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调控铝在ITH沸石骨架中的位置以用于催化甲醇制烯烃

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 114-121页

作者：范凯吴勤明刘烁孔海宇王森 Eduard Kunkes Trees De Baerdemaeker Andrei-Nicolae Parvulescu Nils Bottke Toshiyuki Yokoi Dirk E.De Vos 孟祥举张维萍肖丰收浙江省应用化学重点实验室浙江大学化学系中国浙江杭州310028 浙江大学化学与生物工程学院中国浙江杭州310028 大连理工大学精细化工国家重点实验室中国辽宁大连116012 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国山西太原030001 巴斯夫股份有限公司德国东京工业大学资源化学研究所日本鲁汶大学表面化学与催化中心比利时

随着低碳烯烃需求量的增加,甲醇制烯烃(MTO)成为由非石油资源制取低碳烯烃的关键技术,其中沸石由于具有可调节的酸度、有序的微孔结构和较好的择型性能而被广泛用作MTO反应催化剂.ITQ-13沸石(ITH拓扑结构)由于其独特的九元环结构在MTO... 详细信息

随着低碳烯烃需求量的增加,甲醇制烯烃(MTO)成为由非石油资源制取低碳烯烃的关键技术,其中沸石由于具有可调节的酸度、有序的微孔结构和较好的择型性能而被广泛用作MTO反应催化剂.ITQ-13沸石(ITH拓扑结构)由于其独特的九元环结构在MTO反应中表现出较好的丙烯选择性和反应寿命,引起了广泛关注.研究表明,分子筛的酸中心分布与MTO反应性能密切相关,因此,研究ITQ-13沸石中铝分布与MTO反应性能的关系,对进一步提升其MTO催化性能具有重要意义.本文分别以与ITH具有共同基本结构单元(双四元环,D4Rs)的LTA沸石(LTA-ITH)和薄水铝石(C-ITH)为铝源,合成了两类铝硅酸盐ITH沸石.X射线衍射、扫描电子显微镜以及氮气吸脱附表征结果表明,这两类分子筛具有相似的片状形貌和微孔性质.氨气程序升温脱附结果表明,具有相近硅铝比的两类ITH沸石具有相近的酸量.进一步采用27Al魔角旋转核磁共振(MAS NMR)、密度泛函理论计算和1-己烯裂解反应对两类ITH分子筛的铝分布进行研究.结果表明,两类分子筛具有不同的铝分布,LTA-ITH中有更多的铝进入ITH的正弦孔道与直孔道,而C-ITH中有更多的铝分布在交叉孔道.当前,研究者普遍认为MTO反应过程遵循双循环烃池机理,ITH交叉孔道由于具有较大的空间,相比于正弦孔道和直孔道,更有利于芳烃循环中间体的产生,从而有利于形成芳烃循环产物(乙烯),而正弦孔道和直孔道却更有利于烯烃循环过程,导致产生更多的丙烯.对两类ITH进行了MTO催化性能测试,结果表明,LTA-ITH比C-ITH表现出更高的丙烯选择性,并且表现出更高的丙烯与乙烯的比率,表明其烯烃循环过程得到加强,这与^(27)Al MAS NMR以及1-己烯裂解反应得到的结论一致,进一步证明ITH分子筛的铝分布得到有效调控.综上,本文阐明了ITH沸石中铝分布与其反应性能的关系,为调整沸石骨架中的Al位点提供一种新策略,为未来制备高效的MTO沸石基催化剂提供参考.

关键词：骨架铝分布硅铝ITH分子筛甲醇制烯烃铝核磁

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祁连造山带中生代古地磁新结果及其地质意义

地球物理学报 2024年第7期67卷 2744-2760页

作者：谭金生王彬段亮孟庆任刘萍西北大学地质学系大陆动力学国家重点实验室西安710069 中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室北京100029

祁连造山带位于青藏高原北部,保存了古特提斯洋和新特提斯洋关闭过程的远程构造响应记录.为了确定祁连造山带多期次构造响应事件的变形特征,本文在南祁连构造带天峻县中三叠世及北祁连构造带祁连县早白垩世地层中进行了详细的古地磁学... 详细信息

祁连造山带位于青藏高原北部,保存了古特提斯洋和新特提斯洋关闭过程的远程构造响应记录.为了确定祁连造山带多期次构造响应事件的变形特征,本文在南祁连构造带天峻县中三叠世及北祁连构造带祁连县早白垩世地层中进行了详细的古地磁学及岩石磁学研究.实验结果显示,三叠纪样品分离出了稳定的高温特征剩磁并在样品水平下通过了倒转检验,白垩纪样品分离出的高温特征剩磁通过了褶皱检验.代表了岩石形成时的原生磁化,相对应的古地磁极为:(T2:82.3°N, 223.6°E,A95=4.8°;K1:65.9°N, 188.3°E,A95=6.2°).对比同时代阿拉善、华北古地磁数据表明:中三叠世之后,天峻地区相对于阿拉善参考极发生了20.2±6.8°的顺时针旋转.早白垩世之后,祁连地区相对于华北参考极没有发生明显的块体旋转(0.3±8.6°).结合前人的研究成果,我们认为晚侏罗世-早白垩世拉萨/欧亚碰撞的远程效应造成祁连造山带东西两侧发生差异性构造缩短活动(西段以逆冲推覆构造缩短为主,东段以走滑活动为主),从而造成祁连整体发生顺时针旋转.早白垩世之后,祁连西段阿尔金断裂附近及东段西宁—兰州盆地发生区域性构造旋转,祁连主体以NE向构造缩短为主.

关键词：中生代构造旋转祁连造山带古地磁学

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利用洋中脊玄武岩中橄榄石斑晶制约南海打开的地幔动力学机制

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岩石学报 2024年第7期40卷 2186-2202页

作者：杨帆黄小龙徐义刚贺鹏丽于洋南方海洋科学与工程广东省实验室(广州) 广州511458 中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室中国科学院深地科学卓越研究中心广州510640

地幔柱与板块构造是地球运行的两大基本动力学机制。南海及其周缘地区处于海南地幔柱与东南亚环形俯冲系统时空交汇的背景,而新生代地幔柱在南海形成演化过程中所扮演的角色存在颇多争议。地幔源区富含辉石岩是南海及其周缘与地幔柱活... 详细信息

地幔柱与板块构造是地球运行的两大基本动力学机制。南海及其周缘地区处于海南地幔柱与东南亚环形俯冲系统时空交汇的背景,而新生代地幔柱在南海形成演化过程中所扮演的角色存在颇多争议。地幔源区富含辉石岩是南海及其周缘与地幔柱活动相关的玄武岩的共有特征,基于此推测,本文利用国际大洋发现计划(IODP)367航次在南海北缘U1500B站位钻遇的南海扩张初期洋中脊玄武岩(MORB)的橄榄石成分来制约南海扩张初期的地幔岩性,以检验南海扩张初期是否存在地幔柱-洋脊叠加。U1500B MORB所含橄榄石斑晶的Fo=76.4~89.4,NiO=0.09%~0.26%,CaO=0.25%~0.34%,MnO=0.16%~0.33%。这些橄榄石斑晶具有与南海西南次海盆扩张末期U1433B钻孔的MORB以及全球其他开放大洋MORB相似的NiO、CaO、MnO含量和FeO/MnO比值,代表其源区岩性主要为橄榄岩。U1500B钻孔MORB与该区存在地幔柱叠加的基性岩浆所含橄榄石斑晶成分的差异显著,表明南海扩张初期不存在地幔柱叠加,与前人估计的U1500B洋中脊玄武岩的正常地幔潜能温度(~1380℃)相符合。由于南海扩张初期洋中脊岩浆产率高,但缺乏地幔热异常和易融组分如辉石岩等,推测其地幔中可能有较多的早前俯冲板片贡献的再循环挥发分来维持高岩浆产率。所以,俯冲板片后撤导致的岩石圈伸展可能是南海打开的主要动力学机制。

关键词：南海橄榄石源区岩性地幔柱洋中脊玄武岩

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毒性危险废物利用处置后鉴别技术要点

环境科学研究 2024年第6期37卷 1357-1362页

作者：郝雅琼张燕群冯均利杨子良中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室生态环境部危险废物鉴别与风险控制重点实验室北京100012 深圳市检验检疫科学研究院广东深圳518000

毒性危险废物是我国固体废物环境管理的重点和难点。危险废物鉴别是识别固体废物危险特性和确定危险废物环境管理对象的重要技术手段和关键依据。目前毒性危险废物利用处置后鉴别的主要问题是对利用和处置情形界定错误、毒性危险特性的... 详细信息

毒性危险废物是我国固体废物环境管理的重点和难点。危险废物鉴别是识别固体废物危险特性和确定危险废物环境管理对象的重要技术手段和关键依据。目前毒性危险废物利用处置后鉴别的主要问题是对利用和处置情形界定错误、毒性危险特性的确定不准确以及对GB 5085.7−2019《危险废物鉴别标准通则》中“危险废物利用处置后判定规则”未充分掌握,致使危险废物鉴别结论依据不足甚至错误。针对存在的关键问题,提出从3个方面提高毒性危险废物利用处置后鉴别技术:①应根据GB 5085.7−2019《危险废物鉴别标准通则》中的利用和处置定义,对毒性危险废物的利用和处置进行界定。②利用《国家危险废物名录》以及危险废物鉴别标准,准确识别被利用和处置危险废物的毒性危险特性,即《国家危险废物名录》所列危险特性为单独毒性的,以及“,”分隔的多个危险特性中列在第一位为毒性的,均为具有毒性危险特性的危险废物;其他固体废物都需要利用危险废物鉴别标准对其毒性危险特性进行认定。③毒性危险废物利用过程产生的固体废物的危险废物鉴别,应首先依据《国家危险废物名录》鉴别,若已经列入《国家危险废物名录》,则属于危险废物,不应根据危险废物鉴别标准和技术规范进行危险废物鉴别;危险废物处置后产生的固体废物的危险废物鉴别,需精准界定“利用”和“处置”,确属处置的,应明确被处置危险废物的毒性危险特性,只有不具有毒性危险特性时,才可对处置后产生的固体废物进行危险废物鉴别。建议从3个方面提高毒性危险废物利用处置后鉴别技术水平,包括梳理危险废物“利用”和“处置”情形界定的关键技术要点,总结该类鉴别最常出现的错误以及相应的正确鉴别技术,以及构建具有典型毒性危险特性的危险废物利用处置全过程中的危险特性识别体系。

关键词：危险废物鉴别毒性利用处置

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2020-2021年中国10所教学医院院内感染常见病原菌分布和耐药监测

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中华检验医学杂志 2024年第6期47卷 619-628页

作者：李曙光鲁炳怀褚云卓张嵘曾吉苏丹虹卓超金炎徐修礼廖康胡志东王辉北京大学人民医院检验科北京100044 中日友好医院呼吸与危重症医学科二部临床微生物与感染实验室北京100029 中国医科大学附属第一医院检验科沈阳110001 浙江大学医学院附属第二医院检验科杭州310009 华中科技大学同济医学院附属普爱医院检验科武汉430033 广州医科大学附属第一医院检验科广州510120 广州医科大学附属第一医院呼吸疾病国家重点实验室广州510120 山东省立医院检验科济南250021 空军军医大学西京医院检验科西安710032 中山大学附属第一医院检验科广州510080 天津医科大学总医院医学检验科天津300052

目的监测2020—2021年我国引起院内感染的主要病原菌的病原谱分布和对主要抗菌药物的敏感性。方法回顾性收集来自我国10家教学医院的引起院内血流感染(BSI,670株)、医院获得性肺炎(HAP,394株)和院内腹腔感染(IAI,247株)的病原菌1311株... 详细信息

目的监测2020—2021年我国引起院内感染的主要病原菌的病原谱分布和对主要抗菌药物的敏感性。方法回顾性收集来自我国10家教学医院的引起院内血流感染(BSI,670株)、医院获得性肺炎(HAP,394株)和院内腹腔感染(IAI,247株)的病原菌1311株。经中心实验室复核菌株后,对临床常见菌株进行抗菌药物药敏试验,采用琼脂稀释法或微量肉汤稀释法测定菌株的最低抑菌浓度(MIC),药敏折点采用美国临床和实验室标准协会2023年M100(第33版)标准。使用χ^(2)检验进行率的比较。结果BSI最主要的致病菌是大肠埃希菌(21.2%,142/670)、肺炎克雷伯菌(14.9%,100/670)和金黄色葡萄球菌(11.5%,77/670);HAP最主要致病菌是肺炎克雷伯菌(27.7%,109/394)、鲍曼不动杆菌(22.1%,87/394)和铜绿假单胞菌(18.3%,72/394);IAI最主要的致病菌是大肠埃希菌(24.3%,60/247)、屎肠球菌和肺炎克雷伯菌(均为14.6%,36/247)。金黄色葡萄球菌对替加环素、利奈唑胺、达托霉素和糖肽类抗菌药物均表现为敏感。甲氧西林耐药的金黄色葡萄球菌(MRSA)和凝固酶阴性葡萄球菌(MRCNS)的检出率分别为36.5%(42/115)和74.5%(38/51)。屎肠球菌和粪肠球菌对万古霉素的耐药率分别为3.3%(3/90)和1.9%(1/53)。肺炎克雷伯菌和大肠埃希菌中超广谱β内酰胺酶的检出率分别为23.7%(58/245)和60.5%(130/215),碳青霉烯耐药株的检出率分别为29.8%(73/245)和4.2%(9/215),对替加环素的耐药率分别为1.6%(4/245)和0,对黏菌素的耐药率分别为1.6%(4/245)和2.8%(6/215),对头孢他啶/阿维巴坦的耐药率分别为2.0%(5/245)和2.3%(5/215)。鲍曼不动杆菌除对黏菌素(98.8%,161/163)和替加环素(89.6%,146/163)表现出较高的敏感性,对其他抗菌药物均表现出较高的耐药率,碳青霉烯耐药株的检出率达到76.7%(125/163)。碳青霉烯耐药的铜绿假单胞菌检出率为28.4%(33/116);黏菌素、阿米卡星和头孢他啶/阿维巴坦对铜绿假单胞菌表现出较强的抗菌活性,敏感率分别为99.1%(115/116)、94.0%(109/116)和83.6%(97/116)。结论引起院内感染的主要病原菌是肺炎克雷伯菌、大肠埃希菌、鲍曼不动杆菌、铜绿假单胞菌和金黄色葡萄球菌。替加环素、黏菌素和头孢他啶/阿维巴坦对大部分常见革兰阴性杆菌表现出较强的抗菌活性。鲍曼不动杆菌耐药问题依然严重。碳青霉烯耐药的肠杆菌目细菌检出率继续升高,需继续加强抗菌药物合理应用及医院感染防控。

关键词：医院内感染细菌感染血流感染医院获得性肺炎腹腔感染抗菌药物药敏试验耐药性

基于HPLC指纹图谱与一测多评法结合的桑黄品质评价研究

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中国药学杂志 2024年第6期59卷 531-540页

作者：彭思源邓元辉丁婵孟俊华崔培梧湖南中医药大学药学院菌物药研究室长沙410208 国家中医药管理局中药药性与药效三级科研实验室长沙410208 长沙时代基因医学检验实验室长沙410000

目的基于HPLC特征图谱,建立同时测定桑黄中原儿茶酸、原儿茶醛、咖啡酸、紫萁酮和牛奶树碱5种成分含量的一测多评方法(quantitative analysis of multi-components with a single-marker,QAMS),对不同来源的桑黄药材进行品质评价研究。... 详细信息

目的基于HPLC特征图谱,建立同时测定桑黄中原儿茶酸、原儿茶醛、咖啡酸、紫萁酮和牛奶树碱5种成分含量的一测多评方法(quantitative analysis of multi-components with a single-marker,QAMS),对不同来源的桑黄药材进行品质评价研究。方法收集了3个种源地共10个批次的桑黄药材样品,采用Wondasil C_(18)Superb色谱柱(4.6 mm×250 mm,5μm),以乙腈-0.1%甲酸水溶液为流动相,梯度洗脱,体积流量1.0 mL·min^(-1),柱温25℃,进样量20μL,采用变波长程序,建立内参物原儿茶醛与原儿茶酸、咖啡酸、紫萁酮、牛奶树碱的相对校正因子并进行了相对校正因子的耐用性考察。采用外标法(external standard method,ESM)和QAMS法分别测定不同来源共10批桑黄药材中该5种成分的含量以验证QAMS法的准确性。结果采用SPSS与Origin Pro进行主成分分析、相似度分析和聚类分析。结果显示,5种成分专属性、精密度、重复性、稳定性、线性范围(r2>0.9990)均良好、平均加样回收率99.74%~102.78%,RSD 1.34%~2.92%。以原儿茶醛为内参物,原儿茶酸、咖啡酸、紫萁酮、牛奶树碱的平均相对校正因子分别为0.8519、1.4469、1.6157、0.7747;t检验结果表明,ESM法与QAMS法测定结果差异不显著。通过统计学分析实现了数据集的可视化,聚类分析发现西藏和广东产地的桑黄样品呈现一定的地域差异,但也发现了源于广东和长白山的个别桑黄样品与源于西藏的桑黄样品聚为一类的现象,意味着不能仅仅依据产地评价桑黄品质优劣,因为可能存在基源不清或品种混淆的状况。不同桑黄样品中牛奶树碱、原儿茶醛、紫萁酮的含量差异较大,且此3类成分对主成分的贡献较多,可能为桑黄的主要质量标志物。结论该研究基于HPLC指纹图谱建立的QAMS法简单、经济、实用,可以实现对桑黄中主要成分的快速、科学分析,也为其种质资源的品质评价提供了一定的科学依据。

关键词：桑黄指纹图谱一测多评法外标法相对校正因子质量评价

KDM4A通过下调BMP9促进乳腺癌细胞MDA-MB-231的迁移和侵袭

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中国癌症杂志 2024年第2期34卷 176-184页

作者：陈远香余涛杨诗雨曾涛魏兰张彦重庆医科大学检验医学院临床检验诊断学教育部重点实验室重庆400016

背景与目的:外源性骨形态发生蛋白9(bone morphogenetic protein 9,BMP9)能抑制人乳腺癌的恶性进展,但其在乳腺癌中常异常低表达。本研究拟探索表观遗传修饰的组蛋白赖氨酸特异性去甲基化酶4A(lysine specific demethylase 4A,KDM4A)在... 详细信息

背景与目的:外源性骨形态发生蛋白9(bone morphogenetic protein 9,BMP9)能抑制人乳腺癌的恶性进展,但其在乳腺癌中常异常低表达。本研究拟探索表观遗传修饰的组蛋白赖氨酸特异性去甲基化酶4A(lysine specific demethylase 4A,KDM4A)在乳腺癌中的表达及作用,探究KDM4A与BMP9之间的关系及其可能的调节机制。方法:通过生物信息学方法分析KDM4A在乳腺癌中的表达及其与BMP9之间的关系,采用实时荧光定量聚合酶链反应(real-time fluorescence quantitative polymerase chain reaction,RTFQ-PCR)和蛋白质印迹法(Western blot)进行验证;采用染色质免疫沉淀(chromatin immunoprecipitation,ChIP)验证KDM4A对BMP9的调控作用,采用RNA稳定性实验及CHX蛋白稳定性实验验证KDM4A对BMP9表达的影响。采用RNA干扰技术及敲低BMP9的腺病毒构建转染KDM4A小干扰RNA(siKDM4A)或感染siBMP9腺病毒(Ad-siBMP9)的外源性重组MDA-MB-231细胞,采用划痕愈合实验、transwell实验分别检测细胞迁移及侵袭能力。结果:生物信息学分析结果表明,KDM4A在乳腺癌中的表达明显高于正常组织,KDM4A与BMP9在乳腺癌中的表达呈负相关关系。RTFQ-PCR及Western blot结果显示,KDM4A在不同乳腺癌细胞系中均高表达,敲低KDM4A可显著上调BMP9。ChIP实验证实,KDM4A可显著富集于BMP9基因启动子区域,降低其组蛋白赖氨酸36号位而不是4号位甲基化水平,从而沉默BMP9表达。RNA稳定性实验及CHX蛋白稳定性实验证实,KDM4A对BMP9的mRNA表达无明显影响,但可影响其蛋白降解。敲低KDM4A后,乳腺癌细胞MDA-MB-231的迁移及侵袭能力均受到明显抑制,而这种作用可被敲低BMP9所部分逆转。结论:KDM4A在乳腺癌组织及乳腺癌细胞MDA-MB-231中高表达,并可通过下调BMP9基因启动子区域组蛋白甲基化水平沉默其表达,以及在蛋白水平而不是mRNA水平影响BMP9稳定性,促进乳腺癌的迁移和侵袭。

关键词：乳腺癌赖氨酸特异性去甲基化酶4A 组蛋白去甲基化骨形态发生蛋白9

一种面向大规模资源发现的分布式局部聚类方法

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数据采集与处理 2024年第1期39卷 215-222页

作者：孟新宇潘文宇马艺宁江苏警官学院刑事科学技术系南京210031 痕迹检验鉴定技术公安部重点实验室(中国刑事警察学院) 沈阳110854

在大规模资源环境下,传统的资源索引机制导致Peer结点数量急剧增加和负载均衡性能下降,影响查询效率和系统稳定性。本文提出了一种质心模型的局部资源聚类方法,通过将相近资源聚类于单一结点并选出代表性键,有效减少了P2P(Peer-to-peer... 详细信息

在大规模资源环境下,传统的资源索引机制导致Peer结点数量急剧增加和负载均衡性能下降,影响查询效率和系统稳定性。本文提出了一种质心模型的局部资源聚类方法,通过将相近资源聚类于单一结点并选出代表性键,有效减少了P2P(Peer-to-peer)网络中的Peer结点规模。此外,局部聚类机制集中处理距离相近的键,避免了资源覆盖的过度膨胀。实验结果显示,基于质心模型的Skip Graph算法不仅降低了查询复杂度,提高了负载均衡性能,而且在网络规模、数据量及查询复杂度方面展现出优秀的扩展性,更好地适应大规模资源发现的需求。

关键词：局部聚类资源发现 P2P网络质心模型

HCA587/MAGE-C2蛋白联合CFA和CpG佐剂的免疫应答及抗肿瘤效应

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中国免疫学杂志 2024年第3期40卷 572-576页

作者：焦薇谭媛芳陈惠媛范秋颖尹艳慧陈娟娟南昌大学第二附属医院检验科江西省检验医学重点实验室南昌330006 北京大学医学部免疫系北京100191

目的:探究HCA587/MAGE-C2蛋白在不同免疫策略下诱导抗原特异性免疫应答的能力及在小鼠模型中的抗肿瘤作用。方法:HCA587蛋白与弗氏完全佐剂(CFA)/弗氏不完全佐剂(IFA)、不同剂量CpG ODN 1826(CpG)联合免疫C57BL/6J小鼠,比较不同方案诱... 详细信息

目的:探究HCA587/MAGE-C2蛋白在不同免疫策略下诱导抗原特异性免疫应答的能力及在小鼠模型中的抗肿瘤作用。方法:HCA587蛋白与弗氏完全佐剂(CFA)/弗氏不完全佐剂(IFA)、不同剂量CpG ODN 1826(CpG)联合免疫C57BL/6J小鼠,比较不同方案诱导的细胞免疫和体液免疫水平。酶联免疫斑点试验(ELISpot)检测脾细胞产生IFN-γ的频率;ELISA检测抗HCA587特异性抗体;流式细胞术分析胞内细胞因子染色(ICCS)。将B16-HCA587肿瘤细胞皮下接种于C57BL/6J小鼠右侧胁腹部建立荷瘤小鼠模型,采用免疫比较方案中细胞和体液免疫应答最强的策略进行治疗;游标卡尺测量肿瘤体积;Log-rank检验评估生存曲线。结果:HCA587蛋白联合CFA和50μg CpG免疫方案诱导出能分泌抗原特异性IFN-γ的脾细胞频数最多,诱导抗HCA587的IgG抗体滴度最高,诱导出的IFN-γ^(+)CD4^(+)T细胞比例最高(P检验显示其对生存期无明显影响(P>0.05)。结论:佐剂CFA和50μg CpG联合组成的HCA587蛋白疫苗在小鼠模型中能诱导强大的细胞免疫应答和体液免疫应答,并具有一定抗肿瘤作用,为肿瘤抗原蛋白疫苗临床前研究提供了新的实验数据。

关键词： HCA587蛋白佐剂 IFN-γ CD4^(+)T细胞抗肿瘤作用