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析出型LaFe_(0.9)Ru_(0.1)O_(3)钙钛矿催化剂在丙烷催化氧化反应中的自活化现象

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第11期54卷 250-264页

作者：王宇 Jaime Gallego 汪炜 Phillip Timmer 丁敏 Alexander Spriewald Luciano Tim Weber Lorena Glatthaar 郭杨龙 Bernd M.Smarsly Herbert Over 华东理工大学化学与分子工程学院工业催化研究所绿色化工与工业催化全国重点实验室上海200237 尤斯图斯-李比希大学物理化学研究所吉森德国尤斯图斯-李比希大学材料研究中心吉森德国

负载型贵金属催化剂在能源转化和环境污染控制等领域有广泛应用.相对于采用传统方法制备负载型贵金属催化剂,还原析出策略在控制贵金属的粒径,增强贵金属与载体相互作用方面具有独特的优势.但是在高温还原气氛下,贵金属析出的同时往往... 详细信息

负载型贵金属催化剂在能源转化和环境污染控制等领域有广泛应用.相对于采用传统方法制备负载型贵金属催化剂,还原析出策略在控制贵金属的粒径,增强贵金属与载体相互作用方面具有独特的优势.但是在高温还原气氛下,贵金属析出的同时往往伴随着母体结构中其它元素的析出,这会对催化剂的性能产生较大影响.因此,理解催化剂在还原气氛下以及后续反应条件下的结构演变,对于催化剂的设计及制备具有重要意义.本文通过800℃还原Ru掺杂的LaFe_(0.9)Ru_(0.1)O_(3)(LFRO)钙钛矿前驱体制备了贵金属析出的LFRO催化剂(LFRO800R),并用于丙烷催化氧化反应.活性测试结果表明,析出Ru催化剂的丙烷氧化性能远远低于原始的LFRO.当第一次反应结束,催化剂床层温度降至室温后再次评价其性能,LFRO 800R催化剂会发生“自活化”现象,在210℃下催化丙烷反应速率达到了22.3 molCO_(2)·h^(-1)·kgcat^(-1),是该温度下贵金属未析出LFRO催化剂的5倍,反应10 h后仍表现出较高的稳定性.为进一步研究LFRO800R在丙烷氧化反应中发生“自活化”的原因,在不同温度对LFRO 800R进行氧化处理,发现经过400℃氧化后得到的LFRO800R400O表现出最佳的丙烷催化活性.采用高分辨透射电镜、能量散射谱、漫反射红外傅立叶变换光谱、扫描电镜、X射线衍射、Raman光谱和X射线光电子能谱等方法对催化剂进行了表征,结果表明,经过800℃还原预处理,伴随着Ru从LFRO钙钛矿结构的体相中析出到表面,钙钛矿A位元素La也会析出并在RuFe(Ru占据主导)颗粒表面形成一层LaO_(x)覆盖层,阻碍了反应物分子在活性位点Ru上的吸附与活化,导致LFRO 800R在丙烷完全氧化反应中的低温区间表现出失活的现象.而在400℃的氧化气氛处理下,该LaO_(x)包裹层会从析出颗粒的表面完全去除,伴随着少部分界面处的Ru重新进入钙钛矿结构,大量有活性的Ru物种被暴露出来,因此催化剂表现出较好的丙烷催化氧化性能.活化后的LFRO800R400O催化剂中Ru的平均粒径为12 nm,远远小于负载型Ru/LFO800R400O催化剂的34 nm,说明还原析出策略在控制贵金属粒径方面有优势.综上,本文揭示了还原析出策略制备的Ru基钙钛矿催化剂的失活原因以及后续的氧化气氛中“自活化”的原因,为理性设计与制备高效的析出型贵金属催化剂提供了借鉴.

关键词： LaFe_(0.9)Ru_(0.1)O_(3)钙钛矿溶出氧化还原预处理 RuO_(2) 丙烷完全催化氧化

28%路草净2号SL防除铁路沿线杂草的药效试验

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农药 2002年第8期41卷 40-41,39页

作者：王学东樊德方浙江大学农药环境毒理研究所杭州310029

经本所近一年的努力 ,研制开发了又一铁路专用除草剂“2 8%路草净 2号SL” ,经武汉、南昌、杭州等各路局试验表明 :该品种具有速效性好、持效期长等优点 ,一次施药可控制杂草 4个月以上 ,一年内两次施药。

关键词：路草净2号SL 铁路沿线杂草药效试验除草剂杂草防除速效性持效期

咪鲜胺及其三种主要代谢物在六种水稻土中的吸附

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土壤学报 2007年第1期44卷 90-97页

作者：龚道新汪传刚邹雅竹杨仁斌郭正元樊德方湖南农业大学农业环境保护研究所长沙410128 浙江大学农药环境毒理研究所杭州310029

用批量平衡法研究了咪鲜胺及其三种主要代谢物BTS44595、BTS44596和BTS45186在六种水稻土中的吸附。结果表明：水稻土以物理吸附作用来吸附咪鲜胺及其代谢物，吸附平衡时间为7—14h，吸附过程可用Freundlich吸附等温式描述。水稻土对咪... 详细信息

用批量平衡法研究了咪鲜胺及其三种主要代谢物BTS44595、BTS44596和BTS45186在六种水稻土中的吸附。结果表明：水稻土以物理吸附作用来吸附咪鲜胺及其代谢物，吸附平衡时间为7—14h，吸附过程可用Freundlich吸附等温式描述。水稻土对咪鲜胺吸附能力均比其代谢物要强，三种代谢物之间的吸附量差异性不是很大。咪鲜胺在水稻土中的吸附与土壤有机质含量、阳离子交换量和粘粒含量成显著正相关，而BTS44595、BTS44596和BTS45186在水稻土中的吸附主要受土壤pH值的控制。这说明咪鲜胺在降解代谢后改变了它在土壤中的吸附行为与吸附机理，对此应予以足够的关注。

关键词：咪鲜胺代谢物吸附水稻土

基于文献计量可视化分析阻燃剂健康危害的研究热点与前沿趋势

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环境与职业医学 2022年第4期39卷 410-418页

作者：杨丹蕾张振宁王成尘崔道雷邓志华向萍西南林业大学生态与环境学院环境修复与健康研究院/环境污染与食品安全及人体健康云南省创新团队云南昆明650224

[背景]阻燃剂是一类具有生态风险的新型环境污染物,其毒理效应明显并具有一定的环境持久性。近年来,由于阻燃剂在室内环境和人体组织中被广泛检出,其人群暴露的健康危害受到了广泛关注。[目的]系统了解国际范围内阻燃剂的毒性效应及其... 详细信息

[背景]阻燃剂是一类具有生态风险的新型环境污染物,其毒理效应明显并具有一定的环境持久性。近年来,由于阻燃剂在室内环境和人体组织中被广泛检出,其人群暴露的健康危害受到了广泛关注。[目的]系统了解国际范围内阻燃剂的毒性效应及其对人体健康影响研究领域的主题演进、研究现状、研究进展及发展态势。[方法]通过检索2000—2020年间Web of Science核心合集数据库中有关阻燃剂毒性效应及其对人体健康影响的文献,结合Endnote软件对文献进行筛选处理后进行历年发文量分析、重要引文及作者分析等,并利用文献计量可视化软件Cite Space和VOSviewer绘制文献共被引图、关键词共现图、关键词聚类图、关键词时区图等图谱,并对相关数据进行分析。[结果]2000—2020年间,阻燃剂毒性效应及其对人体健康影响研究方面的国际发文量共472篇,发文量随着年份的变化主要分为3个阶段,其中2001—2006年为萌芽探索阶段,关于阻燃剂的毒性效应研究刚刚起步;2007—2015年为成长阶段,研究学者们开始对阻燃剂致人体健康的危害进行风险评估;2016年至今为加速增长阶段,研究重心转变为阻燃剂对人体健康危害损伤机制的研究。我国在该领域的发文量(177篇)居世界第一,但中介中心性(反映学术影响力)仅为0.19,远低于荷兰(0.78)、英国(0.51)、德国(0.44)等欧美国家。在发文量排名前10的研究机构中,中国科学院以发文49篇位居榜首。Van der Veen等研究学者在磷系阻燃剂的毒性效应研究方面具有较强的影响,其在2012年发表的文献共被引达1319次,并在文献共被引图中处于最显著节点位置。阻燃剂对人体健康危害研究的文献高频关键词依次为多溴联苯醚(出现频次217次)、溴系阻燃剂(166次)、毒性(147次)、阻燃剂(102次),以及暴露、多氯联苯、体外实验、塑化剂等。通过关键词聚类及共现分析发现,目前研究正从污染源—暴露途径—污染物最终受体这一整体出发,系统探究阻燃剂的毒性机制,对人体在不同暴露途径下的环境健康风险进行评估。后续研究将深化阻燃剂毒性导致人体不同器官来源细胞损伤的机制研究,明确发生变化的关键因子及其内在关联,为阻燃剂健康危害的针对性预防提供依据。[结论]阻燃剂毒性效应及其对人体健康影响的研究热点随时间发展而改变,且研究广度和深度不断加强;溴系/磷系阻燃剂的毒性效应始终是本领域研究的主流方向,后期研究热点将聚焦于阻燃剂造成的人体毒性分子机制研究。

关键词：阻燃剂健康风险毒性 CiteSpace VOSviewer 文献计量

流式细胞术对小鼠外周血红细胞微核自动化检测的研究

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癌变．畸变．突变 1994年第6期6卷 11-17页

作者：曹佳 MichaelNusse WolfgangBeisker Ilse-DoreAdler 重庆第三军医大学预防医学系分子毒理室德国环境与健康研究中心

本文报道双激光流式术对小鼠外周血嗜多染红细胞（ＰＣＥ）和成熟红细胞（ＮＣＥ）微核（ＭＮ）的自动化检测新方法。用噻唑橙染ＲＮＡ以区分ＰＣＥ和ＮＣＥ，用Ｈｏｅｃｈｓｔ３３３４２染ＤＮＡ以检测红细胞内ＭＮ。在用ＭＭＣ和ＣＯ... 详细信息

本文报道双激光流式术对小鼠外周血嗜多染红细胞（ＰＣＥ）和成熟红细胞（ＮＣＥ）微核（ＭＮ）的自动化检测新方法。用噻唑橙染ＲＮＡ以区分ＰＣＥ和ＮＣＥ，用Ｈｏｅｃｈｓｔ３３３４２染ＤＮＡ以检测红细胞内ＭＮ。在用ＭＭＣ和ＣＯＬ进行的ＭＮ量效和时效关系研究中，其机检们和镜检结果吻合很好（ｒ＞０．９５），流式仪分选验证，证实其ＭＮ真实性在９５％以上，而检测速度比人工提高４０倍以上。本方法具有高速、精确、客观和完全自动化的特点，标志着流式仪对ＭＮ的自动化检测已达到实用化程度。

关键词：微核流式细胞仪自动检测血液检查红细胞

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4种农药对水中咪鲜胺光降解的影响

农业环境科学学报 2005年第4期24卷 712-715页

作者：龚道新邹雅竹赵卫星杨仁斌樊德方浙江大学农药环境毒理研究所浙江杭州310029 湖南农业大学农业环境保护研究所湖南长沙410128

利用气相色谱仪建立了水中咪鲜胺残留量的分析检测方法,在此基础上研究了4种常用农药(三唑磷、氯氰菊酯、碘甲磺隆钠盐和抗蚜威)对水中咪鲜胺光化学降解的影响。结果表明:①水中的咪鲜胺可用石油醚∶丙酮(9∶1,V/V)混合液提取,提取液经... 详细信息

利用气相色谱仪建立了水中咪鲜胺残留量的分析检测方法,在此基础上研究了4种常用农药(三唑磷、氯氰菊酯、碘甲磺隆钠盐和抗蚜威)对水中咪鲜胺光化学降解的影响。结果表明:①水中的咪鲜胺可用石油醚∶丙酮(9∶1,V/V)混合液提取,提取液经浓缩后用正己烷定容,GC-ECD(Ni63)检测;当添加浓度为0.027、0.054、0.108、0.216mg·L-1时,添加回收率为89.77%￣102.65%,变异系数为3.82%￣4.85%,最小检出量为1.08×10-11g,最小检出浓度为0.0027mg·L-1。②三唑磷、氯氰菊酯、碘甲磺隆钠盐能抑制水中咪鲜胺的光化学降解,抑制作用的大小顺序为:碘甲磺隆钠盐垌氯氰菊酯>三唑磷,而且抑制作用的强弱还与这3种农药在水中的浓度成正相关。③抗蚜威能加速水中咪鲜胺的光化学降解,说明抗蚜威具有光敏化作用,而且光敏化作用的大小与水中抗蚜威的浓度成正相关。试验结果说明不同种类的农药对咪鲜胺的光化学降解有不同的效应,因此,在评价咪鲜胺的生态环境行为与效应时,不仅要了解咪鲜胺自身的特点与性质,还应充分考虑实际环境中共存农药等物质的影响。

关键词：咪鲜胺分析检测方法光降解影响共存农药水

运用彗星试验检测麝香酮对苯并(a)芘致DNA损伤的影响

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环境与职业医学 2002年第3期19卷 199-199页

作者：鲁文清 Mersch-Sundermann V. 华中科技大学同济医学院公共卫生学院劳动卫生与环境卫生学系 430030 德国giessen大学环境毒理研究室

[目的 ]麝香酮 (muskketone)是一种合成香料。本身无遗传毒性 ,但它能通过诱导代谢酶 (CYP1A)使前诱变剂 /前致癌剂的遗传毒性作用增强。观察麝香酮对前诱变剂 /前致癌剂苯并 (a)芘致大鼠肝和肺DNA损伤的联合效应。 [方法 ]本研究采用... 详细信息

[目的 ]麝香酮 (muskketone)是一种合成香料。本身无遗传毒性 ,但它能通过诱导代谢酶 (CYP1A)使前诱变剂 /前致癌剂的遗传毒性作用增强。观察麝香酮对前诱变剂 /前致癌剂苯并 (a)芘致大鼠肝和肺DNA损伤的联合效应。 [方法 ]本研究采用体外灌胃染毒方法和单细胞凝胶电泳试验 (彗星试验 )。苯并 (a)芘和麝香酮溶于三辛酸甘油酯备用。选用SENCAR雄性成年小鼠作实验。 ( 1)分别给苯并 (a)芘 12 5 ,2 5 0 ,5 0 0mg/kg体重 ,麝香酮 2 5 0 ,5 0 0mg/kg体重灌胃 ,三辛酸甘油酯做溶剂对照 ,3h后处死动物 ;( 2 )实验组给予麝香酮 2 5 0 ,5 0 0mg/kg体重 ,每天一次 ,连续两天 ,第三天给予苯并 (a)芘 12 5mg/kg体重 ;阳性对照组以三辛酸甘油酯代麝香酮 ,其余同 ;麝香酮对照组给予麝香酮5 0 0mg/kg体重 ,每天一次 ,连续两天 ,第三天给予三辛酸甘油酯 ,溶剂对照组给予三辛酸甘油酯 ,连续三天 ,所有处理组均在最后一次染毒后 3h处死动物。取小鼠肝和肺 ,组织细胞的提取和彗星测试按Sasaki等人的方法进行 ,采用CCD成象分析系统对每一脏器随机分析 10 2个彗星细胞 ,取尾相 (olivertailmo ment)值 (尾DNA含量 /尾长 )判断DNA损伤强度。 [结果 ]与溶剂对照相比 ,苯并 (a)

关键词：彗星试验麝香酮苯并(a)芘小鼠

Aroclor1254预先染毒增强苯并[a]芘对Hep G2细胞DNA的损伤

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癌变．畸变．突变 2003年第3期15卷 141-144页

作者：吴欣江鲁文清 Mersch-Sundermann V 华中科技大学同济医学院公共卫生学院劳动卫生与环境卫生学系湖北武汉430030 giessen大学医学院室内与环境毒理研究室

目的 :探讨Hep G2细胞经Aroclor1254预处理后对苯并[a]芘诱发的DNA损伤的影响。方法 :运用单细胞凝胶电泳技术检测了HepG2细胞经Aroclor1254(23、46、92和184μmol/L)单独染毒24h和将其预处理24h后再用苯并[a]芘染毒1h对DNA损伤的影响... 详细信息

目的 :探讨Hep G2细胞经Aroclor1254预处理后对苯并[a]芘诱发的DNA损伤的影响。方法 :运用单细胞凝胶电泳技术检测了HepG2细胞经Aroclor1254(23、46、92和184μmol/L)单独染毒24h和将其预处理24h后再用苯并[a]芘染毒1h对DNA损伤的影响。结果 :苯并[a]芘诱发的DNA损伤随着Aroclor1254预处理的浓度增大而升高 ,呈明显的剂量效应关系。当Aroclor1254预处理的浓度分别为46、92和184μmol/L时 ,苯并[a]芘诱发的DNA损伤与苯并[a]芘单独作用相比分别升高了8 %、16 %和160 %。184μmol/L的Aroclor1254预处理后 ,苯并[a]芘诱发的DNA损伤与苯并[a]芘单独作用相比有极显著性差异(P<0.01)。结论 :Aroclor1254可显著地增强苯并[a]芘在HepG2细胞中诱导的DNA损伤 ,这种损伤的增强可能和Aro clor1254对Hep G2细胞CYP1A1的诱导有关。

关键词： Aroclorl254 苯并[a]芘单细胞凝胶电泳

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南京市蟑螂危害状况及抗药性分析

现代预防医学 2014年第8期41卷 1372-1373+1379页

作者：张守刚熊丽林郑一平吴起新王冲孙燕群周景南京市疾病预防控制中心环境卫生与消媒控制科南京医科大学应用毒理研究所神经毒理室

目的分析南京市蟑螂危害状况及抗药性。方法采用粘捕法调查蟑螂危害,药膜法测定抗药性。结果南京市蟑螂密度年际呈上升趋势,主要种属为德国小蠊、黑胸大蠊和美洲大蠊,德国小蠊为优势种,7-9月份是蟑螂密度高峰,德国小蠊对高效氯氰菊酯、... 详细信息

目的分析南京市蟑螂危害状况及抗药性。方法采用粘捕法调查蟑螂危害,药膜法测定抗药性。结果南京市蟑螂密度年际呈上升趋势,主要种属为德国小蠊、黑胸大蠊和美洲大蠊,德国小蠊为优势种,7-9月份是蟑螂密度高峰,德国小蠊对高效氯氰菊酯、乙酰甲胺磷、残杀威的抗性系数分别为2.38、3.53和0.79。结论南京市蟑螂危害较重,德国小蠊为优势种,活动高峰在夏季,高效氯氰菊酯和乙酰甲胺磷已产生低度抗性。

关键词：蟑螂密度抗药性季节消长