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SiC基底覆多层石墨烯力学强化性能分子动力学模拟

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物理学报 2024年第10期73卷 372-382页

作者：陈晶晶赵洪坡王葵占慧敏罗泽宇南昌理工学院机电工程学院南昌330044 南昌理工学院计算机信息工程学院南昌330044

微机电系统半导体SiC器件覆多层石墨烯的力学强化性能与塑性变形微观研究,将对提升该器件耐久性服役寿命期和强韧化机制理解起到显著作用.因此,本文基于分子动力学法探讨了石墨烯堆垛类型(AA和AB堆垛)和极端使役温度对其接触力学性能(... 详细信息

微机电系统半导体SiC器件覆多层石墨烯的力学强化性能与塑性变形微观研究,将对提升该器件耐久性服役寿命期和强韧化机制理解起到显著作用.因此,本文基于分子动力学法探讨了石墨烯堆垛类型(AA和AB堆垛)和极端使役温度对其接触力学性能(最大承载荷、硬度、杨氏模量、接触刚度)、微结构演化、接触质量、褶皱形貌、位错总长的影响,解释了SiC基底覆多层石墨烯力学强化的原子尺度机制.研究发现:相同使役温度下,随覆石墨烯层数增加,SiC基底微结构的棱柱形位错环演化中越早发生脆断;石墨烯AB堆垛在最大压深时的C-C键断裂会导致石墨烯优异面内弹性变形丧失,以致其最大承载性呈现断崖式下降.研究表明:SiC基底覆三层石墨烯的力学强化性能是纯SiC的2倍,该强化效应不受石墨烯堆垛类型影响,其力学强化机制主要源于多层石墨烯受载加大会引起石墨烯面内褶皱增大,从而增大界面接触刚度,触发界面接触质量减小所致.使役温度升高,会激发原子振动频率增大,诱导界面接触原子数增多,以致界面接触质量增大,而界面接触刚度随之减弱,最终引起SiC基底覆多层石墨烯力学性能随温度升高呈近似直线下降.此外,SiC基底的亚表层应力集中会诱导基底内的微结构产生滑移与演变;基底覆石墨烯层数增加可有效减小基底亚表层的应力集中分布程度,从而对基底起抗载保护作用.

关键词： SiC 多层石墨烯力学强化分子动力学接触刚度

由质子化D-A型聚合物和MoS_(2)构建S型异质结实现高效光催化析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 180-193页

作者：潘劲康张艾彩珺张莉华董鹏玉盐城工学院江苏省新型环保重点实验室江苏盐城224051 盐城工学院化学化工学院江苏盐城224051 盐城工学院机械工程学院江苏盐城224051

化石能源的过度消耗及其所引发的环境污染已经成为制约人类社会可持续发展的关键因素,因此开发绿色、可再生的能源已成为全球的迫切需求.氢能作为一种新型能源,具有能量密度高、清洁以及可持续等优点,备受研究者的关注.光催化分解水制... 详细信息

化石能源的过度消耗及其所引发的环境污染已经成为制约人类社会可持续发展的关键因素,因此开发绿色、可再生的能源已成为全球的迫切需求.氢能作为一种新型能源,具有能量密度高、清洁以及可持续等优点,备受研究者的关注.光催化分解水制氢技术能够将太阳能转化为可储存的清洁能源,被视为未来解决能源和环境问题的可行性方案.在过去几十年里,众多科学家致力于研发各种高效的析氢光催化剂,以推进光催化分解水制氢技术的实际应用.其中,S型异质结光催化剂因其快速的光生电荷转移效率和出色的氧化还原能力,被认为是提高光催化析氢性能的有效途径之一.本文以质子化、具有供体-受体(D-A)构型的PyDTDO-3共轭聚合物和二维层状MoS_(2)为原料,构建了一种S型异质结(PPMS),并将其用于光催化分解水制氢.红外光谱结果表明,质子化处理导致PyDTDO-3表面吸附了大量H^(+),使其Zeta电势降低,表面负电荷减少,更有利于MoS_(2)的吸附,进而形成具有紧密接触界面的PPMS S型异质结.在可见光照射下,PPMS-0.5%(即MoS_(2)占PyDTDO-3的质量百分数为0.5%)S型异质结的性能最佳,其光催化析氢效率达到75.4 mmol g^(–1)h^(–1),是纯PyDTDO-3的4.6倍.此外,在550 nm光激发下,PPMS-0.5%异质结的光催化析氢表观量子效率最高达到19.6%.光电流响应和电化学阻抗谱结果表明,PPMS异质结展现出了显著提升的光生电荷分离效率.通过密度泛函理论计算发现,PyDTDO-3和MoS_(2)具有不同的功函数,这导致费米能级间隙的产生,从而形成了内建电场.该内建电场有助于MoS_(2)上的电子自发转移到PyDTDO-3上,从而在PyDTDO-3与MoS_(2)的界面上产生了明显的差分电荷密度分布:PyDTDO-3表面带有负电荷,MoS_(2)表面则带有正电荷.在可见光激发下,得益于PyDTDO-3独特的D-A型结构,光生电子可以快速从供体(芘供体)的最高占据分子轨道传递到受体(DTDO受体)的最低未占据分子轨道(LUMO);随后,这些被激发的光生电子进入MoS_(2)的表面.利用飞秒瞬态吸收光谱研究动力学行为,结果表明,来自PyDTDO-3的LUMO电子转移加速了MoS_(2)价带的空穴消耗,这进一步证实了S型光生电荷分离机制.此外,与单组分PyDTDO-3和MoS_(2)相比,PPMS S型异质结具有较低的吉布斯自由能(ΔGH*,0.77 eV),表明它更有利于过渡态(H*)的形成以及分子氢在PPMS上的有效解吸.总之,PPMS S型异质结表现出促进的电荷定向迁移和增加的活性位点,共同增强了其光催化析氢性能.综上,本文首先对D-A构型的PyDTDO-3进行质子化处理,再与MoS_(2)复合,制备了具有紧密接触界面的S型PPMS异质结.该异质结结构显著促进了PyDTDO-3和MoS_(2)之间的电荷定向迁移;此外,通过引入MoS_(2)中丰富的S原子,增加了光催化析氢活性位点,从而大大提高了光催化析氢效率.本文为设计和开发新型高效的光催化析氢材料提供了新的思路和参考.

关键词： S型异质结质子化D-A型聚合物 MoS_(2) 光催化析氢密度泛函理论计算

利用脂溶性硅基载体连续流动液相合成维洛斯肽

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 92-100页

作者：刘豪刘冬梅孙浩田夏超苏贤斌青岛科技大学化工学院青岛266042 南京工业大学化工学院南京210009

提出了一种新型脂溶性硅基载体4,4-二(叔丁基二苯基硅氧基)二苯甲胺(BPPM),可在微反应器中连续流动条件下快速液相合成多肽.所设计的连续流动装置由偶联单元(微通道反应器)、脱保护单元(填充床反应器)和水洗单元(微通道混合器)组成.该... 详细信息

提出了一种新型脂溶性硅基载体4,4-二(叔丁基二苯基硅氧基)二苯甲胺(BPPM),可在微反应器中连续流动条件下快速液相合成多肽.所设计的连续流动装置由偶联单元(微通道反应器)、脱保护单元(填充床反应器)和水洗单元(微通道混合器)组成.该过程中使用绿色溶剂(以乙酸乙酯代替N,N-二甲基甲酰胺)和Cbz保护氨基酸(清洁的脱保护代替哌啶脱Fmoc保护),以环境友好的方式合成了高纯度(粗品>95%)的维洛斯肽,合成效率高(每偶联一个氨基酸<5 min).该研究成果易于工业化放大生产,为大规模绿色高效合成多肽提供了新方案.

关键词：脂溶性硅基载体连续流动液相多肽合成

载铜地质聚合物微球的制备及其催化降解双酚S的性能

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化工进展 2024年第09期43卷 5290-5301页

作者：张政刘琳李子晨王梦琦黄春燕葛圆圆广西大学化学化工学院广西石化资源加工及过程强化技术重点实验室

传统的芬顿反应因在废水处理过程中会产生大量富含金属污泥而应用受限。本研究采用悬浮固化法得到了一种低成本、易回收、绿色的多孔地质聚合物微球（GM），将其作为载体通过浸渍法制备了载铜地质聚合物微球（Cu-GM），作为类芬顿反应... 详细信息

传统的芬顿反应因在废水处理过程中会产生大量富含金属污泥而应用受限。本研究采用悬浮固化法得到了一种低成本、易回收、绿色的多孔地质聚合物微球（GM），将其作为载体通过浸渍法制备了载铜地质聚合物微球（Cu-GM），作为类芬顿反应催化剂，催化H2O2降解水中的双酚S（BPS）。SEM、XRD、BET和XPS等一系列表征结果表明，Cu+/2+被稳定固定在GM表面。进一步探究了Cu-GM用量、H2O2用量、BPS浓度和溶液初始p H对催化降解的影响。结果表明，在优化条件下，Cu-GM在480min内对BPS的去除率可达99.3%，催化降解过程符合一级反应动力学。通过自由基淬灭实验发现，在催化降解过程中·OH和1O2是主要活性物质。循环实验表明Cu-GM具有良好的重复利用性，在去除水中有机污染物方面有着极大的应用潜力。

关键词：地质聚合物微球铜基类芬顿双酚S 催化降解降解机理

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L-香芹酮基磺酸肟酯化合物的合成及其抑菌活性

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林产化学与工业 2024年第1期44卷 41-50页

作者：蒙玉培段文贵林桂汕张文静吴凯越广西大学化学化工学院广西南宁530004

以L-香芹酮(1)为原料,经盐酸羟胺肟化和O-磺酰化反应,合成得到23个未见文献报道的L-香芹酮基磺酸肟酯类化合物3a~3w,并通过~1H NMR、^(13)C NMR、FT-IR和HRMS对目标化合物的结构进行了表征。采用琼脂稀释法测试了目标化合物对8种植物病... 详细信息

以L-香芹酮(1)为原料,经盐酸羟胺肟化和O-磺酰化反应,合成得到23个未见文献报道的L-香芹酮基磺酸肟酯类化合物3a~3w,并通过~1H NMR、^(13)C NMR、FT-IR和HRMS对目标化合物的结构进行了表征。采用琼脂稀释法测试了目标化合物对8种植物病原菌的抑制活性。结果表明:在质量浓度50 mg/L时,目标化合物对所测试的8种植物病原菌均有一定的抑菌活性,其中化合物3b(R=o-FPh)、3c(R=m-FPh)和3h(R=p-ClPh)对苹果轮纹病菌的抑制率分别为76.7%、 75.9%和78.3%(均为B级活性水平),均优于阳性对照百菌清;化合物3h对黄瓜枯萎病菌、苹果轮纹病菌、玉米小斑病菌和西瓜炭疽病菌的抑制率分别为78.4%、 78.3%、 82.2%和78.8%(均为B级活性水平),具有一定的广谱抑菌活性;化合物3b对苹果轮纹病菌、玉米小斑病菌和西瓜炭疽病菌的抑制率分别为76.7%、 77.5%和78.6%(均为B级活性水平),也具有一定的广谱抑菌活性。

关键词： L-香芹酮磺酸肟酯抑菌活性合成

猪肺血管紧张素转化酶提取纯化及还原型谷胱甘肽对其活性抑制作用研究

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食品与发酵工业 2024年第10期50卷 96-102页

作者：徐永芳周倩王雷廖丹葵广西大学化学化工学院广西南宁530004

血管紧张素转化酶(angiotensin-converting enzyme,ACE)在血压调控系统中起到关键作用。该文通过优化盐析、离子交换层析和超滤等步骤从猪肺中分离纯化ACE并研究其酶学性质。以食源ACE抑制肽Ala-Gly-Pro(AGP)为对照抑制剂,研究了还原型... 详细信息

血管紧张素转化酶(angiotensin-converting enzyme,ACE)在血压调控系统中起到关键作用。该文通过优化盐析、离子交换层析和超滤等步骤从猪肺中分离纯化ACE并研究其酶学性质。以食源ACE抑制肽Ala-Gly-Pro(AGP)为对照抑制剂,研究了还原型谷胱甘肽(reduced glutathione,GSH)对猪肺ACE活性的影响。当猪肺匀浆液蛋白质量浓度在30 mg/mL时,在35℃的条件下进行离子交换层析纯化ACE,酶活回收率分别达75.6%和61.9%,超滤液流速为5.0 mL/min进行超滤,最终ACE的比活为1.9 U/mg,纯化倍数为475倍,酶活回收率为43.4%。在不增加成本的基础上减少了ACE分离纯化过程中的酶损失,提高ACE分离纯化效率,凝胶电泳结果显示猪肺ACE分子质量为160 kDa,酶学性质分析表明纯化后ACE的最适反应温度为37℃,最适反应pH值为7.5,米氏常数K_(m)为2.05 mmol/L,最大反应速率V_(max)为4.64 nmol/L。体外活性实验表明AGP和GSH均能够抑制猪肺ACE的活性,且AGP和GSH对ACE的IC_(50)值分别为564.0、26.2μmol/L,对其抑制类型分别为竞争型抑制和非竞争性抑制,抵制常数K_(i)分别为127.0、15.5μmol/L。该研究为从抗氧化物质中筛选可能对预防高血压有效的降血压肽提供了可能。

关键词：血管紧张素转化酶提取纯化还原型谷胱甘肽抑制

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液相剥离法高效制备石墨烯的研究进展

化工进展 2024年第1期43卷 215-231页

作者：李文鹏刘晴杨志荣高展鹏王景涛周鸣亮张金利郑州大学化工学院同济大学土木工程学院天津大学化工学院

石墨烯是一种具有优良物理化学性质的二维纳米材料，广泛应用于电池、催化、传感器、印刷、生物医药等领域。然而，石墨烯及其衍生产品的应用与发展面临着巨大挑战——低成本、高品质、规模化生产。本文综述了液相剥离法高效制备石墨烯... 详细信息

石墨烯是一种具有优良物理化学性质的二维纳米材料，广泛应用于电池、催化、传感器、印刷、生物医药等领域。然而，石墨烯及其衍生产品的应用与发展面临着巨大挑战——低成本、高品质、规模化生产。本文综述了液相剥离法高效制备石墨烯的研究进展，重点探讨了电化学插层法、溶剂插层法、高温膨胀法和微波膨胀法等液相剥离的前处理方法原理以及对石墨烯剥离效果的影响；分析了水基溶剂、有机溶剂和混合溶剂等剥离溶剂的优缺点与选取原则；对比了超声、高剪切和微通道等过程强化设备的剥离原理和优缺点；简述了离心分离的后处理方法以及分离效果；最后对液相剥离法宏量制备石墨烯的发展趋势进行了展望：通过结合人工智能等方法进行多目标优化，开发无残留的功能化插层剂并匹配温和快速的膨胀方法，寻找低毒、低沸点、高分散的溶剂体系，精确调控液相剥离设备作用机理，设计连续化梯级离心设备，实现液相剥离制备石墨烯的连续化、规模化、低成本快速制备。

关键词：石墨烯液相剥离二维纳米材料高剪切微通道高效制备

掺镍ZnFe_(2)O_(4)复合材料的制备及其除藻性能

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复合材料学报 2024年第8期41卷 4160-4170页

作者：邓冬祝李铃曹传麒廖丹伶莫创荣许雪棠广西大学资源环境与材料学院南宁530000 广西大学化学化工学院南宁530000

水体富营养化导致的有害藻华(HABs)爆发日益严重,对水环境和人类健康构成了巨大的威胁。本文采用简单的水热法制备了磁性可回收的镍掺杂ZnFe_(2)O_(4)(Ni-ZFO)吸附剂,用于去除水体中的铜绿微囊藻。通过SEM、XRD、EDS、XPS和振动样品磁力... 详细信息

水体富营养化导致的有害藻华(HABs)爆发日益严重,对水环境和人类健康构成了巨大的威胁。本文采用简单的水热法制备了磁性可回收的镍掺杂ZnFe_(2)O_(4)(Ni-ZFO)吸附剂,用于去除水体中的铜绿微囊藻。通过SEM、XRD、EDS、XPS和振动样品磁力计(VSM)对材料进行了表征。在30 min内,Ni-ZFO复合材料的藻细胞去除率最高可达99.09%,在25℃、p H=3~8的条件下,去除率保持在90.41%以上。此外,Ni-ZFO的饱和磁化强度为67.93 emu/g,比ZnFe_(2)O_(4)(ZFO)高10.74 emu/g,便于回收利用。吸附过程中藻胆蛋白含量并未增加,藻细胞在吸附过程中不会破裂,这就避免了藻毒素进入水环境而造成的二次污染。经过4次循环使用后除藻率仍保持在75%以上。本文合成的Ni-ZFO吸附剂对藻细胞具有较强的去除效率,且不会造成二次污染,在缓解水体富营养化的实际应用中显示出巨大的潜力,同时也充实了改性ZFO在吸附领域的应用。

关键词：铜绿微囊藻铁酸锌吸附除藻复合材料富营养化

废生物质衍生碳修饰多孔石墨氮化碳异质结用于海水中氧四环素的高效光降解

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无机化学学报 2024年第4期40卷 809-822页

作者：王闻达麻金库魏玉珠马帅帅江苏理工学院化学化工学院常州213001 江苏理工学院资源与环境工程学院常州213001

以香蕉皮(BP)和尿素为原料,采用单步热处理工艺合成了一种无金属光催化剂。生物质衍生碳(BC)与多孔石墨相氮化碳(pg-C_(3)N_(4))间的紧密界面效应显著增加了复合材料(pg-C_(3)N_(4)/BC)的比表面积,扩大了光响应范围,并提升了光诱导电子... 详细信息

以香蕉皮(BP)和尿素为原料,采用单步热处理工艺合成了一种无金属光催化剂。生物质衍生碳(BC)与多孔石墨相氮化碳(pg-C_(3)N_(4))间的紧密界面效应显著增加了复合材料(pg-C_(3)N_(4)/BC)的比表面积,扩大了光响应范围,并提升了光诱导电子的迁移速率及光催化剂的稳定性。在可见光照射70 min后,pg-C_(3)N_(4)/BC降解人工海水中氧四环素(OTC)的反应速率常数为pg-C_(3)N_(4)的9.4倍。另外,由于光生电荷分离和转移的促进作用,pg-C_(3)N_(4)/BC在连续流反应过程中对OTC也具有更优异的光催化降解效果。此外,提出了一种潜在的光催化机制,以解释pg-C_(3)N_(4)/BC复合材料性能增强的原因。

关键词： g-C_(3)N_(4) 生物质碳海水光催化抗生素