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含Benzo[a]azulene单元的锯齿状梯形共轭聚合物的表面在位合成

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物理化学学报 2024年第8期40卷 1-3页

作者：吴名辉 Markus Mühlinghaus 李雪超徐超婕陈强张海明 Klaus Müllen 迟力峰江苏省碳基功能材料与器件重点实验室苏州大学功能纳米与软材料研究院江苏苏州215123 马克斯ꞏ普朗克高分子研究所美因茨55128德国

梯形共轭聚合物(CLPs)因其独特的光电性质而受到广泛关注。绝大多数CLPs是通过溶液方法合成的,但近年来,在超高真空环境中进行的表面原位合成策略逐渐崭露头角,成为CPL合成的新方法。表面原位合成方法能够克服传统溶液合成的限制,如随... 详细信息

梯形共轭聚合物(CLPs)因其独特的光电性质而受到广泛关注。绝大多数CLPs是通过溶液方法合成的,但近年来,在超高真空环境中进行的表面原位合成策略逐渐崭露头角,成为CPL合成的新方法。表面原位合成方法能够克服传统溶液合成的限制,如随着聚合度增加而受限的溶解度和结构稳定性,从而实现复杂共轭结构的精确合成。Azulene衍生物是在表面合成非苯型CLPs的有吸引力的前体。与传统的只含六元环的CLPs相比,使用烷基取代的azulene作为前体分子,有望获得具有复杂骨架结构的CLPs,从而调控其电子性质,但目前很少有人探索这种策略。本文报道了3,3'-二溴-2,2’-二甲基-1,1’-联薁(DBMA)在Au(111)表面上的热化学反应。在室温的Au(111)衬底上,我们发现沉积的分子在重构表面的fcc(面心立方堆积)区域形成无定型的聚集体,并在100℃以下保持形貌不变。当退火温度高于150℃后,DBMA发生脱溴反应并与金原子络合形成具有复杂空间立体结构的2,2’-二甲基-1,1’-联薁有机金属聚合物,并展现出迥异的图像特征。随后在更高温度下退火,有机金属聚合物脱去金属原子并经历碳碳偶联反应。该过程伴随着甲基与相邻薁单元之间的分子内环化反应,形成了含有benzo[a]azulene单元的梯形共轭聚合物。有趣的是,我们发现当一侧甲基参与反应并在聚合物中形成六元环时,会显著地弯折聚合物链,使得另一侧甲基与薁单元之间的距离增加,并抑制预期的环化过程。我们通过键分辨扫描探针显微镜对反应过程中的相关结构进行了研究,发现反应结果与反应中间结构的应力关联紧密。我们的结果表明,烷基取代的azulene前体可应用于非苯型碳纳米结构的表面合成,并有望实现扩展的非苯型二维碳纳米结构。

关键词：表面在位合成薁非苯型碳纳米结构梯形共轭聚合物扫描探针显微镜键分辨原子力显微镜

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冷喷涂Ti涂层的颗粒变形行为及孔隙分布

航空学报 2024年第12期45卷 296-308页

作者：周愁庭马玉娥杨泽轩李文亚黄春杰刘磊中国航空工业集团公司第一飞机设计研究院西安710089 西北工业大学航空学院西安710072 西北工业大学凝固技术国家重点实验室西安710072 德国汉堡赫尔穆特-施密特大学/德国联邦国防军大学材料技术研究所汉堡22043

在冷喷涂(CS)的沉积过程中,颗粒间结合强度较弱,涂层内普遍存在孔隙和颗粒间边界等缺陷。为研究这些缺陷的形成机制,在不同载流温度下,制备了3种不同粒度分布的Ti金属涂层;根据试验参数,建立随机多颗粒沉积的Coupled Euler-Lagrange(CEL... 详细信息

在冷喷涂(CS)的沉积过程中,颗粒间结合强度较弱,涂层内普遍存在孔隙和颗粒间边界等缺陷。为研究这些缺陷的形成机制,在不同载流温度下,制备了3种不同粒度分布的Ti金属涂层;根据试验参数,建立随机多颗粒沉积的Coupled Euler-Lagrange(CEL)模型,计算获得了颗粒沉积后的变形情况及涂层内部的孔隙分布规律。结果表明,数值模拟和试验结果吻合良好。碰撞作用导致颗粒的累积呈现方向性,随着速度提高,颗粒的变形增大且内层颗粒受速度影响比外层颗粒更大。在相同参数下,大粒径颗粒沉积获得孔隙尺寸更大,孔隙率更高。在低速情况下,涂层内部的孔隙会相互连通形成孔簇,而随着临界速度比增大,孔隙率降低。

关键词：冷喷涂 Ti涂层 CEL模型颗粒变形孔隙分布

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有机-有机界面效应的原位及非原位研究

物理化学学报 2024年第1期40卷 30-31页

作者：冀连连王现鹏张莹莹申学礼薛娣王璐王滋王文冲黄丽珍迟力峰苏州大学功能纳米与软物质研究院(FUNSOM) 江苏省碳基功能材料与器件高技术研究重点实验室江苏苏州215123 姑苏材料实验室江苏苏州215123 明斯特大学物理研究所和纳米中心德国明斯特48149 澳门科技大学材料科学与工程学院澳苏先进功能材料联合研究中心中国澳门999078

有机-有机异质结构已被广泛应用于各种有机电子器件,包括有机发光二极管(OLEDs)、有机场效应晶体管(OFETs)和有机太阳能电池等。全面理解有机-有机异质结构的界面效应,对于器件的设计和性能优化具有重要意义。然而由于有机半导体具有多... 详细信息

有机-有机异质结构已被广泛应用于各种有机电子器件,包括有机发光二极管(OLEDs)、有机场效应晶体管(OFETs)和有机太阳能电池等。全面理解有机-有机异质结构的界面效应,对于器件的设计和性能优化具有重要意义。然而由于有机半导体具有多样的化学特性以及分子间较弱的范德华力,界面电荷传输特性与有机-有机电子结构、环境气氛等密切相关。在此,我们报道了随着顶层半导体并五苯(pentacene)的沉积,并五苯/酞菁氧钒(VOPc)异质结构的原位实时电学性能监测。结果显示,异质结构晶体管的p型迁移率从0.4 cm2∙V−1∙s^(−1)下降至0.2 cm2∙V−1∙s^(−1),而n型迁移率从0.01 cm2∙V−1∙s^(−1)迅速增加至约0.9 cm2∙V−1∙s^(−1)。这种n型输运行为的增强归因于pentacene向VOPc的界面电子转移效应以及由此导致的VOPc层中陷阱态的填充。此外,非原位实验对比表明,当晶体管制备过程暴露于大气时会明显抑制这种界面电荷转移效应,导致沉积pentacene后n型输运几乎没有得到改善。薄膜形态、开尔文探针力显微镜(KPFM)和X射线光电子能谱(XPS)的结果表明,界面处存在从pentacene到VOPc的电子转移。进一步的密度泛函理论(DFT)计算表明,由于pentacene/VOPc之间较强的相互作用,pentacene往VOPc的电荷转移量约为0.15 e。此外,O_(2)/H2O的存在会抑制这种界面电荷转移效应,这与我们的实验结果一致。本研究通过原位电学表征对有机-有机界面之间的电荷转移效应给出了深入解释,有利于进一步的器件性能优化及界面效应分析。

关键词：有机-有机异质结构原位表征电荷转移效应有机场效应晶体管 O_(2)/H2O掺杂

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基于新型虚单元法的超弹性材料变形研究

力学学报 2024年第9期56卷 2635-2645页

作者：徐兵兵彭帆长安大学理学院西安710064 汉诺威大学连续介质力学研究所德国汉诺威30823

虚单元法是一种先进的求解固体力学问题的数值方法,在过去10年间,该算法在线弹性问题中得到了较为广泛地开发和应用.文章尝试给出一种通用的高阶虚单元法格式,可用于计算超弹性问题以及更普遍的非线性问题.与传统求解力学问题的虚单元... 详细信息

虚单元法是一种先进的求解固体力学问题的数值方法,在过去10年间,该算法在线弹性问题中得到了较为广泛地开发和应用.文章尝试给出一种通用的高阶虚单元法格式,可用于计算超弹性问题以及更普遍的非线性问题.与传统求解力学问题的虚单元法的思想不同,其主要思想是对泊松方程求解映射算子,并将该映射算子直接用于位移场的近似,从而可求解众多非线性力学问题.由于采用了标量场的映射算子来近似矢量场,因此该算法格式简单,并且可以轻易扩展到高阶格式或者三维问题求解.将从泊松方程出发,介绍虚单元法中椭圆映射算子的计算方法,在此基础上,详细推导虚单元法在求解超弹性问题时的具体格式,并给出切线刚度矩阵的计算方法.最后,给出了几个典型的超弹性数值算例,从而证明该虚单元法格式的有效性.

关键词：虚单元法超弹性映射算子几何非线性

杂原子掺杂电极用于全钒液流电池中的研究进展

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储能科学与技术 2024年第6期13卷 1849-1860页

作者：徐冉王宝冬王绍亮张琦张磊冯子洋北京低碳清洁能源研究院北京102211 国家能源欧洲研究院有限责任公司德国柏林10587

液流电池因其本质安全、超长寿命等特性,是大规模储能的关键技术之一。电极材料作为全钒液流电池的核心部件,其与电解液的界面特性会对液流电池的性能产生重要影响。通过电极表面改性处理方法能够实现其在高电流密度下的电化学活性提升... 详细信息

液流电池因其本质安全、超长寿命等特性,是大规模储能的关键技术之一。电极材料作为全钒液流电池的核心部件,其与电解液的界面特性会对液流电池的性能产生重要影响。通过电极表面改性处理方法能够实现其在高电流密度下的电化学活性提升,而电极表面杂原子掺杂技术是目前的研究热点。本文归纳了以石墨毡为基体的杂原子掺杂机理及其研究进展,着重介绍了碳骨架的原位掺杂和电极表面的杂原子催化剂两种掺杂策略,并总结了两种掺杂策略的掺杂类型和性能差异。其中,依据杂原子的电负性和原子尺寸,阐述了电极材料原位掺杂的机理,讨论了杂原子对碳纤维电子结构的影响方式;根据碳基材料催化剂的种类,介绍了多孔炭材料、碳纳米管和石墨烯三种碳基催化剂的杂原子掺杂对电极材料电化学性能的影响规律。综合分析表明,通过电极表面的原子掺杂不仅可以增加电极反应的活性位点,促进活性离子的迁移,还可以改善其亲水性,增大电极与电解液接触的有效面积。基于此,提出了采用调控电极表面电荷分布、官能团种类、构建缺陷位点等方法有效增强电极材料的稳定性和电化学性能,并有望在实现高电流密度下电化学活性提高的同时获得较高的电导率。

关键词：全钒液流电池电极原子掺杂杂原子催化

纤维增强钛基复合材料界面剪切强度的FEM分析

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稀有金属材料与工程 2002年第6期31卷 445-448页

作者：曾卫东周义刚 P W M Peters 西北工业大学陕西西安710072 德国宇航院材料研究所德国科隆51170

用薄试样push-out和push-back试验测试了SCS-6/Timetal834复合材料从室温到530℃温度范围内的峰值载荷和滑动摩擦切应力。用轴对称圆柱有限元模型模拟计算了SiC纤维增强钛基复合材料不同温度下的界面应力沿轴向分布规律和界面脱粘过程... 详细信息

用薄试样push-out和push-back试验测试了SCS-6/Timetal834复合材料从室温到530℃温度范围内的峰值载荷和滑动摩擦切应力。用轴对称圆柱有限元模型模拟计算了SiC纤维增强钛基复合材料不同温度下的界面应力沿轴向分布规律和界面脱粘过程。计算表明,push-out试验的界面脱粘过程可以用剪切强度准则描述,对于SCS-6/Timetal834复合材料,当界面单元尺寸L=6.25μm时,其室温下界面剪切强度τm=500MPa,300℃时τm=300MPa,530℃时τm=140MPa。由于应力奇异性的影响,界面剪切强度的值与单元尺寸大小有关。

关键词：纤维增强钛基复合材料 FEM分析 push-out试验有限元剪切强度

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裂纹闭合与疲劳裂纹扩展力的测试方法

材料工程 1997年第6期25卷 3-5页

作者：黄新跃吴学仁马库斯.朗北京航空材料研究院德国宇航院材料所

介绍了一种在近十年里发展的裂纹扩展力测量方法,这种方法将裂纹扩展的门槛值行为与直流电位法结合起来,可以测量某一载荷下裂纹开始扩展的应力强度因子K_(pr),并由此计算有效应力强度因子范围△K_(eff)=K_(max)-K_(pr)。

关键词：疲劳裂纹扩展裂纹闭合门槛值测量

7010和7050铝合金抗应力腐蚀性能的对比研究

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中国腐蚀与防护学报 1993年第3期13卷 284-290页

作者：金鹤龄袁昌言 H.Buhl R.Braun 北京航空材料研究所德国宇航院

一、引言新型高强度铝合金7010和7050分别由英国Alcan公司和美国Aloca公司研制,旨在提高SCC抗力并要求断裂韧性在T_6状态下不低于原7075合金。由于新合金的淬火敏感性较低,使得制造厚截面零部件成为可能。Al-Zn-Mg-Cu系合金可以通过过... 详细信息

一、引言新型高强度铝合金7010和7050分别由英国Alcan公司和美国Aloca公司研制,旨在提高SCC抗力并要求断裂韧性在T_6状态下不低于原7075合金。由于新合金的淬火敏感性较低,使得制造厚截面零部件成为可能。Al-Zn-Mg-Cu系合金可以通过过时效处理来改善SCC抗力和剥落腐蚀抗力。为了补偿强度损失,7010和7050合金中Zn元素的含量都比7075合金有所增加,而铁。

关键词：铝合金应力腐蚀试验

钯催化羰基化合成α-三氟甲基取代酮和羧酸衍生物

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 171-177页

作者：包志鹏孙乃先吴小锋中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023 莱布尼茨催化研究所德国罗斯托克南京工业大学生物技术与制药工程学院江苏南京211816

α-三氟甲基取代的有机化合物在制药和材料领域有着广泛的应用,因而其合成引起了有机化学研究者的广泛关注.然而,构建这类化合物的方法相对有限.在众多α-三氟甲基取代的有机物中,α-三氟甲基取代的羧酸衍生物因其特殊性而备受关注.许... 详细信息

α-三氟甲基取代的有机化合物在制药和材料领域有着广泛的应用,因而其合成引起了有机化学研究者的广泛关注.然而,构建这类化合物的方法相对有限.在众多α-三氟甲基取代的有机物中,α-三氟甲基取代的羧酸衍生物因其特殊性而备受关注.许多商业化药物的活性成分都含有这种基团.在制备这类化合物时,研究者们通常选择含羰基类化合物和三氟甲基源作为原料.虽然这种方法在合成过程中展现了一定的优势,但也存在一些明显的缺点,其中最为突出的是原料的稳定性和易得性问题,因此发展新的合成策略非常重要.羰基化反应是制备含羰基类化合物的一种直接且有效的方法.然而,目前大多数羰基化反应主要集中在使用芳基类底物上,而对于烷基类底物,由于其键能相对较高,因此在实际应用中受到了较多的限制.本文利用Csp3-X键能高的特点,通过钯催化活化及自由基中间体的作用,成功实现了α-三氟甲基取代酮和羧酸衍生物的高效合成.在标准反应条件下,苯酚类和醇类化合物均可作为反应底物转化制得相应的酯类化合物.当使用亲核性更强的芳基胺或烷基胺作为底物时,也可以高效制备出酰胺类目标产物.值得一提的是,即使采用亲核性较低的磺酰胺和酰胺作为反应底物,也能以较高的收率得到对应的酰亚胺类化合物.此外,当使用更具挑战性的碳亲核试剂——芳基硼酸类化合物时,该反应仍能实现中等以上的收率,得到目标产物α-三氟甲基取代酮.总体而言,该反应具有良好的底物官能团兼容性,可以高收率制得酰胺类、酯类、酮类和酰亚胺类化合物.此外,该策略可以在较低的一氧化碳压力下实现该转化的放大反应,并且适用于25种具有密集官能团的药物和天然产物的后期修饰.实验发现,对于不同亲核试剂的竞争反应,苯酚的反应速度大约是苯胺的2倍.此外,通过自由基抑制剂、捕获剂等实验证实了反应过程中存在自由基.因此,在反应机理方面,我们认为三氟碘乙烷和零价钯的反应经历了单电子的碳自由基中间体过程,最终形成了二价钯配合物中间体,从而完成了后续反应.综上,本文开发了一种钯催化羰基化合成α-三氟甲基取代酮和羧酸衍生物的方法,可用于复杂含α-三氟甲基类化合物的制备.该反应策略可以应用于天然产物的修饰、新型药物的研发等领域,也为烷基卤代物的羰基化转化提供了新思路.

关键词： α-三氟甲基取代酰胺酯酮酰亚胺羰基化