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复合结构纳米通道内溶质浓度梯度驱动的剪切流

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中国科学：物理学、力学、天文学 2024年第2期54卷 72-79页

作者：王新安徽师范大学化学与材料科学学院芜湖241000

剪切流在工业生产及科学研究中有着重要作用.宏观上实现剪切流的方法依赖于机械运动部件以带动流体流动.而在微纳尺度,机械运动部件将会降低系统的稳定性,增加组装成本,不利于系统的微型化.本文提出了一种具有复合结构的纳米通道,通过... 详细信息

剪切流在工业生产及科学研究中有着重要作用.宏观上实现剪切流的方法依赖于机械运动部件以带动流体流动.而在微纳尺度,机械运动部件将会降低系统的稳定性,增加组装成本,不利于系统的微型化.本文提出了一种具有复合结构的纳米通道,通过调控纳米通道上下壁面与流体粒子及溶质粒子间的相互作用,实现了由溶质的浓度梯度控制的剪切流.研究表明,剪切流实现的物理机制在于扩散渗透原理:当溶质与壁面的相互作用强度大于溶剂与壁面间的相互作用,溶质被壁面吸附,流体由高溶质浓度区域流向低浓度;反之,溶质被壁面排斥,流体由低溶质浓度区域流向高浓度.通过调控溶质和溶剂与壁面间相互作用的差异及溶质的浓度梯度,可对纳米通道内剪切流的方向及大小进行精确控制.

关键词：纳流控学扩散渗透剪切流

25-羟基胆固醇及其类似物的合成与抗神经炎活性研究

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有机化学 2024年第7期44卷 2305-2314页

作者：蓝柳淞杨倩李永怡方淑君黄宇轩苏骏成潘成学苏桂发广西师范大学化学与药学学院省部共建药用资源化学与药物分子工程国家重点实验室

25-羟基胆固醇(25HC)具有许多重要的生物活性,也是合成骨化二醇、骨化三醇等药物的关键中间体,开发其原料易得、工艺简单以及易于放大的新合成路线具有重要意义.以廉价易得的猪去氧胆酸为原料,经羟基酯化、脱羧碘代、与α-酮酸酯反应进... 详细信息

25-羟基胆固醇(25HC)具有许多重要的生物活性,也是合成骨化二醇、骨化三醇等药物的关键中间体,开发其原料易得、工艺简单以及易于放大的新合成路线具有重要意义.以廉价易得的猪去氧胆酸为原料,经羟基酯化、脱羧碘代、与α-酮酸酯反应进而水解脱羧、羟基磺酸酯化及消除,最后与格氏试剂反应共6步反应合成了3个25-羟基胆固醇及其类似物,总产率为20.8%～23.0%.新路线操作简单、易于放大,有望进一步发展成工业化合成路线.通过改变酮酸酯及格氏试剂可方便地得到不同的25-羟基胆固醇类似物.合成所得到的15个化合物中,有9个是新的化合物.对15个化合物进行生物活性研究,结果表明,26,27-二乙基胆甾-5-烯-3β,25-二醇(8c)具有良好的抗神经炎活性,可通过抑制核转录因子(NF-κB)和丝裂原活化蛋白激酶(MAPK/JNK)信号通路,抑制LPS(脂多糖)诱导的小鼠小胶质瘤细胞(BV-2)细胞释放NO、下调白细胞介素6 (IL-6)、肿瘤坏死因子α (TNF-α)、白细胞介素1β (IL-1β)等炎症因子的信使核糖核酸(m RNA)水平,表明8c是有潜力的抗神经炎症的化合物.

关键词： 25-羟基胆固醇 25-羟基胆固醇类似物合成抗神经炎活性

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氢化酶固定化研究进展

合成生物学 2024年

作者：雷航彬何宁李斐煊董玲玲王世珍厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系厦门大学厦门市合成生物学重点实验室

氢化酶催化氢气向质子和电子的可逆转化，具有广阔的工业应用前景。但游离的氢化酶存在着对氧气敏感、传递电子速率慢等缺点。本文综述了碳材料、金属及半导体、高分子和金属-有机框架材料（MOFs）固定化氢化酶。碳材料具有价格低廉、... 详细信息

氢化酶催化氢气向质子和电子的可逆转化，具有广阔的工业应用前景。但游离的氢化酶存在着对氧气敏感、传递电子速率慢等缺点。本文综述了碳材料、金属及半导体、高分子和金属-有机框架材料（MOFs）固定化氢化酶。碳材料具有价格低廉、比表面积大等优势。金属及半导体有着良好的导电性能和优异的催化性能。高分子材料具有良好的生物相容性和机械性能，可以提高氢化酶的稳定性和对氧气的耐受性。MOFs比表面积大，可设计调控，为理化性质不同的氢化酶提供了广泛的载体选择。复合材料固定化氢化酶可以结合不同材料的优势，拓宽固定化氢化酶的应用场景。固定化氢化酶可用于氢气的高效生产与应用以及生物不对称加氢制备手性化合物，为转变能源结构，实现绿色转型、解决环境问题提供了可选方案。

关键词：氢化酶固定化生物电催化碳材料半导体材料高分子材料金属-有机框架(MOFs)

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仿生分区室固定化多酶体系

合成生物学 2024年

作者：董玲玲李斐煊雷航彬宋启迪王世珍厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系厦门大学厦门市合成生物学重点实验室

仿生分区室固定化多酶耦联是体外合成生物学的前沿技术，目的是实现多酶分区室固定化和反应的时空分离。与简单共固定化不同，仿生分区室固定化技术通过控制酶在载体上的空间分布，形成底物通道促进中间产物传递，并提高串联或耦联反应... 详细信息

仿生分区室固定化多酶耦联是体外合成生物学的前沿技术，目的是实现多酶分区室固定化和反应的时空分离。与简单共固定化不同，仿生分区室固定化技术通过控制酶在载体上的空间分布，形成底物通道促进中间产物传递，并提高串联或耦联反应的系统稳定性、产率和产物纯度。本文综述了近年来仿生分区室固定化多酶体系的进展，包括金属有机框架（MOFs）、聚合物囊泡和聚合物胶囊等固定化策略。MOFs具有结构可控、功能易调控等优点，采用分级多孔、MOF-on-MOF和多种MOF组合等仿生策略构建分区室微反应器，实现高效的体外多酶耦联催化反应。聚合物囊泡的膜结构可模拟天然磷脂双分子层，将多个小囊泡包封到大囊泡形成“囊泡中囊泡”模仿细胞器分区室固定化酶。聚合物胶囊是通过模板法形成核壳纳米球体结构，结构稳定性优异，进一步通过层层自组装能够形成多层核壳结构实现分区室固定化。将来，微流控等技术与仿生分区室固定化多酶技术融合，将促进体外合成生物学和绿色生物制造等领域的发展。

关键词：多酶耦联仿生分区室固定化酶金属有机框架聚合物囊泡聚合物胶囊

谷氨酸对亮蓝与牛血清白蛋白作用机制影响的光谱学研究

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食品工业科技 2024年

作者：李纯王俊茜赵刚渤海大学化学与材料工程学院

为了了解谷氨酸（Glu）对食品添加剂亮蓝（BB）与载体蛋白之间结合机制的影响，本文从结合作用力、结合距离、结合位点，以及蛋白质构象变化等方面研究了Glu 存在时BB与牛血清白蛋白（BSA）之间的相互作用机制。实验结果表明，BB通过静... 详细信息

为了了解谷氨酸（Glu）对食品添加剂亮蓝（BB）与载体蛋白之间结合机制的影响，本文从结合作用力、结合距离、结合位点，以及蛋白质构象变化等方面研究了Glu 存在时BB与牛血清白蛋白（BSA）之间的相互作用机制。实验结果表明，BB通过静态猝灭的方式猝灭BSA的内源荧光，但在Glu存在下，BB对BSA的荧光猝灭常数会由（8.31±0.52）×104L·mol-1减小至（5.43±0.04）×104L·mol-1，结合常数由（1.35±0.04）×105L·mol-1减小至（3.81±0.20）×104L·mol-1，即Glu削弱了BB与BSA的结合。此外，Glu还会缩短BB与BSA之间的结合距离（由3.49±0.02 nm变为3.45±0.04 nm），减小BB对BSA二级结构的改变（α-螺旋含量由36.09%±0.01%变为42.14%±0.01%），即Glu在一定程度上阻止了BB对BSA构象的干扰。

关键词：亮蓝牛血清白蛋白谷氨酸作用机制

Rh/Al_(2)O_(3)催化剂在丙烷脱氢反应中的表面变化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 145-155页

作者：李书毅穆长乐何念秋徐杰郑燕萍陈明树厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

丙烯是一种重要的化工原料,需求量较大且逐年增加.丙烷脱氢(PDH)是一种高效的生产丙烯过程,正逐步取代石脑油裂解成为重要的丙烯生产工艺.开发高效且稳定的PDH催化剂将对PDH工业发展起到积极的推动作用.Rh因其较好的C-H键活化能力,展现... 详细信息

丙烯是一种重要的化工原料,需求量较大且逐年增加.丙烷脱氢(PDH)是一种高效的生产丙烯过程,正逐步取代石脑油裂解成为重要的丙烯生产工艺.开发高效且稳定的PDH催化剂将对PDH工业发展起到积极的推动作用.Rh因其较好的C-H键活化能力,展现出作为PDH催化剂的巨大潜力,但关于Rh应用于PDH的报道较少.明确Rh物种尺寸对PDH产物选择性的影响,对后续设计高效且稳定的Rh基PDH催化剂至关重要.多相催化反应主要发生在催化剂的表面,因此,催化剂的表面状态对其催化性能具有重要的影响.在催化反应过程中,一些催化剂的表面状态会发生显著变化,这些变化会导致活性、产物选择性明显变化.通过采用(准)原位表面研究手段,能够清晰地了解催化剂在反应过程中的表面变化,这对于建立催化剂结构与反应性能之间的构效关系具有非常重要的意义.本文通过沉积-沉淀法制备了不同负载量的Rh/Al_(2)O_(3)催化剂,旨在探究Rh物种尺寸对PDH产物选择性的影响.球差电镜(AC-HAADF-STEM)观察显示,Rh物种以团簇和单原子的形式共存于Al_(2)O_(3)载体上.进一步通过准原位X射线光电子能谱(XPS)证实了不同化学态的Rh物种.通过固定床反应器对Rh/Al_(2)O_(3)催化剂的PDH性能进行测试,结果表明,催化剂在反应初始阶段需要经历诱导期.在此期间,甲烷的选择性显著降低,而丙烯的选择性显著升高,同时,丙烷的转化率显著降低.碳平衡计算表明,诱导期内产生了大量积碳.采用准原位XPS、低能离子散射谱(LEIS)和CO吸附红外光谱(CO-FTIR)研究了Rh/Al_(2)O_(3)催化剂在诱导期的表面变化.结果表明,在反应初始阶段,催化剂表面有大量积碳产生,这些积碳主要聚集在Rh物种表面,覆盖了Rh团簇,而Rh单原子则保持暴露状态,并作为PDH反应的活性中心.AC-HAADF-STEM结果表明,PDH反应4 h后,仍有Rh单原子存在于催化剂表面.结合Rh/Al_(2)O_(3)催化剂的PDH性能和准原位表征结果认为,丙烷在Rh团簇表面发生C-C键断裂反应,生成甲烷和积碳.积碳对Rh团簇的覆盖抑制了丙烷裂解反应,导致甲烷的选择性在诱导期显著降低;而Rh单原子则仍然暴露,具有催化PDH反应活性,并且是高选择性地生成丙烯的位点.该选择性的差异由丙烯在不同尺寸Rh物种上的吸附方式不同引起的,在Rh团簇表面以di-σ键吸附方式为主,吸附强度较强,丙烯不易脱附,并进一步发生裂解产生甲烷和积碳;而在Rh单原子上,丙烯以π键吸附方式存在,吸附强度较弱,不易发生副反应.对反应后的Rh/Al_(2)O_(3)催化剂进行分析,发现积碳主要为碳氢化合物和石墨碳,且随着反应进行,积碳从Rh团簇表面向Al_(2)O_(3)载体上转移.综上所述,本文通过使用准原位XPS,LEIS和CO-FTIR等技术探究了Rh/Al_(2)O_(3)催化剂在PDH反应中的表面变化,揭示了Rh物种尺寸对PDH产物选择性的影响.结果表明,Rh单原子对丙烯选择性有利,而在Rh团簇表面PDH产物主要为甲烷并产生积碳,同时积碳导致了催化剂在反应初始阶段的快速失活.本工作为后续高效Rh基PDH催化剂的设计提供参考.

关键词：丙烷脱氢铑积碳单原子准原位谱学表面变化

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地衣放线菌活性次级代谢产物研究进展

微生物学通报 2024年

作者：马晓莉田晶晶丁范范江志波北方民族大学化学与化学工程学院北京大学药学院

放线菌是许多具有生物活性特点新结构次级代谢物的重要来源。地衣是一种独特的菌藻共生体，其生态系统组成中除了形成地衣的真菌和藻类等外，还存在大量内生真菌和放线菌，这些内生菌因其独特的微生物次级代谢产物产生能力而引起了广泛... 详细信息

放线菌是许多具有生物活性特点新结构次级代谢物的重要来源。地衣是一种独特的菌藻共生体，其生态系统组成中除了形成地衣的真菌和藻类等外，还存在大量内生真菌和放线菌，这些内生菌因其独特的微生物次级代谢产物产生能力而引起了广泛的关注。研究地衣来源放线菌次级代谢产物对于新型活性先导化合物发现及药用微生物资源的开发利用等方面具有重要的意义。本文对近三十年来从地衣来源内生放线菌中发现的次级代谢产物及活性研究进行综述。

关键词：地衣放线菌次级代谢产物生物活性

婴幼儿护肤品中违禁激素丙酸氯倍他索的荧光渐变型比色分析

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光谱学与光谱分析 2024年第6期44卷 1636-1639页

作者：许春华张惠煊孙毓唐楷臻徐银娟赵媛江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214122

丙酸氯倍他索(CP)是一种糖皮质激素,可用于治疗湿疹、银屑病等皮肤病。婴幼儿长期频繁使用含CP的护肤品可能会导致严重的健康隐患。CP属化妆品禁添加组分,急需开发一种快速、简单护肤品中违禁激素CP的检测方法。通过橙色发光全无机钙钛... 详细信息

丙酸氯倍他索(CP)是一种糖皮质激素,可用于治疗湿疹、银屑病等皮肤病。婴幼儿长期频繁使用含CP的护肤品可能会导致严重的健康隐患。CP属化妆品禁添加组分,急需开发一种快速、简单护肤品中违禁激素CP的检测方法。通过橙色发光全无机钙钛矿量子点(CsPbBr 1.5 I 1.5 QDs)和CP之间发生的卤素交换反应,荧光信号发生蓝移,偏移波长与CP浓度之间呈良好的线性关系,实现婴幼儿护肤品中CP含量的快速检测,检出限为0.2 mmol·L^(-1),检测时间为10 min。开发了用于婴幼儿护肤品中CP检测的荧光比色卡,可快速、准确、简便地用于婴幼儿护肤品中CP含量的检测。

关键词：荧光光谱婴幼儿护肤品丙酸氯倍他索全无机钙钛矿量子点荧光比色分析

矿物解理/断裂规律与晶面间距的弱相关性及证明

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岩石矿物学杂志 2024年第4期43卷 931-937页

作者：王纪镇张佳祺闫荣禄陈友良李甲伟西安科技大学化学与化工学院陕西西安710054

应用密度泛函理论、断裂键理论和晶体化学性质,定量研究了矿物解理/断裂的晶体化学机制以及与晶面间距(或面网间距)的关系。归纳发现,矿物常见解理/断裂面并不总是与晶面间距最大的晶面相对应,体现为弱相关性。理论计算结果表明,矿物常... 详细信息

应用密度泛函理论、断裂键理论和晶体化学性质,定量研究了矿物解理/断裂的晶体化学机制以及与晶面间距(或面网间距)的关系。归纳发现,矿物常见解理/断裂面并不总是与晶面间距最大的晶面相对应,体现为弱相关性。理论计算结果表明,矿物常见解理/断裂面对应于表面能最低的晶面,而表面能与面网密度及晶面原子平均断裂键数τ正相关。晶面间距与面网密度正相关,意味着当晶面间距大的晶面成为常见解理/断裂面时,需通过降低晶面原子平均断裂键数τ值以降低表面能。然而,通过分析发现,晶面间距与晶面原子平均断裂键数τ的关联性差,从而使得晶面间距与矿物解理/断裂规律无直接关联性。本文的研究结果能够为矿物解理/断裂规律以及表面性质研究提供理论借鉴。

关键词：晶面间距矿物解理/断裂表面能断裂键参数弱相关性