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缺陷诱导电子-金属载体相互作用加速固液界面Fenton反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 247-258页

作者：毛海舫刘洋许振民卞振锋上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 上海师范大学资源化学教育部重点实验室稀土功能材料上海市重点实验室上海200234

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电... 详细信息

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电子,因此电子是提升芬顿反应效率的关键.传统非均相催化剂由于表面“惰性”,限制了固液界面电子的传递,导致Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率处于较低的水平.因此设计一种具有高效界面电子传递性能的催化剂对提高芬顿反应效率至关重要.本文通过简易的酸处理法,成功合成了富含缺陷的NH_(2)-UiO-66(d-NU)材料,并将其用于水中有机污染物的去除.核磁共振氢谱(1H NMR)、热重分析(TG)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线吸收精细结构(EXAFS)等多种表征证明了酸处理诱导NH_(2)-UiO-66上缺陷结构的形成.光电流、电化学阻抗和时间分辨瞬态荧光光谱结果表明,缺陷结构的形成可有效促进光生电子-空穴的分离.与不含缺陷的NH_(2)-UiO-66(NU)相比,d-NU在光芬顿氧化过程中表现出更优的4-CP去除效率,其降解动力学速率常数是NU的11倍,极大地加速了4-CP的去除进程.实验及理论计算结果表明缺陷的形成破坏了Zr配位结构的几何对称性,导致Zr位点电荷密度的不对称分布.该不对称结构有利于Fe^(3+)富集到Zr-O簇上,并通过电子-金属-载体相互作用(EMSI)形成Zr‒O‒Fe桥键,促进催化剂固液界面电子的传输,提高催化剂界面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率.实际应用实验结果表明,在d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系中,环境水体中常见无机离子对4-CP的降解影响很小.同时,d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系能够对多种有机污染物保持较高的去除效率,且催化活性在经过10次循环后没有明显的衰减,说明d-NU具有较好的抗离子干扰性、降解多种污染物的普适性和结构稳定性.通过液相色谱-质谱监测确定了4-CP的降解途径,并通过毒理学模拟4-CP及其降解生成中间体的生物毒性,结果表明,4-CP降解过程中形成的中间体的综合毒性低于4-CP.综上,本研究揭示了MOF基芬顿催化剂中金属氧簇的配位关系对芬顿反应的作用机制,提出了富含缺陷的MOFs与Fe^(3+)之间电子转移的作用机制,为进一步开发高效芬顿催化剂提供了新思路.

关键词：缺陷 NH_(2)-UiO-66 三价铁还原电子-金属支撑作用芬顿反应

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基于准连续域束缚态的强圆二色性超表面

物理学报 2024年第17期73卷 285-293页

作者：夏兆生刘宇行包正王丽华吴博王刚王辉任信钢黄志祥安徽大学计算智能与信号处理教育部重点实验室合肥230601 安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室合肥230601 合肥师范学院电子信息系统仿真设计安徽省重点实验室合肥230001

连续域束缚态最初是在量子力学中发现的,它是一种可保持局域化的波动现象.这种效应已在各种材料系统中得到广泛研究,包括压电材料、石墨烯和光子晶体.本工作提出了一种由中断的环形槽组成的四重旋转对称硅超表面.通过同时打破晶胞的面... 详细信息

连续域束缚态最初是在量子力学中发现的,它是一种可保持局域化的波动现象.这种效应已在各种材料系统中得到广泛研究,包括压电材料、石墨烯和光子晶体.本工作提出了一种由中断的环形槽组成的四重旋转对称硅超表面.通过同时打破晶胞的面内反转对称性,实现了具有高品质因子和显著手性的准连续域束缚态.通过对动量空间中拓扑荷的研究,揭示了由超表面的内部共振机制产生的准连续域束缚态的独特拓扑特征.在合适的对称破坏下,具有平面内对称破坏的四重旋转对称超表面表现出–0.93的强圆二色性,并且其显示出了在对称破坏较大时的强圆二色性.这项工作所取得的成果在手性生物传感器和低阈值激光器等领域具有广阔的应用前景.

关键词：连续域束缚态超表面手性品质因子

富含氧空位的由多金属氧簇辅助的银基异质结用于高效电催化固氮

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 209-218页

作者：陈昕煜赵聪聪任静李波刘倩倩李葳杨帆陆思琦赵宇飞颜力楷臧宏瑛东北师范大学化学学院功能材料化学研究所纳米生物传感分析吉林省高等学校重点实验室多酸与网格材料化学教育部重点实验室吉林长春130024 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州323000

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的... 详细信息

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的固氮电催化剂,但是由于析氢反应的强烈竞争,目前已报道的氮还原催化剂仍然受到低法拉第效率和低氨产率的限制.因此,开发活性位点丰富、氮气吸附能力强、催化性能优异的氮还原电催化剂成为当务之急.贵金属催化剂由于其纳米结构中富含活性位点,并且金属表界面处具有较好的导电性,因此表现出较高的法拉第效率.而分子催化剂因可调的电子结构和明确的构效关系引起了广泛关注.多金属氧簇是一种典型的金属聚阴离子团簇,由氧原子连接的含氧多面体组成,且具备优异的氧化还原性能.因此,本课题组尝试将多金属氧簇分子引入到氮还原催化剂中,并探究其催化机理.本文选取了一个多金属氧簇为前驱体,在溶剂、还原剂和诱导剂共存时,通过一锅法合成了富含氧空位的AgPW_(11)/Ag纳米方块电催化剂.实验结果表明,富含氧空位的AgPW_(11)/Ag异质结催化剂在-0.2 V(***)电位时表现出高达46.02±1.03μg h^(-1)mg^(-1)_(cat).的氨产率和34.07±0.16%的法拉第效率,催化反应能够稳定运行32h且性能未见衰减,显著优于银催化剂.随后系统地研究了AgPW_(11)/Ag催化剂的氮还原活性位点,发现异质结中的银单质为催化反应提供了高导电性的支持,而催化剂中的银氧簇具有较好的电子得失能力,有利于促进氮还原反应中的六电子转移过程.丰富的氧空位利于吸附氮气,也能协同提升AgPW_(11)/Ag对电化学氮还原的催化活性.密度泛函理论计算结果表明,在还原后的银氧簇中,银原子d轨道与氮气π*轨道之间的强相互作用激活了吸附的氮气,促进了第一个质子化过程:*N_(2)向*N-NH的转化(电化学决速步).综上,本工作建立了异质结催化剂的催化性能与其分子结构之间的构效关系,为开发多金属氧簇及其衍生物作为电催化剂提供了依据和思路.

关键词：多酸金属氧簇电催化氮还原氧空位密度泛函理论异质结

信号芋螺内生真菌Talaromyces ***006次级代谢产物研究

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热带海洋学报 2024年第4期43卷 181-188页

作者：林应婷孙颖胡江南董帅热带生物资源教育部重点实验室药学院海南大学海南海口570228

文章旨在对信号芋螺内生真菌Talaromyces ***006的次级代谢产物进行结构和活性研究。运用多种分离材料和技术,如正反相硅胶柱层析、葡聚糖凝胶(sephadex LH-20)、聚苯乙烯反相树脂填料(MCI GEL CHP-20/P120)、半制备高效液相等进行分离... 详细信息

文章旨在对信号芋螺内生真菌Talaromyces ***006的次级代谢产物进行结构和活性研究。运用多种分离材料和技术,如正反相硅胶柱层析、葡聚糖凝胶(sephadex LH-20)、聚苯乙烯反相树脂填料(MCI GEL CHP-20/P120)、半制备高效液相等进行分离纯化,通过核磁共振、质谱等现代波谱技术进行结构鉴定。采用CCK8 (cell counting kit)法研究化合物1—14对脑胶质瘤细胞U87和肺癌细胞A549的抑制作用。从信号芋螺内生真菌Talaromyces ***006的次级代谢产物中分离获得14个化合物,分别是ergosteryl stearate (1)、麦角甾醇(2)、β-谷甾醇(3)、2-hydroxyemodin (4)、(+)-rugulosin (5)、1,1′,3,3′,5,5′-hexahydroxy-7,7-dimethyl[2,2′-bianthracene]-9,9′,10,10′-tetrone (6)、rel-(6R,7R)-5,6,7,8-tetrahydro-6-hydroxy-7-methyl-8-oxo-3-propyl-1H-2-benzopyran (7)、rel-(6R,7R)-5,6,7,8-tetrahydro-7-hydroxy-7-methyl-8-oxo-3-propyl-1H-2-benzopyran (8)、scorpinone (9)、orsellinic acid (10)、6-methyl-1,2,4-benzenetriol (11)、2-methyl-5-isopropyl-phenol (12)、3-methoxy-5-methyl-phenol (13)、5-methyl-benzene-1,3-diol (14)。化合物1—4和7—14为首次从Talaromyces sp.中分离获得。化合物8和12对脑胶质瘤细胞U87的半数抑制浓度(half maximal inhibitory concentration,IC50)分别为21.07μmol·L^(-1)和15.74μmol·L^(-1),同时对肺癌细胞A549的IC50分别为20.88μmol·L^(-1)和22.93μmol·L^(-1)。

关键词：信号芋螺内生菌篮状菌属次级代谢产物生物活性

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一例整合了三联吡啶钌和卟啉锌的金属-有机框架材料用于光催化二氧化碳还原全反应（英文）

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物理化学学报 2024年第4期 12-18页

作者：陈慧滢朱浩林廖培钦陈小明中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室

利用源源不断的太阳能，将CO2和水转化为增值化学品，是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合，使用水作为还原剂实现光催化CO2还原是一项具有挑战性的工作。金属有... 详细信息

利用源源不断的太阳能，将CO2和水转化为增值化学品，是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合，使用水作为还原剂实现光催化CO2还原是一项具有挑战性的工作。金属有机框架(metal-organic framework,MOF)由于其较大的比表面积、多样化的活性位点和结构可调性，是CO2光催化还原全反应的良好备选材料。本文中，我们首先整合了具有光活性的锌(Ⅱ)卟啉基元与联吡啶钌(Ⅱ)基元，构建了一种MOF光催化剂，记作PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)。为了进行比较，还合成了两种仅具有锌(Ⅱ)卟啉或联吡啶钌(Ⅱ)基元的同构MOF，分别记作PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)。由测试结果可知，PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)在乙腈和水混合溶液中表现出对CO2还原可观的光催化活性(CO产率为7.6μmol·g-1·h-1)，无需额外添加助催化剂、光敏剂或牺牲剂。通过质谱仪观测到13CO (m/z=29)、13C18O (m/z=31)、16O18O (m/z=34)和18O2(m/z=36)信号，表明CO2和H2O分别作为CO和O2的碳源和氧源，这进一步证实了光催化CO2还原与H2O氧化的耦合。然而，在相同条件下对PCN-224-Bpy(Ru)与PCN-224(Zn)-Bpy的光催化性能进行测试，CO产率分别仅为1.5与0μmol·g-1·h-1。机理研究表明，PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)的最低未占据分子轨道(LUMO)电位比CO2/CO的氧化还原电位更负，而最高占据分子轨道(HOMO)电位比H2O/O2的氧化还原电位更正，在热力学上满足了光催化CO2还原全反应的要求。相比之下，不含联吡啶钌(Ⅱ)基元的PCN-224(Zn)-Bpy的HOMO电位更负于H2O/O2的氧化还原电位，这表明联吡啶钌(Ⅱ)基元在热力学上是光催化CO2还原全反应所必需的。此外，光致发光光谱中，荧光几乎被PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)猝灭，且平均光致发光寿命比PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)更长，这表明PCN-224中光生载流子的复合率较低。与PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)相比，PCN-224的光电流更高，这一现象也支持了中后者光生载流子的复合率较低这一结论。总而言之，在光催化CO2还原过程中，锌卟啉(Ⅱ)配体既作为光敏单元，又作为CO2还原活性位点，而联吡啶钌(Ⅱ)基元与锌(Ⅱ)卟啉基元的结合可以优化光催化剂的能带结构，进而促进光催化CO2还原与H2O氧化的耦合，从而实现了高效光催化CO2还原全反应。

关键词：金属有机框架锌(Ⅱ)卟啉衍生物联吡啶(Ⅱ)钌配合物光生电荷光催化CO2还原

吲哚氰绿和羽扇豆醇复合脂质体用于结肠癌细胞光-免疫协同灭活研究

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中国激光 2024年第3期51卷 127-137页

作者：秦奋张涵张澜姚翠萍王斯佳张镇西西安交通大学生命科学与技术学院生物医学光子学与传感研究所生物医学信息工程教育部重点实验室陕西西安710049

结肠癌已成为我国主要癌症发病种类之一,传统的治疗方法难以抑制其转移和复发。免疫疗法虽然可以通过机体免疫系统清除肿瘤组织,但肿瘤组织中的免疫抑制微环境,往往会导致效果不及预期。光学疗法,包括光热疗法(PTT)和光动力疗法(PDT),... 详细信息

结肠癌已成为我国主要癌症发病种类之一,传统的治疗方法难以抑制其转移和复发。免疫疗法虽然可以通过机体免疫系统清除肿瘤组织,但肿瘤组织中的免疫抑制微环境,往往会导致效果不及预期。光学疗法,包括光热疗法(PTT)和光动力疗法(PDT),不仅可以直接诱导肿瘤细胞凋亡和坏死,还能改善肿瘤组织中的免疫抑制环境,从而促进免疫细胞在肿瘤组织中的浸润和活性,提高免疫治疗效果。笔者创新性地利用吲哚氰绿(ICG)介导的光学疗法和天然免疫活性分子羽扇豆醇(Lupeol)对自然杀伤(NK)细胞免疫活性的提升作用实现光-免疫协同激活作用和抗肿瘤效果,通过纳米脂质体将ICG和羽扇豆醇整合得到Lip-Lupeol&ICG,并将其用于结肠癌细胞灭活研究。结果显示:Lip-Lupeol&ICG在通过两次间隔激光照射后可实现PTT和PDT的两次治疗作用,可将结肠癌细胞活性抑制至43.4%;与此同时,包裹的羽扇豆醇释放后可与光学疗法协同激活NK细胞活性,将结肠癌细胞活性进一步抑制至16.7%,为临床结肠癌治疗提供了一种新思路。

关键词：医用光学吲哚氰绿羽扇豆醇光动力疗法光热力疗法 NK细胞免疫疗法

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木质纤维素气凝胶制备及阻燃改性

化学进展 2024年第4期36卷 586-600页

作者：王爽张鑫孙苗段红娟张海军李少平武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室湖北三峡实验室

木质纤维素气凝胶具有密度低、孔隙率高、导热系数低等优异性能，被广泛应用于保温隔热、吸附、催化、电磁屏蔽和生物医学等领域。同时木质纤维素也是一种生物基材料，具有绿色、无污染、可再生和可持续的特点。本文首先综述了木材基纤... 详细信息

木质纤维素气凝胶具有密度低、孔隙率高、导热系数低等优异性能，被广泛应用于保温隔热、吸附、催化、电磁屏蔽和生物医学等领域。同时木质纤维素也是一种生物基材料，具有绿色、无污染、可再生和可持续的特点。本文首先综述了木材基纤维素和农作物废弃物基纤维素气凝胶的最新研究进展，然后综述了冷冻干燥、超临界干燥和常压干燥制备木质纤维素气凝胶的研究现状。其次，针对木质纤维素气凝胶普遍存在的易燃问题，详述了提高木质纤维素气凝胶阻燃性能的常用方法。最后，提出了木质纤维素气凝胶制备及性能方面存在的主要问题，并对该领域未来的发展方向进行了展望。

关键词：气凝胶木质纤维素干燥技术阻燃性能

再生角蛋白凝胶对纺织退浆废水中浆料分子的吸附性能

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纺织学报 2024年第2期45卷 142-152页

作者：杨美慧李博沈艳琴武海良西安工程大学纺织科学与工程学院陕西西安710048 西安工程大学功能性纺织材料及制品教育部重点实验室陕西西安710048 苏州大学纺织行业丝绸功能材料与技术重点实验室江苏苏州215123

为实现废弃角蛋白纤维资源的高值化循环利用,在采用“还原预处理-甲酸”溶解法获取角蛋白多肽并引入α-硫辛酸进行化学改性基础上,制备再生凝胶材料用于纺织退浆废水中浆料分子的吸附处理。借助扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱等测试技... 详细信息

为实现废弃角蛋白纤维资源的高值化循环利用,在采用“还原预处理-甲酸”溶解法获取角蛋白多肽并引入α-硫辛酸进行化学改性基础上,制备再生凝胶材料用于纺织退浆废水中浆料分子的吸附处理。借助扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱等测试技术对角蛋白凝胶的结构和性能进行表征。针对聚乙烯醇(PVA)和淀粉2种浆料,探究凝胶对不同浆料分子的吸附规律及机制。结果表明:角蛋白凝胶具有均匀的三维孔隙结构,其化学组成和官能团结构与原纤维基本一致,且结晶程度较高;该凝胶对溶液体系中PVA分子的吸附量和去除率分别为16.278 mg/g和30.013%,对淀粉浆料则可达到133.234 mg/g和28.868%;此外,吸附动力学和热力学研究显示,角蛋白凝胶对2种浆料的吸附规律均符合准二级动力学模型,其中对PVA分子主要为物理吸附作用,而对淀粉则可能存在化学吸附效果。

关键词：角蛋白凝胶天然生物质生物吸附剂纺织退浆废水染料吸附动力学

细菌酪氨酸酶高效异源表达及其在生物染发和丝素多肽多巴修饰中的应用

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生物工程学报 2024年第9期40卷 3083-3102页

作者：郑依琳胥睿睿王阳方承格堵国成康振江南大学未来食品科学中心江苏无锡214122 江南大学生物工程学院糖化学与生物技术教育部重点实验室江苏无锡214122 江南大学生物工程学院工业生物技术教育部重点实验室江苏无锡214122 江南大学化学与材料工程学院江苏无锡214122

酪氨酸酶是一种含铜的多酚氧化酶,广泛应用于食品、日化、医药等领域。目前商品化酪氨酸酶主要依赖于真菌提取,存在价格高、纯度低、比酶活低和稳定性差等问题。本研究旨在获得高效表达并具有工业化应用前景的细菌酪氨酸酶。通过在大肠... 详细信息

酪氨酸酶是一种含铜的多酚氧化酶,广泛应用于食品、日化、医药等领域。目前商品化酪氨酸酶主要依赖于真菌提取,存在价格高、纯度低、比酶活低和稳定性差等问题。本研究旨在获得高效表达并具有工业化应用前景的细菌酪氨酸酶。通过在大肠杆菌(Escherichia coli)BL21(DE3)中异源表达5种不同来源的细菌酪氨酸酶,筛选获得了巨大芽孢杆菌(Bacillus megaterium)和多刺疣微菌(Verrucomicrobium spinosum)来源的酪氨酸酶TyrBm和TyrVs,酶活分别为(16.1±0.2)U/mL和(48.6±0.9)U/mL。纯化后通过比较TyrBm与TyrVs的酶学性质,证明了TyrVs具有更高的热稳定性和底物专一性。在表征TyrVs高催化性能的基础上,建立了基于TyrVs催化的酶法生物染发体系,实现了原位催化染发,水洗色牢度实验测得模拟14 d清洁后的色差值∆E低于7.38±0.64。为便于催化产物与酶快速分离,成功构建了依赖于自组装标签CipA的固定化酶TyrVs-CipA催化体系并应用于水解丝素多肽(hydrolysed silk fibroin,HSF)的多巴修饰(DOPA modification),酶连续催化达7次以上,单次多巴修饰度超过70.00%。进一步研究表明,多巴修饰使HSF对1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(1,1-diphenyl-2-trinitrophenylhydrazine,DPPH)自由基与O2-自由基清除活性分别提高了507.80%与78.23%。本研究为基于酪氨酸酶的绿色生物染发剂及组织工程生物材料开发提供了技术基础。

关键词：细菌酪氨酸酶固定化酶生物染发剂水解丝素多巴修饰