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氧化还原驱动的高活性Pd/PdO表面界面促进低温甲烷燃烧

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 242-252页

作者：谈源龙张亚峰高雅马静远赵晗顾青青苏杨徐晓燕王爱琴杨冰张国旭刘晓艳张涛中国科学院大连化学物理研究所中国科学院航天催化材料重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 哈尔滨工业大学化工与化学学院新能源转化与存储关键材料工业和信息化部重点实验室黑龙江哈尔滨150001 中国科学院上海高等研究院上海同步辐射光源上海201204 中国科学院大连化学物理研究所中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

天然气汽车尾气中尚未充分燃烧的甲烷是一种典型的温室气体之一,其温室效应远超二氧化碳,达到后者的20倍以上.因此,减少甲烷的排放对于有效应对气候变化至关重要.目前,以Pd/Al_(2)O_(3)为基础催化剂的催化燃烧反应,已被证实为减少甲烷... 详细信息

天然气汽车尾气中尚未充分燃烧的甲烷是一种典型的温室气体之一,其温室效应远超二氧化碳,达到后者的20倍以上.因此,减少甲烷的排放对于有效应对气候变化至关重要.目前,以Pd/Al_(2)O_(3)为基础催化剂的催化燃烧反应,已被证实为减少甲烷排放的最为切实可行的技术手段.深入了解钯基催化剂的活性结构不仅有助于合理设计高效的催化体系,还能在很大程度上减少贵金属钯的使用量.然而,在甲烷燃烧反应过程中,由于氧化还原气氛的复杂性,Pd金属的表面容易转变为不同结构,这增加了研究其活性结构的难度.此外,催化剂的制备方法、载体的性质、预处理的气氛以及温度等因素均会对Pd的价态和粒径效应产生影响,使得Pd基催化剂在甲烷燃烧反应中的活性结构至今仍存在争议.为了深入研究这一问题,本文选用商业化的纳米级γ-Al_(2)O_(3)作为载体,采用易于工业化应用的浸渍法制备了Pd/Al_(2)O_(3)催化剂,并研究其在低温(200-400℃)贫燃条件下的活性结构.球差电镜结果表明,催化剂中的Pd纳米颗粒在不同气氛中经800℃高温预处理后呈现出不同的结构特点.氦气处理后的催化剂中,Pd以完全金属态的形式存在;氧气处理后的催化剂中,Pd以PdO的形式存在;甲烷燃烧反应气处理后的催化剂中,PdO大颗粒上存在金属Pd小颗粒,呈现出“荔枝型”Pd/PdO结构.准原位X射线光电子能谱和原位X射线吸收谱等结果表明,“荔枝型”Pd/PdO结构是在甲烷燃烧反应中受氧化还原气氛诱导形成的.该独特的“荔枝型”Pd/PdO结构的催化剂在300℃甲烷燃烧反应中,表现出337.8μmol gPd^(-1) s^(-1)的反应速率,分别是纯金属Pd和PdO型催化剂反应速率的10.7倍和15.5倍.进一步研究表明,无论催化剂中Pd的初始状态为金属态或是氧化态,高活性的“荔枝型”Pd/PdO结构都可以在较低温度(500℃)的长时间(12 h)甲烷燃烧反应中缓慢生成.通过调节预处理气氛中甲烷与氧气的相对浓度,可以实现689.2μmol gPd-1 s^(-1)的反应速率,高于文献已报道的Pd基催化剂在相似反应条件下的活性.密度泛函理论计算结果表明,相对于金属Pd和PdO,甲烷在Pd/PdO界面处表现出最低(0.40 eV)的自由能势垒,这表明由于界面处金属Pd和PdO的协同作用,甲烷断裂第一个C-H键的解离活化过程更容易发生,从而解释了“荔枝型”Pd/PdO结构高催化活性的来源.综上,本文通过先进的球差电镜和原位光谱表征技术,为深入认识甲烷燃烧钯基催化剂活性结构提供了新的角度.研究发现,反应过程中因气氛诱导而生成的高活性结构可能是重要的活性中心,这一观点不仅有助于理解甲烷燃烧反应的机理,而且可以为其他氧化还原催化体系的研究以及工业催化剂的设计制备提供参考.

关键词：原位表征纳米颗粒钯甲烷燃烧界面

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析氧反应中的磁增强效应与研究进展

科学通报 2023年第15期68卷 1917-1926页

作者：胡浩攀卢俊铭孙立贤徐芬黄鹏儒彭洪亮邹勇进褚海亮张焕芝桂林电子科技大学材料科学与工程学院广西新能源材料结构与性能协同创新中心广西电子信息材料构效关系重点实验室桂林541004

利用可再生能源产生的电能来电解水制氢,可有效解决可再生能源供应不稳定和分布不均匀的问题,有利于早日实现碳中和目标.然而,在电解水过程中,阳极发生的析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)具有缓慢的动力学反应过程,严重制约了... 详细信息

利用可再生能源产生的电能来电解水制氢,可有效解决可再生能源供应不稳定和分布不均匀的问题,有利于早日实现碳中和目标.然而,在电解水过程中,阳极发生的析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)具有缓慢的动力学反应过程,严重制约了电解水的速度和效率.前期,研究者希望寻找合适的催化剂以提高电解水反应速率.后来,研究发现催化剂活性和稳定性之间存在矛盾.近年的研究表明,通过在电催化过程引入外磁场,可以在保证稳定性的前提下,有效提高其电催化性能.而磁场对OER过程存在几种增效机理,主要包括磁热效应、磁流体动力学效应、自旋选择效应,实际反应中往往存在协同作用.本文总结有关机理,并简要介绍磁场增强OER过程相关的研究进展.最后,对外磁场在OER过程的进一步应用进行了展望.

关键词：析氧反应磁场增强电催化自旋选择效应磁流体动力学效应磁热效应

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赤藓糖醇相变储热材料研究进展

化工进展 2022年第8期41卷 4357-4366页

作者：杨瑜锴夏永鹏徐芬孙立贤管彦洵廖鹿敏李亚莹周天昊劳剑浩王瑜王颖晶桂林电子科技大学材料科学与工程学院广西电子信息材料构效关系重点实验室广西新能源材料结构与性能协同创新中心广西桂林541004

赤藓糖醇具有较高的相变焓、无毒以及优异的热稳定性,作为综合性能较好的中温相变储能材料被广泛研究。但是,赤藓糖醇在相变过程中存在易泄漏、过冷度大以及导热性能较差的缺点,导致其热能的利用效率不高,极大地限制了其作为储热材料的... 详细信息

赤藓糖醇具有较高的相变焓、无毒以及优异的热稳定性,作为综合性能较好的中温相变储能材料被广泛研究。但是,赤藓糖醇在相变过程中存在易泄漏、过冷度大以及导热性能较差的缺点,导致其热能的利用效率不高,极大地限制了其作为储热材料的应用。本文综述了近年来在解决赤藓糖醇相变储热材料易泄漏、过冷度高和热导率低等问题的研究进展。赤藓糖醇定型复合相变储热材料的制备方法主要有共混压制法、静电纺丝法、微胶囊法及多孔材料吸附法等,可根据不同制备方法采取相应复合策略以达到对其封装定型、降低过冷度和提高热导率的目的。最后认为未来对赤藓糖醇复合相变储热材料的研究除了解决其本身存在的热性能问题,还需对其进行功能化,以拓展其应用前景。

关键词：相变储热赤藓糖醇封装定型过冷度导热性

牡蛎壳粉-木醋液促进市政污泥好氧发酵的腐殖化

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环境科学与技术 2024年第1期47卷 111-121页

作者：林泽帅胡湛波江凡郭俊灵郑榆凯白元硕广西大学资源环境与材料学院广西南宁530004 自然资源部南方石山地区矿山地质环境修复工程技术创新中心广西南宁530028 华南理工大学环境与能源学院广东广州510006

为提高市政污泥传统好氧发酵产品的肥效,该文以市政污泥为原料、稻壳为辅料,通过添加物料总质量15%的牡蛎壳粉(OS组)、添加2%的木醋液(WV组)及联合添加15%的牡蛎壳粉+2%的木醋液(OS-WV组),探究牡蛎壳粉联合木醋液对市政污泥好氧发酵腐... 详细信息

为提高市政污泥传统好氧发酵产品的肥效,该文以市政污泥为原料、稻壳为辅料,通过添加物料总质量15%的牡蛎壳粉(OS组)、添加2%的木醋液(WV组)及联合添加15%的牡蛎壳粉+2%的木醋液(OS-WV组),探究牡蛎壳粉联合木醋液对市政污泥好氧发酵腐殖化进程及其产物肥效的影响。结果表明,OS-WV组可优化堆体理化性质并提高氮磷养分,发酵结束时,OS-WV组发酵产物的TN、NH_(4)^(+)-N、NO_(3)^(-)-N、TP、Olsen-P分别达到19.15、0.025、0.43、23.89、1.74 mg/g,显著高于其他实验组;OS-WV组堆体的腐殖化程度更高,胡敏素(HU)向胡敏酸(HA)和富里酸(FA)转化的强度更大。傅里叶红外光谱结果分析表明,联用牡蛎壳粉和木醋液可促使堆体中多糖类物质降解,增加芳构化程度,从而强化了腐殖化过程;三维荧光光谱分析表明,牡蛎壳粉和木醋液在促进生成高分子量和结构复杂的腐殖质(HS)组分方面具有协同作用;经过为期40 d的小白菜盆栽实验,验证了OS-WV组发酵产物的植物促生长效果最佳。15%牡蛎壳粉联合2%木醋液施用于市政污泥好氧发酵堆体,可促进堆体腐殖化进程并提高发酵产物的肥效。

关键词：市政污泥好氧发酵牡蛎壳粉木醋液腐殖化肥效

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聚吡咯壳聚糖复合气凝胶的制备及光热性能

功能高分子学报 2022年第2期35卷 196-202页

作者：王星瑶顾宇飞王鹏飞刘静桂林电子科技大学材料科学与工程学院广西新能源材料结构与性能协同创新中心广西信息材料重点实验室桂林541004

以聚吡咯(PPy)作为高效宽谱太阳光吸收的光热转换材料,通过固-液冷冻干燥法制备聚吡咯壳聚糖复合气凝胶(PPyCS)应用于太阳能驱动水蒸发系统。通过控制气凝胶交联程度和聚吡咯聚合时间对PPyCS制备工艺进行系统性优化。结果表明,所得气凝... 详细信息

以聚吡咯(PPy)作为高效宽谱太阳光吸收的光热转换材料,通过固-液冷冻干燥法制备聚吡咯壳聚糖复合气凝胶(PPyCS)应用于太阳能驱动水蒸发系统。通过控制气凝胶交联程度和聚吡咯聚合时间对PPyCS制备工艺进行系统性优化。结果表明,所得气凝胶具有高吸光率(97.83%)。在1 kW/m^(2)光照强度下,复合气凝胶实现了水蒸发速率为3.1 kg/(m^(2)·h)的高效太阳能水蒸发系统;通过对离子质量浓度为1000 mg/L的模拟海水进行重复性测试,循环5次后,光热转换效率基本保持不变;对天然海水实现了高效水蒸发速率(1.129 kg/(m^(2)·h)),处理后的水质达到世界卫生组织饮用水标准。

关键词：聚吡咯壳聚糖气凝胶光热转换海水淡化

铋系含氧酸盐改性镁水解制氢的动/热力学研究

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中国科学：化学 2022年第5期52卷 689-700页

作者：林杰刘佳溪孙立贤徐芬罗玉梅夏永鹏张晨晨程日光魏胜黄鹏儒李彬张可翔蔡丹广西电子信息材料构效关系重点实验室广西新能源材料结构与性能协同创新中心桂林电子科技大学材料科学与工程学院桂林541004

Mg基制氢材料具有来源广泛、反应温和、工艺简单、安全可控、理论产氢量高等优势,是当今的研究热点.本文提出采用高能球磨方法制备Mg-Bi系含氧酸盐Bi_(x)M_(y)O_(z)(M=Ti,V,Cr,Mo,W)复合材料以改善Mg水解制氢性能.本工作研究发现,掺杂Bi... 详细信息

Mg基制氢材料具有来源广泛、反应温和、工艺简单、安全可控、理论产氢量高等优势,是当今的研究热点.本文提出采用高能球磨方法制备Mg-Bi系含氧酸盐Bi_(x)M_(y)O_(z)(M=Ti,V,Cr,Mo,W)复合材料以改善Mg水解制氢性能.本工作研究发现,掺杂Bi_(2)Mo O_(6)的Mg基复合制氢材料具有较好的性能,Mg-7 wt%Bi_(2)Mo O_(6)在298.15 K的最大产氢速率为756.1 m L g^(-1)min(-1).通过引入多壁碳纳米管(CNTs)可以进一步改善Mg-Bi_(2)Mo O_(6)的产氢性能,Mg-7 wt%Bi_(2)Mo O_(6)/CNTs的最大产氢速率达2172.4 m L g^(-1)min(-1),产氢活化能下降至23.6 k J mol^(-1).X光电子能谱(XPS)分析表明Bi_(2)Mo O_(6)/CNTs与Mg在球磨过程中发生固相反应生成Bi单质.密度泛函理论(DFT)计算揭示Bi原子掺杂可改变Mg的局域电荷分布,增强Mg对H_(2)O的吸附能,并降低H_(2)O解离后H原子的吸附能,促进水解反应进行.

关键词：水解制氢 Mg 铋系含氧酸盐动力学热力学

基于材料基因工程的储氢材料数据库构建及其应用

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中国科学：化学 2022年第10期52卷 1863-1870页

作者：黄鹏儒蔡丹林怀周刘佳溪李子源李彬邹勇进褚海亮孙立贤徐芬广西电子信息材料构效关系重点实验室广西新能源材料结构与性能协同创新中心桂林电子科技大学材料科学与工程学院桂林541004

高密度储氢材料的加速研发对于我国能源经济转型、早日实现双碳目标至关重要.集成高通量计算、数据库及机器学习预测的数据驱动材料研发新范式有望缩短研发周期并降低研发成本.由于组分、结构、工艺及形貌等多重复杂性,目前储氢材料相... 详细信息

高密度储氢材料的加速研发对于我国能源经济转型、早日实现双碳目标至关重要.集成高通量计算、数据库及机器学习预测的数据驱动材料研发新范式有望缩短研发周期并降低研发成本.由于组分、结构、工艺及形貌等多重复杂性,目前储氢材料相关的数据驱动性能预测研究较少,尚缺乏一个较为系统的性质性能数据库.因此,本文中我们开发了智能化的数据挖掘引擎,通过已发表的学术论文中发掘储氢材料热力学、动力学储氢性能数据,以及现有的材料基因工程数据库数据中获取含氢材料物理化学性质,并结合高通量第一性原理计算数据,构建了储氢材料性质性能数据集.基于所构建的数据集进一步建立了储氢材料数据库,并应用晶体图形神经网络等机器学习方法对储氢材料的吸放氢质量、吸放氢温度进行预测.相关工作将数据驱动的材料研发新模式与储氢材料相结合,为发展实用高效的新型储氢材料提供有效的平台支持、数据支撑、方法指引.

关键词：储氢材料热力学动力学数据库材料设计

以金属有机骨架为源制备单原子电催化剂用于能量转换的最新进展

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 38-81页

作者：宋宁江吉周洪士欢王赟李春梅董红军江苏大学化学化工学院绿色化学与化工技术研究院江苏镇江212013 武汉工程大学环境生态与生物工程学院化学与环境工程学院绿色化学工程过程教育部重点实验室磷资源开发利用教育部工程研究中心新型催化材料湖北省工程研究中心湖北武汉430205

化石燃料的过度使用导致了严重的环境问题,因此,迫切需要人们对能源生产和储存方式进行变革.电催化在清洁能源转换中发挥着重要的作用,是推动可持续能源生产技术不断发展的重要驱动力.单原子催化剂(SACs)因具有独特的物理和化学性质而... 详细信息

化石燃料的过度使用导致了严重的环境问题,因此,迫切需要人们对能源生产和储存方式进行变革.电催化在清洁能源转换中发挥着重要的作用,是推动可持续能源生产技术不断发展的重要驱动力.单原子催化剂(SACs)因具有独特的物理和化学性质而表现较高的电催化活性,因而成为研究热点.通过调控金属单原子的配位环境,可以有效调节SACs的几何和电子结构,进而优化电催化效率.金属有机骨架(MOFs)具有孔结构丰富、表面积大和配体可调节等结构特性,因此在制备SACs方面表现出巨大潜力.本文旨在总结以MOFs为前驱体制备SACs的最新进展,深入探讨单原子空间分布、配位结构和电子结构等局部配位环境对电催化活性的影响.此外,对密度泛函理论在研究SACs电催化反应中的应用进行了讨论和分析.本文系统地介绍了以MOFs为前驱体制备SACs的合成策略、表征方法、电催化应用和反应机理的研究进展,并对其未来的发展进行了展望.首先,概述了以MOFs为原料制备SACs的多种策略,分析了各自的优缺点及改进方向.然后,介绍了SACs的结构表征及电催化反应机理的原位表征技术,剖析了现有技术面临的挑战.再后,重点介绍了一些经典的制备SACs案例,对以MOFs为源制备的SACs在电催化析氢反应、析氧反应、氧还原反应、CO_(2)还原反应及氮还原消除等的应用进行了系统总结,并简要回顾了其在光催化、热催化、酶催化方向的应用.最后,探讨了SACs面临的挑战及解决方案:(1)目前采用的以MOFs为源制备SACs方法存在能耗高、污染环境等问题,应开发出环保可持续的合成方法以降低生产成本,并将其对环境的影响降到最低.(2)应利用原子水平控制技术制备双原子或三原子多功能电催化剂,并根据SACs的应用场景调整其配位结构,以优化性能.(3)需研发更先进的测试仪器,解决测试结果区域化、效率低、测试与实际结果存在偏差以及测试成本较高等问题.(4)基于SACs的结构特性,结合先进的测试仪器与理论计算,深入探究反应机理,为新一代电催化剂的设计提供指导.(5)随着信息技术的多维、多样和复杂化发展,可以借助机器学习,设计和开发新型SACs,推动电催化领域的持续创新.综上,本文系统地介绍了以MOFs为材料制备SACs的优势、设计原理、表征手段,并对SACs在电催化应用方面的研究进展与面临的挑战进行了总结,希望能为SACs相关方面的研究提供有价值的参考和借鉴.

关键词：电催化金属-有机框架化合物单原子催化剂合成策略能源转化反应

无序碳单层的电子结构及氢原子吸附的第一性原理研究

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原子与分子物理学报 2022年第4期39卷 24-32页

作者：张颖刘佳溪孙志海黄强夏永鹏李彬邹勇进张焕芝黄鹏儒徐芬孙立贤桂林电子科技大学材料科学与工程学院广西信息材料重点实验室桂林541004 广西新能源材料构效关系协同创新中心桂林541004

本研究运用第一性原理计算方法,系统地研究了无序碳单层材料不同位点的电子结构及其析氢性能.计算结果显示无序结构中的C-C键相比于石墨烯中的C-C键在26.7%的范围内有不同程度的拉伸或压缩,使得C原子电荷在-0.17~+0.16个电子范围内变化... 详细信息

本研究运用第一性原理计算方法,系统地研究了无序碳单层材料不同位点的电子结构及其析氢性能.计算结果显示无序结构中的C-C键相比于石墨烯中的C-C键在26.7%的范围内有不同程度的拉伸或压缩,使得C原子电荷在-0.17~+0.16个电子范围内变化,导致部分C原子电子局域化.电子的局域化增强了C原子的化学活性,从而表现出了较强的吸附性能.我们发现H原子与C原子的键合及析氢性能与C原子间的键角相关.对于三配位的碳原子,其中三个价电子通过sp^(2)杂化轨道与最邻近的碳原子结合形成较强的共价键,而余下的一个p^(z)轨道电子可以与H原子在垂直于原子层的方向形成较弱的化学键.无序结构可以打破三个sp^(2)杂化轨道的对称性,进而影响p^(z)轨道与氢的成键.本研究在一定程度上揭示了单层无序碳材料结构-性能的构效关系,为实验上设计特定性能的无序碳功能材料提供理论指导.

关键词：第一性原理计算无序碳电子性质氢吸附析氢反应