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Hg-CEMS烟气预处理关键问题研究与进展

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煤炭学报 2024年第2期49卷 1037-1051页

作者：段钰锋李海洋汤红健黄天放金启航孙利娜尚瑜李晨池周玉星李天硕刘晓硕左言骏童姜毅金睿东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

鉴于汞在化石燃料和矿物资源中的天然禀赋以及能源与资源利用过程中汞污染物的排放与监管,研发我国自主知识产权的汞连续在线监测系统(Hg-CEMS)成为汞排放浓度监测的国家重大需求。烟气预处理技术是Hg-CEMS系统中最关键的组成部分,也是... 详细信息

鉴于汞在化石燃料和矿物资源中的天然禀赋以及能源与资源利用过程中汞污染物的排放与监管,研发我国自主知识产权的汞连续在线监测系统(Hg-CEMS)成为汞排放浓度监测的国家重大需求。烟气预处理技术是Hg-CEMS系统中最关键的组成部分,也是限制我国Hg-CEMS技术发展与应用的核心技术。对Hg-CEMS烟气预处理技术中的4个关键模块——稀释采样模块、Hg0/Hg^(2+)分离模块、Hg^(2+)还原模块、Hg^(2+)标气发生模块的研究进展进行全面综述。首先,介绍稀释采样技术的原理与应用,阐述音速小孔和热稀释引射器的结构和设计要点,论述数值模拟与优化设计相结合的方法。其次,针对Hg0/Hg^(2+)分离技术,综述湿法吸收、物理吸附和化学吸附的研究新进展,讨论选择性吸附剂KCl和CaO的理论和实验研究结果。第3,针对Hg^(2+)还原技术,概述湿化学还原、低温还原和高温分解还原的技术,论证低温还原技术中固态还原剂的活性成分、反应温度以及烟气成分对氧化态汞还原的影响,探讨高温分解还原技术中填充材料、酸性气体组分以及除酸剂对Hg^(2+)还原和抑制Hg0再氧化的新研究进展。最后,针对Hg^(2+)标气发生技术面临的技术难点,提出固态标气发生新技术理念并指出其工业应用的可行性。结合当前Hg-CEMS技术的研究发展和应用现状,提出上述4个关键模块的研究思路、解决方案与应用前景。

关键词： Hg-CEMS 预处理装置稀释采样 Hg^(0)/Hg^(2+)分离转化 Hg^(2+)标气

新兴湿法退役锂电池正极材料回收技术研究进展

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化工进展 2024年第4期43卷 2077-2090页

作者：马文君张旭刘孟顺梁志远西安交通大学热流科学与工程教育部重点实验室陕西西安710049

退役锂电池中的钴、镍、锂等稀有金属的绿色高效回收利用逐渐成为国内外研究的重点。传统酸浸法具有能源成本低、金属回收纯度高和效率高的优点,但使用腐蚀性强酸和昂贵萃取物,反应时间长且产生废酸、污泥和高盐溶液等二次废物。本文总... 详细信息

退役锂电池中的钴、镍、锂等稀有金属的绿色高效回收利用逐渐成为国内外研究的重点。传统酸浸法具有能源成本低、金属回收纯度高和效率高的优点,但使用腐蚀性强酸和昂贵萃取物,反应时间长且产生废酸、污泥和高盐溶液等二次废物。本文总结了传统酸浸法中绿色浸取剂和还原剂以及低共熔溶剂(DES)和超临界流体(SCF)两种新兴的湿法冶金技术对高效绿色回收锂电池正极材料的应用。阐明了微波超声辅助手段和选择性浸取回收工艺分别对改善浸取工况和简化分离回收程序的重要作用。并重点介绍了超临界水(SCW)和超临界二氧化碳(SC-CO_(2))两种超临界流体降解有机污染物、回收稀有金属并改善合成正极材料的应用,为高效、绿色、低成本回收退役锂电池中稀有金属提供了重要参考价值。

关键词：浸取超临界流体选择性回收湿法冶金锂电池低共熔溶剂

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萜类化合物的非常规生物合成研究进展

合成生物学 2024年

作者：程晓雷刘天罡陶慧武汉大学药学院组合生物合成与新药发现教育部重点实验室

萜类化合物是自然界中广泛存在的一类具有重要生理功能和显著生物活性的天然产物，在食品、医疗及日化行业有着广泛的应用。在萜类化合物的生物合成途径中，萜类合酶往往决定了萜类碳骨架的种类和结构新颖性，细胞色素P450酶等后修饰酶... 详细信息

萜类化合物是自然界中广泛存在的一类具有重要生理功能和显著生物活性的天然产物，在食品、医疗及日化行业有着广泛的应用。在萜类化合物的生物合成途径中，萜类合酶往往决定了萜类碳骨架的种类和结构新颖性，细胞色素P450酶等后修饰酶则可对碳骨架进行多种修饰，最终形成结构和功能都具有丰富多样性的萜类化合物。近年来，随着基因测序技术与合成生物学的发展，大量植物和微生物来源的萜类生物合成酶被表征，令人兴奋的是，其中包含一些与经典萜类合酶不同的非常规萜类合酶，它们亦可催化生成独特的环化萜类骨架。与此同时，利用组合生物合成等策略，人们创造了许多新颖的非天然萜类化合物，进一步丰富了萜类资源库。本文综述了近5年在非常规萜类环化酶与组合生物合成途径等方面取得的最新研究进展，以期为未来新型萜类化合物的发现和生物合成提供启示。首先综述了新发现的具有萜类环化功能的新酶，包含I型萜类合酶新亚族、非角鲨烯来源三萜合酶、UbiA型萜类环化酶、细胞色素P450氧化酶、甲基转移酶、钒依赖卤素过氧化物酶、卤代酸脱卤酶等，同时还对其序列、功能和可能的环化机制进行了介绍，有助于我们理解自然界中萜类生物合成酶的进化起源和发现新颖萜类化合物。然后，本文介绍了非常规萜类衍生物的组合生物合成，通过将萜类合酶与甲基转移酶、天然或人工细胞色素P450氧化酶进行组合，产生了一系列包含非常规C11、C16骨架，以及具有不同氧化形式的非天然萜类化合物，可为往后萜类化合物的结构创新研究带来启发。这些新颖酶元件的挖掘与新型组合生物合成途径的构建，将进一步拓宽萜类化合物的结构多样性和化学空间，有望为临床萜类药物研发提供更多的潜在小分子。

关键词：萜类化合物非常规萜类合酶细胞色素P450酶组合生物合成 C16萜类

静电纺丝法制备高熵合金及其蔬果中重金属离子电化学传感应用

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食品科学 2024年第17期45卷 233-241页

作者：钱鑫杜明亮朱罕陆双龙段芳江南大学化学与材料工程学院江苏无锡214122 合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214122

采用静电纺丝结合高温石墨化技术,以静电纺丝碳纳米纤维(carbon nanofibers,CNFs)串联多金属,再通过高温石墨化技术成功在碳纳米纤维上原位合成了均一的高熵合金纳米颗粒(high-entropy alloy nanoparticles,HEA NPs)。基于FeCoNiCrCe/C... 详细信息

采用静电纺丝结合高温石墨化技术,以静电纺丝碳纳米纤维(carbon nanofibers,CNFs)串联多金属,再通过高温石墨化技术成功在碳纳米纤维上原位合成了均一的高熵合金纳米颗粒(high-entropy alloy nanoparticles,HEA NPs)。基于FeCoNiCrCe/CNFs构建的重金属离子电化学传感器能实现同时对3种重金属离子的灵敏检测。在pH 5的0.1 mol/L醋酸-醋酸钠缓冲液中,沉积电压和时间分别为-1.3 V和300 s条件下,本研究所构建的电化学传感器对Cd^(2+)、Pb^(2+)和Cu^(2+)的检测限分别为0.06、0.005μmol/L和0.005μmol/L(信噪比=3)。分析认为其优异的性能归因于特定的HEANPs提供了良好的导电性和催化活性,以及CNFs较高的比表面积暴露出更多活性位点,二者的协同作用有利于重金属离子的吸附和脱附,促进了重金属离子的氧化还原反应以及电荷转移。本研究所制备的FeCoNiCrCe/CNFs/GCE电化学传感器在蔬果中检测重金属离子领域具有一定应用前景。

关键词：重金属离子电化学传感高熵合金静电纺丝纳米纤维

查耳酮衍生物改性的硅油包水型乳化剂的制备与性能

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精细化工 2024年第9期41卷 1958-1965页

作者：陈凤凤吴凡刘春环杨成江南大学化学与材料工程学院江苏无锡214026 合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214026

将查耳酮衍生物〔(E)-3-(4-烯丙氧基)苯基-1-(4-甲氧基苯基)丙-2-烯-1-酮〕(Methoxy-Cha)与烯丙基聚乙二醇(APEG-400)共同接枝到含氢硅油(含氢量0.18%)链上,合成了具有紫外吸收性能的硅油包水(W/Si)型乳化剂EMCD。以EMCD为乳化剂、6黏... 详细信息

将查耳酮衍生物〔(E)-3-(4-烯丙氧基)苯基-1-(4-甲氧基苯基)丙-2-烯-1-酮〕(Methoxy-Cha)与烯丙基聚乙二醇(APEG-400)共同接枝到含氢硅油(含氢量0.18%)链上,合成了具有紫外吸收性能的硅油包水(W/Si)型乳化剂EMCD。以EMCD为乳化剂、6黏度硅油为主油相,制备了EMCD稳定的硅油包水乳液,采用1HNMR表征了EMCD的化学结构,考察了不同EMCD质量分数和m(6黏度硅油)∶m(水)对乳液粒径、稳定性和流变性能的影响,测试了EMCD与亚甲基双-苯并三唑基四甲基丁基酚(MBBT)复配的协同增效效果,并测试了EMCD用于防晒乳液的防晒指数(SPF)。结果表明,当m(6黏度硅油)∶m(水)在25.0∶75.0~17.5∶82.5范围内,w(EMCD)=2.0%~3.0%时,EMCD稳定的硅油包水乳液稳定性和流变性能最佳。w(EMCD)=3.0%和w(MBBT)=2.0%复配后总体吸收的协同增效率最高,达5.24%。与KF-6017乳化剂相比,EMCD能使防晒乳液的体外SPF从21.76提升至33.29,UVA/UVB从0.433提升至0.587,EMCD增强了防晒乳液的广谱防护能力。

关键词：查耳酮聚硅氧烷乳化剂硅油包水乳液稳定性协同增效表面活性剂

螺旋藻分离蛋白-透明质酸乳液凝胶的构建及其应用

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食品与发酵工业 2024年第12期50卷 39-45页

作者：陈林倩李云兴毛燚邱筱媛杨成孙亚娟江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214122

蛋白-多糖乳液凝胶作为活性物的包载体系,具有载量高、生物相容性高、稳定性好等优点。该文以螺旋藻分离蛋白(Spirulina protein isolate,SPI)和透明质酸(hyaluronic acid,HA)为乳化剂和凝胶基质,制备了不同油相体积分数的SPI乳液、SPI... 详细信息

蛋白-多糖乳液凝胶作为活性物的包载体系,具有载量高、生物相容性高、稳定性好等优点。该文以螺旋藻分离蛋白(Spirulina protein isolate,SPI)和透明质酸(hyaluronic acid,HA)为乳化剂和凝胶基质,制备了不同油相体积分数的SPI乳液、SPI-HA乳液和乳液凝胶,表征了乳液的微观结构和粒径,分析了不同油相体积分数对乳液凝胶形成的影响,并探究了乳液凝胶对β-胡萝卜素的高温保护效果。结果表明,SPI乳液随着HA的引入,乳液粒径明显降低;乳液凝胶结构则随着油相体积分数的增加越来越致密;当油相体积分数为60%时,乳液凝胶的屈服应力、储能模量以及表观黏度均高于SPI乳液和SPI-HA乳液;乳液凝胶对70℃,8 h下β-胡萝卜素的保留率高达(78.83±2.75)%。综上所述,SPI-HA乳液凝胶在食品领域中具有良好的应用前景。

关键词：乳液凝胶螺旋藻分离蛋白透明质酸 β-胡萝卜素保护

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铋基光催化剂的金属或非金属改性研究进展

物理化学学报 2024年第4期40卷 107-130页

作者：丁慧伟彭博王志豪韩巧凤南京理工大学软化学与功能材料教育部重点实验室南京210094

随着经济的快速增长,环境和能源问题日益突出。太阳能作为一种可再生、环保的能源,受到了许多研究人员的关注,最大限度地利用太阳能资源成为未来的研究热点。众所周知,光催化技术可以将太阳能转化为化学能或电能,为环境污染提供解决方... 详细信息

随着经济的快速增长,环境和能源问题日益突出。太阳能作为一种可再生、环保的能源,受到了许多研究人员的关注,最大限度地利用太阳能资源成为未来的研究热点。众所周知,光催化技术可以将太阳能转化为化学能或电能,为环境污染提供解决方案。因此,半导体光催化技术被认为是解决能源危机和环境问题的最环保的技术之一。铋基半导体材料由于合适的能带结构、丰富的种类、无毒性和低成本,在光催化领域受到欢迎。然而,纯Bi基光催化剂存在光激发电子-空穴对复合效率高、量子产率低和光吸收能力有限的问题,导致光催化性能低。为了克服这些限制,人们设计了各种策略,比如金属或非金属掺杂、金属沉积、异质结构建和诱导缺陷生成来提高它们的光催化活性。在这些策略中,元素掺杂或金属沉积被认为是调整铋基材料能带结构和物化性质的有效方法。这个方法拓宽了光响应范围和提高了光催化性能。这篇综述总结了金属掺杂、非金属掺杂、金属和非金属共掺杂以及金属沉积改性铋基材料的最新研究进展。它也探索了它们在光催化降解污染物和重金属离子、氮气还原、二氧化碳还原、光催化抗菌等各个领域的应用。关于金属掺杂,我们将其分为三类:碱金属或碱土金属掺杂、过渡金属掺杂和稀土金属掺杂,并详细介绍了每种掺杂的优缺点。非金属掺杂则被分为卤素掺杂和非卤素掺杂,并重点研究非金属掺杂对铋基材料的影响。此外,我们还纵向比较了每个元素的优点。结合最近的研究进展,简要介绍了结合金属和非金属元素优点的共掺杂。对于金属沉积,我们主要从肖特基势垒和局域表面等离子体共振(LSPR)效应两个方面介绍了对Bi基材料的影响。最后,我们也呈现了金属或非金属改性Bi基光催化剂目前面临的挑战和前景。

关键词：铋基光催化剂金属掺杂非金属掺杂共掺金属沉积电子结构

番茄斑萎病毒蛋白结构及其抑制剂作用机制研究进展

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农药学学报 2024年第4期26卷 625-636,772页

作者：浦贤李向阳绿色农药全国重点实验室绿色农药与农业生物教育部重点实验室贵州大学精细化工研究开发中心贵阳550025

番茄斑萎病毒(tomato spotted wilt virus,TSWV)基因组可编码RdRp、NSm、NSs、Gc、Gn和N等多种蛋白,目前,相关研究主要集中在植物(番茄和辣椒)对TSWV的抗病基因(Sw-5b和Tsw)所介导的抗性以及药剂对TSWV N蛋白的抑制作用。TSWV蛋白具有... 详细信息

番茄斑萎病毒(tomato spotted wilt virus,TSWV)基因组可编码RdRp、NSm、NSs、Gc、Gn和N等多种蛋白,目前,相关研究主要集中在植物(番茄和辣椒)对TSWV的抗病基因(Sw-5b和Tsw)所介导的抗性以及药剂对TSWV N蛋白的抑制作用。TSWV蛋白具有作为药剂分子靶标的潜力,但关于TSWV蛋白与药剂的作用机制尚未见系统、全面的研究报道。本文从结构生物学的角度出发,详细介绍了目前已经被解析的TSWV病毒蛋白三维结构,并通过AlphaFold2模型预测了尚未被解析的4种TSWV蛋白结构;同时,综述了TSWV抗性基因和TSWV抑制剂在植物保护领域的研究应用进展。以宁南霉素、盐酸吗啉胍和利巴韦林等药剂为例,分析其可能作用于TSWV蛋白的分子机理,并预测了这些药剂与TSWV蛋白可能的作用位点,旨在为后续深入挖掘和探索新型抗TSWV药剂提供理论依据。

关键词：番茄斑萎病毒蛋白结构靶标分子机制作用位点

构筑富含阳离子缺陷的贫P-Ni_(2)P和富P-CoP_(3)异质结用于增强尿素/肼电催化氧化反应

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物理化学学报 2024年第6期40卷 63-66页

作者：谭雯娟叶勇孙秀娟刘备周佳佳廖海龙吴秀琳丁锐刘恩辉高平湘潭大学化学学院环境友好与利用教育部重点实验室湖南湘潭411105

废水中存在的肼和尿素会对环境造成严重污染。利用电化学氧化技术处理含肼和尿素的废水,既可以有效处理废水,实现氮循环,又能将肼和尿素作为新型燃料,有助于新能源的发展。然而,目前实现肼氧化(HzOR)和尿素氧化(UOR)的电化学技术仍存在... 详细信息

废水中存在的肼和尿素会对环境造成严重污染。利用电化学氧化技术处理含肼和尿素的废水,既可以有效处理废水,实现氮循环,又能将肼和尿素作为新型燃料,有助于新能源的发展。然而,目前实现肼氧化(HzOR)和尿素氧化(UOR)的电化学技术仍存在挑战。因此,开发低成本、高效且稳定性好的电催化剂是实现这一技术的先决条件。在本文中,我们采用水热-碱刻蚀-磷化的三步方法,制备了一种富含阳离子缺陷的双金属磷化物Ni_(2)P/CoP_(3)催化剂(简称Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)),并将其应用于肼氧化和尿素氧化。该催化剂由贫磷的Ni_(2)P和富磷的CoP_(3)两种不同性质的磷化物组成。CoP_(3)中富集的磷含有大量的负电荷,有利于吸附带正电荷的中间物种;而Ni_(2)P中磷含量较少,金属含量高,具有良好的导电性,可以确保快速的反应动力学。通过物理表征和电化学测试,证实了Ni_(2)P/CoP_(3)的成功合成和其独特的电子结构。电子顺磁测试(EPR)证明了阳离子空位的存在,大量的阳离子空位缺陷有助于增加活性位点的数量,从而提升催化性能。因此,该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面表现出色。仅需-47 mV(HzOR)和1.311 V(UOR)的电位即可产生10 mA·cm^(-2)的电流密度。Tafel斜率分别为54.3 mV·dec^(-1)(HzOR)和37.24 mV·dec^(-1)(UOR)。Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)在HzOR和UOR方面的性能远优于单独的Ni_(2)P和CoP_(3),也优于未经碱刻蚀的镍钴磷化物。基于以上的测试结果,我们将Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)催化剂应用于直接肼燃料电池(DHzFC)和直接尿素-双氧水燃料电池(DUHPFC)的阳极,测试表明DHzFC和DUHPFC的最大功率密度分别为229.01和16.22mW·cm^(-2)。更为重要的是,DHzFC和DUHPFC能够稳定工作24 h,性能几乎不衰退。此外,Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)材料还可应用于自制的锌-肼燃料电池,并展示出良好的实际应用潜力。综上所述,本研究通过一系列方法制备了Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)催化剂,该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面具有优异性能。这项工作为设计高效且稳定性好的肼氧化和尿素氧化电催化剂提供了新的思路。

关键词： Ni_(2)P/CoP_(3)异质结阳离子空位缺陷碱刻蚀肼氧化尿素氧化