同时,为有效调控聚集态分子的排列方式,有针对性地设计和开发优异性能的光电材料提供基础.

关键词：分子排列力致变色室温磷光力致发光有机场效应晶体管

酶-光偶联催化系统中分子-电子-质子传递过程与机制

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第1期44卷 96-110页

作者：李诗浩石家福刘书松李文萍陈裕单慧婷程雨晴吴洪姜忠义天津大学化工学院天津300072 天津大学环境科学与工程学院天津300072 天津化学化工协同创新中心天津300072 天津大学-新加坡国立大学福州联合学院福建福州350207

酶-光偶联催化系统(EPCS)集成了半导体的光吸收能力和酶的高活性/特异性,可模拟自然界光合作用实现太阳能驱动的有用化学品合成.作为EPCS中的“能量货币”,辅因子(如NAD(P)+和NAD(P)H)参与了约80%的酶促氧化还原反应,且在酶-光间充当物... 详细信息

酶-光偶联催化系统(EPCS)集成了半导体的光吸收能力和酶的高活性/特异性,可模拟自然界光合作用实现太阳能驱动的有用化学品合成.作为EPCS中的“能量货币”,辅因子(如NAD(P)+和NAD(P)H)参与了约80%的酶促氧化还原反应,且在酶-光间充当物质/能量交换的枢纽.然而,EPCS涉及光催化和酶催化反应,涉及分子、电子和质子传递过程,属于典型的复杂多相反应,导致其光-化学转化效率与理论值差距较大.本文从微观尺度对EPCS中分子-电子-质子传递过程进行了理解和剖析,系统介绍了自然界光合作用和EPCS中的“新三传”现象.此外,与传统化工领域通过强化宏观尺度上“三传”(即质量传递、热量传递和动量传递)提升单元操作过程效率的方法类似,本文总结并提出了通过协调优化“新三传”(即分子传递、电子传递和质子传递)来强化EPCS中物质-能量耦合关系,进而提升光-化学转化效率的新策略.其中,分子传递主要包括电子供体分子从反应液向催化剂传递以及辅因子分子在光催化模块和酶催化模块间穿梭;电子传递主要包括光生电子从其生成位点到光催化剂表面进而到电子媒介的传递;质子传递主要包括质子从溶液或催化剂表面向电子媒介的传递.期望通过“新三传”强化EPCS效率的理念,打破自然界光合作用的局限,实现温和条件下多种功能分子的高效合成,为人工光合与绿色生物制造领域提供新思路.

关键词：酶-光偶联催化系统分子-电子-质子传递 NAD(P)H再生酶催化光催化

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基于生成式对抗网络的结构化数据表生成模型

计算机研究与发展 2019年第9期56卷 1832-1842页

作者：宋珂慧张莹张江伟袁晓洁南开大学计算机学院天津300350 新加坡国立大学计算机学院新加坡117417

在机器学习和数据库等领域,高质量数据集的合成一直以来是一个非常重要且充满挑战性的问题.其中,合成的高质量数据集可用来改善模型,尤其是深度学习模型的训练过程.一个健壮的模型训练过程需要大量已标注的数据集,获取这些数据集的一种... 详细信息

在机器学习和数据库等领域,高质量数据集的合成一直以来是一个非常重要且充满挑战性的问题.其中,合成的高质量数据集可用来改善模型,尤其是深度学习模型的训练过程.一个健壮的模型训练过程需要大量已标注的数据集,获取这些数据集的一种方法是通过领域专家的手动标注,这种方法不仅代价大还容易出错,因此由模型自动合成高质量数据集的方法更为合理.近年来,由于计算机视觉领域的飞速发展,已经有不少致力于图像数据集合成的研究,但是这些模型不能直接应用在结构化数据表上,并且据调研,对这类数据的相关研究几乎没有.因此,提出了一个针对结构化数据表的生成模型TableGAN,该模型是生成式对抗网络(generative adversarial network, GAN)家族的一种变体,通过对抗训练的方式提高生成模型的性能.针对结构化数据的特征改变了传统GAN模型的内部结构,包括优化函数等,使其能够生成高质量的结构化数据用于改善模型的训练过程.通过在真实数据集上的大量实验表明了此模型的有效性,即在扩大后的数据集上训练模型的效果有明显提升.

关键词：深度学习生成模型神经网络生成式对抗网络分类