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多配位水分子的焦磷酸锰用于电催化水氧化研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 166-177页

作者：杨树姣江鹏飞岳楷航郭凯杨璐娜韩金秀彭欣阳张学鹏郑浩铨杨韬曹睿严雅张伟陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西西安710119 重庆大学化学化工学院重庆401331 中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

自然界水氧化中心Mn_(4)CaO_(5)团簇中的配位水被认为在促进水氧化方面起着重要作用.许多报道模拟了Mn_(4)CaO_(5)结构并研究了其析氧反应(OER)过程,但配位水结构难以模拟,在OER过程中的具体功能尚不明确.目前,揭示配位水在OER中的具体... 详细信息

自然界水氧化中心Mn_(4)CaO_(5)团簇中的配位水被认为在促进水氧化方面起着重要作用.许多报道模拟了Mn_(4)CaO_(5)结构并研究了其析氧反应(OER)过程,但配位水结构难以模拟,在OER过程中的具体功能尚不明确.目前,揭示配位水在OER中的具体作用存在以下挑战.首先,大多数锰基材料的配位结构,特别是表面结构是模糊的,导致结构-性能相关性难以确定.其次,在Mn位点上引入配位水时,往往不可避免地会改变Mn中心的核心结构,甚至改变Mn的化合价,这些干扰因素可能严重混淆配位水对OER的影响,不利于探究OER过程中配位水分子的作用.因此,构建一个理想的催化剂平台用于研究配位水分子在水氧化过程中的作用具有重要意义.本文提出了一种研究OER过程中配位水分子作用的有效方法,并阐明了OER过程中源于锰中心配位水分子结构-活性关系.采用水热法合成了一种结晶型焦磷酸锰(crystalline MnPi).在相同起始物料比、不同反应条件下,采用共沉淀法制备了分子式相同的非晶型焦磷酸锰(amorphous MnPi).通过X射线衍射、红外光谱、拉曼光谱、热重分析和理论模拟,确定了MnPi催化剂的晶体结构(Mn_(2)P_(2)O_(7)·3H_(2)O).在0.05 mol L^(-1)pH=7.0的磷酸盐缓冲溶液中,crystalline MnPi催化剂比amorphous MnPi催化剂表现出更好的OER活性.晶体结构研究结果表明,crystalline MnPi催化剂暴露的Mn位点上含有四个配位水分子,并且相邻Mn位点通过氢键相互连接形成连续的氢键网络结构.连续的氢键网络使氧原子的电荷中和水平更高,使得crystalline MnPi催化剂中Mn^(Ⅱ/Ⅲ)转换更容易,进一步揭示了配位水在水氧化机理中扮演的重要角色.详细的电化学动力学研究、原位/非原位表面表征和理论计算结果表明,crystalline MnPi催化剂的Mn^(Ⅱ/Ⅲ)氧化过程在动力学和热力学上都比amorphous MnPi催化剂容易发生.同时,crystalline MnPi催化剂中配位水分管子有效参与了Mn(Ⅱ)到Mn(Ⅲ)的质子耦合电子转移过程,此过程是锰基体系中水氧化反应中的起始关键步骤.pH动力学实验结果表明,amorphous MnPi催化剂的Mn^(Ⅱ/Ⅲ)氧化步骤为常见的2H^(+)/le单位点过程.然而,由于crystalline MnPi催化剂表面暴露的Mn位点上存在多个配位水分子,导致crystalline MnPi催化剂的Mn^(Ⅱ/Ⅲ)氧化步骤为3H^(+)/2e双位点过程.双位点上的三个配位水分子失去三个质子生成三个OH基团,OH基团通过彼此之间以及与周围配位水分子之间的氢键来有效稳定中间体电荷,进而促进水氧化的发生.综上所述,以精心设计的催化剂平台进行对比研究,直观地观察和理解了配位水分子对电催化水氧化的重要作用,为阐明锰基催化体系中配位水分子在水氧化过程中的重要作用提供了有价值的见解.

关键词：水氧化结构电催化配位水磷酸锰

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芘稠环的功能化修饰及光物理性质

化学教育（中英文） 2024年第8期45卷 24-30页

作者：冯江常海霞刘太宏陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西西安710119

芘稠环基团常作为有机共轭骨架,具有功能化修饰方式多、发光效率高和光物理性质丰富等特点,在有机固体发光、荧光传感及生物成像等领域被广泛研究。本文聚焦芘稠环共轭结构的功能化及光物理性质,阐明分子功能结构与光物理性质之间的关联... 详细信息

芘稠环基团常作为有机共轭骨架,具有功能化修饰方式多、发光效率高和光物理性质丰富等特点,在有机固体发光、荧光传感及生物成像等领域被广泛研究。本文聚焦芘稠环共轭结构的功能化及光物理性质,阐明分子功能结构与光物理性质之间的关联,为设计制备新型含芘稠环结构单元的高性能有机光电材料提供理论指导。

关键词：芘稠环构效关系荧光光物理性质功能应用

过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究进展

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大学化学 2024年第2期39卷 321-329页

作者：宋戈洋薛东李刚应用表面与胶体化学教育部重点实验室西安710119 陕西师范大学化学化工学院西安710119

苯胺类化合物是一种重要的有机中间体和基本化工原料,广泛应用于医药、农药、染料和功能材料等研究领域。发展高效、绿色的合成苯胺类化合物一直是备受关注的研究热点之一。过去数十年,过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究由于... 详细信息

苯胺类化合物是一种重要的有机中间体和基本化工原料,广泛应用于医药、农药、染料和功能材料等研究领域。发展高效、绿色的合成苯胺类化合物一直是备受关注的研究热点之一。过去数十年,过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究由于具有底物适用广泛、官能团兼容性好及高的反应选择性等优点,引起了化学家的研究兴趣与关注。本文综述了过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究进展,主要内容包括:(1)钯催化卤代芳烃合成苯胺类化合物;(2)铜催化卤代芳烃合成苯胺类化合物;(3)镍催化卤代芳烃合成苯胺类化合物。

关键词：过渡金属催化苯胺类化合物卤代芳烃胺化反应

旋涂两步法甲脒铅基钙钛矿太阳能电池近期研究进展

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化学学报 2024年

作者：陈宇波郑德旭王楠刘吉双于凤阳吴飒建刘生忠李智鹏中国科学院大连化学物理研究所大连清洁能源国家实验室中核光电科技(上海)有限公司陕西师范大学材料科学与工程学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西省先进能源器件重点实验室陕西省先进能源技术工程实验室先进能源材料研究所

近年来，钙钛矿太阳能电池因其优越的光电转换性能而备受关注。然而，在扩大规模过程中往往会出现严重的效率损失，这限制了其进一步商业化。开发一种低成本、可扩展、可控制的生产方法至关重要。在各种制备方法中，溶液两步法具有制备... 详细信息

近年来，钙钛矿太阳能电池因其优越的光电转换性能而备受关注。然而，在扩大规模过程中往往会出现严重的效率损失，这限制了其进一步商业化。开发一种低成本、可扩展、可控制的生产方法至关重要。在各种制备方法中，溶液两步法具有制备简单、重复性好和操作性高等优点，有利于实现可控制备大面积高质量钙钛矿薄膜，在商业应用中潜力巨大。基于钙钛矿的制备被分成两步这一特性，两步法的调控方向更多，目前已有众多研究工作被报道。本篇综述详细介绍旋涂溶液两步法在添加剂工程、界面修饰、溶剂工程和其他工程的最新进展，并分析旋涂溶液两步法面临的挑战和未来的研究前景，旨在对大面积、高性能的钙钛矿太阳能电池研究提供有益参考。

关键词：钙钛矿太阳能电池两步法旋涂光电转化效率

可控ZnO阵列改性碳织物复合材料的制备及摩擦学性能研究

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化工新型材料 2024年第8期52卷 175-179页

作者：朱文婷王小荣王晓芳惠瑞敏咸阳师范学院化学与化工学院咸阳712000 西北工业大学凝固技术国家重点实验室西安710072

碳纤维表面光滑且具有惰性,削弱了其与树脂的界面黏结,进而限制了碳织物/树脂复合材料的应用前景。基于界面工程技术,采用预埋晶种层的方式诱导ZnO微纳米阵列在碳纤维表面均匀生长,并通过改变晶种层溶度优化ZnO阵列的形貌和分布,以强化... 详细信息

碳纤维表面光滑且具有惰性,削弱了其与树脂的界面黏结,进而限制了碳织物/树脂复合材料的应用前景。基于界面工程技术,采用预埋晶种层的方式诱导ZnO微纳米阵列在碳纤维表面均匀生长,并通过改变晶种层溶度优化ZnO阵列的形貌和分布,以强化纤维/基体的界面,从而提升复合材料的力学强度和摩擦学性能。结果表明:通过对纤维表面形貌分析,晶种层浓度对ZnO微纳米阵列形貌和分布有较大的影响;当浓度为15mmol/L时,均匀且细化的ZnO阵列生长在碳纤维表面,使纤维的表面能大幅度提高,促进了树脂充分浸润,提高了力学强度;与原始复合材料相比,改性复合材料的磨损率降低了约35%,表明ZnO阵列的引入能够明显提高复合材料的耐磨性。

关键词：碳织物/树脂复合材料 ZnO阵列界面改性摩擦学性能

光促进过渡金属催化的C-杂原子键偶联反应进展

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有机化学 2022年第8期42卷 2275-2299页

作者：宋戈洋薛东陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室西安710119

光与过渡金属协同催化的偶联反应为金属催化偶联反应的发展提供了新的研究策略.在这些催化体系中,激发态光敏剂通过单电子转移过程调节过渡金属中间体的价态,实现对偶联反应过程的调控,尤其是传统过渡金属催化体系中难以发生的反应.此外... 详细信息

光与过渡金属协同催化的偶联反应为金属催化偶联反应的发展提供了新的研究策略.在这些催化体系中,激发态光敏剂通过单电子转移过程调节过渡金属中间体的价态,实现对偶联反应过程的调控,尤其是传统过渡金属催化体系中难以发生的反应.此外,激发态光敏剂也可以通过能量转移过程促进过渡金属催化偶联反应的进行.同时,无外加光敏剂参与光促进过渡金属催化的C-杂原子键偶联反应也得到了快速发展.光与过渡金属协同催化的偶联反应为构建C-杂原子键提供了重要方法,展示了在合成化学中广阔的应用前景.

关键词：光催化单电子转移能量转移过渡金属偶联反应

胍基铁卟啉显著提高了水溶液中电催化二氧化碳还原的活性和选择性

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第12期43卷 3089-3094页

作者：郭鸿波梁作中郭凯雷海涛王亚博张伟曹睿陕西师范大学化学与化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西西安710119

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)可以制造燃料和增值化学品,为使用化石燃料带来的相关问题提供了理想的解决策略,因此,开发具有高效率、高选择性的CO_(2)RR电催化剂引起了人们的广泛关注.最近的研究表明,第一过渡金属配合物包括Mn,Fe,Co... 详细信息

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)可以制造燃料和增值化学品,为使用化石燃料带来的相关问题提供了理想的解决策略,因此,开发具有高效率、高选择性的CO_(2)RR电催化剂引起了人们的广泛关注.最近的研究表明,第一过渡金属配合物包括Mn,Fe,Co,Ni和Cu,均可作为CO_(2)RR电催化剂.在众多配合物中,铁卟啉化合物是研究结构-功能关系的理想模型复合物之一,因为卟啉大环化合物可以为中心金属离子提供强大而稳定的配位环境,并且可以通过引入各种官能团进行系统修饰,同时也因其在非水溶液中可以高效地催化CO_(2)转化为CO的而备受关注.然而,与非水溶液体系不同,铁卟啉在水溶液中CO_(2)RR表现出较差或中等的选择性,其原因在于当使用水作为反应介质时,竞争性析氢反应会变得严重.众所周知,使用水作为电催化反应溶剂,不仅绿色环保,而且可以充分提供二氧化碳还原过程中所需的质子.因此,开发水溶剂中铁卟啉CO_(2)RR电催化剂,使其在水溶液中表现出高活性高选择性具有重要的现实意义.本文设计并合成了带有胍基的铁卟啉化合物1以及简单的A4型铁卟啉化合物2,利用核磁共振、质谱分析等手段对化合物进行了表征,研究了两种化合物在非水溶液(均相电催化)和水溶液(多相电催化)中对CO_(2)RR的电催化性质.在乙腈溶液中,铁卟啉1及铁卟啉2均能有效地将CO_(2)转化为CO,转化频率表现为1(3.9×10^(5)s^(-1))比2(1.7×10^(4)s^(-1))大一个数量级,表明了胍基在提高电催化CO_(2)RR活性方面的关键作用.更重要的是,胍基具有生物相容性,可以在pH≤7的水溶液中被质子化,因此将化合物负载在碳纳米管(CNTs)上,研究其在0.1 mol L^(-1)KHCO_(3)水溶液中催化CO_(2)RR活性,结果表明,1/CNT显示出非常高的电催化CO_(2)-CO转化选择性,法拉第效率为96%,而2/CNT仅为65%,同时1/CNT在水溶液中长时间电解的CO_(2)RR电催化效率仍然优于2/CNT.综上,本文研究结果表明胍基对提高铁卟啉CO_(2)RR电催化的活性和选择性具有重要意义.

关键词： CO_(2)还原分子电催化铁卟啉静电相互作用质子转移

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金属卟啉类化合物在电催化氧还原反应的应用

中国科学：化学 2022年第8期52卷 1306-1320页

作者：刘涛张清鑫郭鸿波梁作中曹睿陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室西安710119

发展氢燃料电池是解决现今能源问题的一项重要策略.燃料电池阴极氧还原反应的效率是影响整体能量转换效率的关键.受自然界细胞色素c氧化酶的启发,金属大环卟啉化合物已经作为氧还原反应催化剂被广泛研究,并表现出良好的催化性能.本文综... 详细信息

发展氢燃料电池是解决现今能源问题的一项重要策略.燃料电池阴极氧还原反应的效率是影响整体能量转换效率的关键.受自然界细胞色素c氧化酶的启发,金属大环卟啉化合物已经作为氧还原反应催化剂被广泛研究,并表现出良好的催化性能.本文综述了金属卟啉类化合物在电催化氧还原反应的应用,主要包括金属卟啉的meso-位取代基、β-位取代基、轴向配体、第二配位层、双核金属、不同金属中心以及碳基材料等因素对电催化氧还原反应活性和选择性的影响.此外,本文还展望了金属卟啉类催化剂的后续研究方向.

关键词：氧还原金属卟啉能源转换电催化构效关系

温度对高硅氧基体玻璃纤维性能的影响及其机理探索

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应用化工 2024年第6期53卷 1481-1485页

作者：蔡博王晓敏屈世元雷晗露马婷婷王珊陕西华特新材料股份有限公司陕西兴平713100 咸阳师范学院化学与化工学院陕西咸阳712000

针对经石蜡型浸润剂涂覆后的高硅氧基体玻璃纤维原丝,在高温环境下性能、生产利用率下降的问题,深入研究了温度对其性能的影响规律,并对机理进行了讨论。采用红外、热重、扫描电镜等分析手段,对不同形态的高硅氧基体玻璃纤维原丝在不同... 详细信息

针对经石蜡型浸润剂涂覆后的高硅氧基体玻璃纤维原丝,在高温环境下性能、生产利用率下降的问题,深入研究了温度对其性能的影响规律,并对机理进行了讨论。采用红外、热重、扫描电镜等分析手段,对不同形态的高硅氧基体玻璃纤维原丝在不同温度、不同存放时间下的性能进行了表征。结果表明,随着温度的升高,浸取液碱性增强,机械性能下降,同时纤维丝表面晶体析出越多,且存在碳酸根。因此,可以得出,温度影响高硅氧基体玻璃纤维性能的根本原因,可能在于高温促进了纤维中Na^(+)运动,加快了其与纤维表面水分子中H+的离子交换,从而加速了纤维结构的破坏,导致性能下降。

关键词：高硅氧基体玻璃纤维浸润剂温度离子交换