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电催化CO2还原耦合HCHO氧化反应系统促进污染物同步经济高效资源化转化

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典型微塑料生物膜上病原菌的富集特征与生态风险预测

物理化学学报 2024年第5期40卷 35-37页

作者：吕旭东邵涛刘均炎叶萌刘升卫中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广州 510006

传统电化学CO2还原(CO2RR)系统中阳极发生的水氧化半反应(WOR)具有动力学缓慢、过电位大、能耗高等缺点,限制了CO2RR系统的经济效益和应用.因此,本研究引入MnO2阳极进行甲醛氧化半反应(FOR)以代替WOR,构建了一种新型CO2RR/FOR耦合系统.... 详细信息

传统电化学CO2还原(CO2RR)系统中阳极发生的水氧化半反应(WOR)具有动力学缓慢、过电位大、能耗高等缺点,限制了CO2RR系统的经济效益和应用.因此,本研究引入MnO2阳极进行甲醛氧化半反应(FOR)以代替WOR,构建了一种新型CO2RR/FOR耦合系统.与传统的CO2RR/WOR系统相比,在相同的施加电势下,CO2RR/FOR耦合系统的CO2RR电流密度和CO2RR产物的生成速率通常更具有优势.此外,在CO2RR/FOR耦合系统中,在合适的施加电势下,HCHO可以选择性地转化为HCOOH.具体来说,两电极CO2RR/FOR耦合系统中,在3.5 V的槽电压下,近90%的HCHO可以被去除,且HCHO会选择性转化为HCOOH,其转化率约为48%.更重要的是,在不同的工作电流下,FOR所需的电势比WOR所需的电势要小.在-10 mA∙cm-2时,CO2RR/FOR耦合系统能降低约210 mV的槽电压,并且其能耗比单独的CO2RR系统和FOR系统的能耗之和降低45.13%.值得注意的是,当使用商业多晶硅太阳能电池作为电源时,在CO2RR/FOR耦合系统中的CO2RR电流密度、CO2RR产物的生成速率和HCHO到HCOOH的选择性仍然可以实现相当的改善.目前的工作将进一步推动研究开发新型的CO2RR耦合系统,以经济有效地将CO2和有机污染物同时转化为有价值的化学品.

关键词：二氧化碳还原甲醛氧化耦合电化学系统铜氧化锰

来源：博看期刊评论

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环境科学 2024年第10期45卷 6129-6138页

作者：王帆胡志勋王万军肖咏茵麦渭聪李桂英安太成广东工业大学环境健康与污染控制研究院广东省环境催化与健康风险控制重点实验室广州510006 广东工业大学环境科学与工程学院广州市环境催化与污染控制重点实验室广州510006 深圳市环境水务集团有限公司深圳518031

微塑料作为水体环境中微生物定殖的新兴生态位可能会选择性富集病原菌,从而导致严重的生态风险和对公众健康的潜在威胁,然而不同微塑料生物膜上病原菌的富集特征及其生态风险尚不明晰.通过野外原位孵育试验,使用16S rRNA高通量测序技术... 详细信息

微塑料作为水体环境中微生物定殖的新兴生态位可能会选择性富集病原菌,从而导致严重的生态风险和对公众健康的潜在威胁,然而不同微塑料生物膜上病原菌的富集特征及其生态风险尚不明晰.通过野外原位孵育试验,使用16S rRNA高通量测序技术探究了聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)和聚氯乙烯(PVC)这5种典型微塑料生物膜上细菌群落结构的差异、人类病原菌的赋存特征以及生态风险的预测.结果显示,经过28 d原位孵育后所有微塑料表面均形成了明显的生物膜,并且所有微塑料生物膜上细菌群落的多样性和丰富度均高于周围水体,表明微塑料对周围水体中的微生物具有显著的富集作用.每种类型微塑料生物膜上均形成了独特的细菌群落结构,特别是PVC更倾向于选择性富集变形菌门(Proteobacteria)的细菌.使用HPB数据库共注释出47种人类病原菌,有6种被识别为Ⅰ类重点控制的抗生素耐药性病原菌.微塑料生物膜上人类病原菌的检出种类和相对丰度均高于周围水体,巴尔通氏体(Bartonella)、伯克霍尔德氏菌属(Burkholderia)和布鲁氏菌属(Brucella)等优势病原菌均选择性富集在微塑料生物膜上.基于BugBase的微生物功能表型预测结果显示,微塑料生物膜上生物膜形成、移动元件和潜在致病性3种功能表型的占比分别增加了2.38%~5.57%、0.82%~7.13%和3.04%~8.30%,主要是由属于α-变形菌纲(α-Proteobacteria)和γ-变形菌纲(γ-Proteobacteria)的细菌贡献.研究结果不仅揭示了微塑料生物膜上选择性富集的机会性病原菌可能会导致水体环境中致病性和抗生素耐药性传播风险的加剧,也为正确评估水体环境中微塑料污染带来的生态风险提供参考依据.

关键词：微塑料(MPs) 生物膜细菌群落结构人类病原菌生态风险

生物质碳热还原制备铁碳复合催化剂的理化性质及催化氧化降解刚果红的性能研究

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环境污染与防治 2024年第1期46卷 20-25页

作者：王娥李导玉钱锴程佩李淑萍孔令军广东省核工业地质局二九三大队广东广州510800 河源市生态环境监测监控中心广东河源517001 广州市生态环境局花都分局广东广州510801 广州大学环境科学与工程学院广东省放射性核素污染控制与资源化重点实验室广东广州510006

铁元素作为环境广泛存在的元素,由于多价态特征而被广泛应用于催化氧化降解有机污染物,主要有零价铁和铁硫化物。以可溶性淀粉为碳源,FeSO 4为铁源,通过碳热还原法合成多孔碳负载纳米零价铁和Fe_(0.96) S的复合催化剂。利用X射线衍射(X... 详细信息

铁元素作为环境广泛存在的元素,由于多价态特征而被广泛应用于催化氧化降解有机污染物,主要有零价铁和铁硫化物。以可溶性淀粉为碳源,FeSO 4为铁源,通过碳热还原法合成多孔碳负载纳米零价铁和Fe_(0.96) S的复合催化剂。利用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)探索铁元素的形态和形貌在碳热还原中的变化规律,研究其催化活化过硫酸钾(KPS)氧化降解水中染料刚果红(CR)的活性,分析影响活化KPS氧化降解CR效率的主要因素。结果表明,在碳化温度为800℃时,得到一种多孔碳负载纳米零价铁和Fe_(0.96) S的复合催化剂。当CR初始质量浓度为500 mg/L、催化剂投加量为1 g/L时,30 min内CR的降解率可达约100%。CR降解过程会产生大量的小分子有机酸中间产物,导致反应过程溶液的pH逐渐降低至约3。因此,通过碳热还原法能获得多孔碳负载纳米零价铁和Fe_(0.96) S的复合催化剂,可广泛应用于催化氧化去除水中有机污染物。

关键词：铁催化氧化过硫酸钾刚果红

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铁尾矿中重金属释放的矿物学影响研究

环境科学学报 2024年第5期44卷 457-465页

作者：邓金环宁寻安邱国强张鼎元崔喜庆叶文盛彭岱王逸广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 广东省环境催化与健康风险控制重点实验室广州510006

铁尾矿中重金属的迁移转化会对环境构成长期威胁,矿物学因素与尾矿中重金属的稳定性密切相关.本研究以广东某多金属铁尾矿为研究对象,采用自动矿物解离分析仪(MLA)、连续提取和模拟浸出试验,从矿物学角度揭示了尾矿中有害金属释放的潜... 详细信息

铁尾矿中重金属的迁移转化会对环境构成长期威胁,矿物学因素与尾矿中重金属的稳定性密切相关.本研究以广东某多金属铁尾矿为研究对象,采用自动矿物解离分析仪(MLA)、连续提取和模拟浸出试验,从矿物学角度揭示了尾矿中有害金属释放的潜在影响因素.结果表明,褐铁矿(59.56%)和赤铁矿(22.15%)等含铁矿物为主要矿物相,与重金属矿物连生关系复杂.在模拟浸出中,铅和锰在酸雨、植物吸收和人体吸收等情境下释放潜力较高,尤其是细粒部分,分别含有46.98%和43.26%的潜在可利用态.含铅、锰的主要矿物为水磷铁铅石、砷铅铁矿和硬锰矿.褐铁矿对锌和铜的固定起关键作用,超过90%的锌和铜以类质同象的形式被束缚于褐铁矿中,限制其迁移浸出.本研究结果为库区铁尾矿污染控制和风险管理提供了重要依据.

关键词：铁尾矿矿物学有害金属矿物解离释放潜能

理论和实验相结合研究NiCo_(2)O_(4)纳米片用于甘油电氧化反应机制

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 68-79页

作者：段妍薛米风刘彬张曼王宇辰王宝俊章日光严凯中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广东广州510275 太原理工大学化学工程与技术学院煤炭清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 广东工业大学环境科学与工程学院广东广州510006

甘油是生物质精炼的主要副产物(约占10%),年过剩量与低利用率导致其市场价格(0.24-0.6 US kg^(-1))较低.甘油是具有三个活性羟基的多元醇,被认为是生产高价值产品的理想原料.甲酸作为甘油转化最重要的产品之一,广泛应用于农药、皮革、... 详细信息

甘油是生物质精炼的主要副产物(约占10%),年过剩量与低利用率导致其市场价格(0.24-0.6 US kg^(-1))较低.甘油是具有三个活性羟基的多元醇,被认为是生产高价值产品的理想原料.甲酸作为甘油转化最重要的产品之一,广泛应用于农药、皮革、染料和医药行业,将甘油电氧化(EGOR)为甲酸(FA)不仅能有效避免资源过剩造成浪费,而且能满足未来对甲酸燃料电池的需求.然而甘油电催化氧化途径较为复杂,涉及反应中间产物的脱氢、吸附/解吸和C-C键裂解.本文将密度泛函理论(DFT)与实验相结合,研究了在精细构建的NiCo_(2)O_(4)纳米片上通过EGOR生产FA的反应机制.DFT计算结果表明,活性羟基(OH^(*))物种可以改变EGOR生产FA过程的决速步骤(RDS),通过调节吸附中间体的吸附能可获得理想的FA产率.其中,高度羟基化的NiCo_(2)O_(4)纳米片(311)-OH^(*)晶面上具有最低的吉布斯自由能,能显著提升反应过程动力学.在理论分析的基础上,通过简易的电沉积方法精准制备了超薄NiCo_(2)O_(4)纳米片(~1.7 nm),并采用X射线吸收精细结构谱和高分辨透射电镜对催化剂进行了结构分析.结果表明,NiCo_(2)O_(4)纳米片中四面体(A_(Td))和八面体(B_(Oh))配位具有内角共享的A_(Td)-O-B_(Oh)和边共享的B_(Oh)-O-B_(Oh)构型,金属间的协同作用有效改善了材料的电子效应,有利于提供更多的吸附位点并促进EGOR过程中的电荷转移.NiCo_(2)O_(4)纳米片在EGOR中的电荷转移电阻仅为0.94Ω,电化学活性表面积高达10.25 cm^(2).相比较电催化析氧反应,NiCo_(2)O_(4)纳米片表现出了较好的EGOR性能,在10 mA cm^(-2)的电流密度下阳极功耗降低了320 mV,在100 mA cm^(-2)的电流密度时的阳极电势仅为1.46 VRHE.此外,在120 h的稳定性测试中,甘油的转化率和FA的选择性可分别保持在89%和70%.多电位步骤实验、原位电化学阻抗谱和电子顺磁共振谱结果表明,NiCo_(2)O_(4)纳米片上原位产生的OH^(*)物种是EGOR过程中的直接活性中心,有利于将RDS从甘油酸脱氢裂解转化为甘油醛的脱氢步骤,并进一步促进C-C键的裂解.进一步结合理论预测,证实了OH^(*)物种是EGOR过程中的直接活性中心.综上,采用绿色高效的电催化手段促进甘油生产高附加值化学品是生物质链升级的重要举措,有效避免了传统的高温高压,以水为介质,原位利用OH^(*).本文为新型催化剂的未来设计和理解生物质基原料电氧化升级反应机制提供了新思路.

关键词：密度泛函理论预测活性羟基电化学氧化甘油 NiCo_(2)O_(4)纳米片

施用复合肥对巴戟天产量、养分吸收和寡糖累积量的影响

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华南农业大学学报 2024年第1期45卷 71-79页

作者：冯为迅杨源通苏立城盛晗隆曼迪储双双曾曙才华南农业大学林学与风景园林学院广东广州510642 中山大学环境科学与工程学院/广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广东广州510006

【目的】研究复合肥施用量对巴戟天产量、养分吸收和主要有效成分寡糖累积量的影响,为巴戟天的施肥管理提供理论依据。【方法】以巴戟天为研究对象,通过盆栽试验,设置每株施用复合肥0、2、4、6、8和10 g(CK、T1、T2、T3、T4和T5)共6个处... 详细信息

【目的】研究复合肥施用量对巴戟天产量、养分吸收和主要有效成分寡糖累积量的影响,为巴戟天的施肥管理提供理论依据。【方法】以巴戟天为研究对象,通过盆栽试验,设置每株施用复合肥0、2、4、6、8和10 g(CK、T1、T2、T3、T4和T5)共6个处理,测定巴戟天在不同施肥处理下的产量、养分含量和寡糖含量,分析各指标间的相关性,并运用主成分分析方法进行综合评价。【结果】施用复合肥可以显著提高巴戟天产量和N、P、K含量,并有利于提高寡糖的累积量。其中,单株施肥量为6 g处理的巴戟天产量和寡糖总累积量最高,与CK相比,分别提升114.47%和75.36%。施肥在一定程度上降低了巴戟天的寡糖含量,与CK相比,降幅最高达35.65%。巴戟天对复合肥中养分的利用效率表现为N>K>P,其中T3处理N、P、K累积量均高于其他处理。影响巴戟天寡糖累积量的最关键因素是产量,巴戟天产量与全株N/P/K含量、4种寡糖累积量呈显著或极显著正相关,但耐斯糖、1F−果呋喃糖基耐斯糖含量与产量、全株N/P/K含量呈显著或极显著负相关。主成分分析的综合得分由高到低为T3>T5>T4>T2>T1>CK,T3处理最佳。【结论】建议巴戟天的种植以N肥为主,适量补充K和P肥,适当施肥可显著提高巴戟天药材产量和寡糖累积量。

关键词：巴戟天复合肥产量寡糖养分吸收

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PhC_(2)Cu/UiO-66-Ce Z型异质结的构建及光催化降解双氯芬酸的机制研究

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环境科学学报 2024年第2期44卷 71-82页

作者：张筱昱林子力刘铭浩陈平吕文英刘国光广东工业大学环境科学与工程学院粤港澳污染物暴露与健康联合实验室广东省环境催化与健康风险控制重点实验室广州510006

本研究运用了一种简易操作的方法制备了PhC_(2)Cu/UiO-66-Ce(PUC)直接Z型异质结光催化剂.通过场发射扫描电镜、透射电子显微镜、X射线衍射光谱仪、傅里叶变换红外光谱和紫外可见光漫反射光谱等手段对PUC的形态特征、晶型结构以及化学性... 详细信息

本研究运用了一种简易操作的方法制备了PhC_(2)Cu/UiO-66-Ce(PUC)直接Z型异质结光催化剂.通过场发射扫描电镜、透射电子显微镜、X射线衍射光谱仪、傅里叶变换红外光谱和紫外可见光漫反射光谱等手段对PUC的形态特征、晶型结构以及化学性能进行表征.以DCF作为目标污染物,考察PUC对水溶液中DCF的光催化降解性能.结果表明,PUC具有优异的光催化性能,80 min内对DCF的降解率为95.06%,其光催化反应速率比单独PhC_(2)Cu提升了3.0倍.DCF的降解率符合伪一级动力学模型和Langmuir-Hinshelwood模型,DCF在偏酸性条件降解速率更佳.根据电子自旋共振测试和自由基捕获实验,提出反应中起主导作用的活性物种为O_(2)^(·-),贡献率接近87.96%.

关键词：苯乙炔铜(PhC_(2)Cu) UiO-66-Ce 双氯芬酸(DCF) 直接Z型异质结

UV/MgO_(2)体系对水体中双酚A的降解机制研究

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环境科学学报 2024年第2期44卷 1-10页

作者：陈雨刘德柱罗锦陈平吕文英刘国光广东工业大学环境科学与工程学院粤港澳污染物暴露与健康联合实验室广东省环境催化与健康风险控制重点实验室广州510006

双酚A(BPA)是一种典型的内分泌干扰物(EDCs),对人体和生物都存在毒性风险.高级氧化技术(AOPs)因其能产生大量的活性物种来降解污染物,成为目前处理环境中污染物最常用的方法之一.本研究采用紫外联合过氧化镁(UV/MgO_(2))体系降解水体中... 详细信息

双酚A(BPA)是一种典型的内分泌干扰物(EDCs),对人体和生物都存在毒性风险.高级氧化技术(AOPs)因其能产生大量的活性物种来降解污染物,成为目前处理环境中污染物最常用的方法之一.本研究采用紫外联合过氧化镁(UV/MgO_(2))体系降解水体中的BPA,并探究了该体系对BPA的降解机制.实验结果表明,UV/MgO_(2)体系能够高效降解水体中的BPA,在1 h内降解率可达98%,体系降解的反应速率对比单独MgO_(2)和单独UV降解分别提高了约48倍和18倍.数据显示在0.5 g·L^(-1)MgO_(2)浓度下BPA的降解速率最快.水体的pH、不同水体及水体中的不同离子对UV/MO_(2)体系降解BPA具有一定的影响作用(其中,SO_(4)^(2-)、HCO_(3)^(-)和HA有明显抑制作用),总体来说,体系的适应性较强.通过电子自旋共振(EPR)检测得知体系中存在·OH、^(1)O_(2)和O_(2)^(·-)3种自由基,其稳态浓度分别为6.475×10^(-14)、1.084×10^(-11)和4.605×10^(-9)mol·L^(-1),其中,O_(2)^(·-)为主导因子,贡献率约为90%.通过液相质谱(LC-MS/MS)对该体系降解BPA的产物进行了分析,初步推断出2条降解路径,主要是自由基攻击苯环的双键以及连接2个苯环的C—C键,使BPA得以降解.同时还对BPA的降解产物进行了毒性预测,结果表明,降解过程中BPA产物的生物毒性呈减小的趋势.本研究为UV/MgO_(2)技术的应用提供了理论依据.

关键词：紫外光(UV) 过氧化镁(MgO_(2)) 高级氧化技术(AOPs) 双酚A(BPA) 降解机制

苯乙炔铜协同PMS光催化降解磺胺二甲嘧啶的机理研究

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环境科学学报 2024年第2期44卷 47-58页

作者：林子力张舸刘国光张筱昱王奕舜刘德柱牛梦洋肖震钧陈平吕文英广东工业大学环境科学与工程学院粤港澳污染物暴露与健康联合实验室广东省环境催化与健康风险控制重点实验室广州510006

基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术(SR-AOPs)在废水处理中引起广泛关注.本工作成功合成苯乙炔铜(PhC_(2)Cu)光催化剂并构建新型的PhC_(2)Cu/PMS体系,并进行可见光下降解磺胺二甲嘧啶(SMT)的机理研究.紫外-可见漫反射光谱、荧光发射光... 详细信息

基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术(SR-AOPs)在废水处理中引起广泛关注.本工作成功合成苯乙炔铜(PhC_(2)Cu)光催化剂并构建新型的PhC_(2)Cu/PMS体系,并进行可见光下降解磺胺二甲嘧啶(SMT)的机理研究.紫外-可见漫反射光谱、荧光发射光谱和光电化学测试表明PhC_(2)Cu具有良好的光电化学特性.PhC_(2)Cu光催化活化PMS可以产生多种活性物种,并且PMS捕获电子能提高PhC_(2)Cu界面电荷传输效率和光生载流子的分离效率,进而来提高PhC_(2)Cu/PMS体系的光催化性能.值得注意的是,PhC_(2)Cu/PMS体系在低功率蓝色LED灯下使SMT的降解率在30 min内高达97.65%,其反应速率分别是PhC_(2)Cu添加PMS(无光照)情况下的7.70倍和PhC_(2)Cu光照下(无添加PMS)的5.62倍.通过一系列环境影响因素(pH、离子、实际水体等)实验表明PhC_(2)Cu/PMS体系具有极大的实际应用潜力.循环实验表明,PhC_(2)Cu/PMS具有可靠的光催化稳定性和可循环使用性.此外,还揭示了PhC_(2)Cu活化PMS光催化降解SMT过程的电子转移途径.得益于PhC_(2)Cu极负的导带(CB)电位,该体系产生的丰富的光生电子有利于活化PMS及促进光催化过程中活性物种的生成.实验结果表明,超氧自由基(O_(2)^(·-))和单线态氧(^(1)O_(2))是SMT降解的主要活性物种.这项工作有助于为基于苯乙炔铜的新型光催化剂协同PMS增强有机污染物的降解提供理论指导和科学依据.

关键词：苯乙炔铜过一硫酸盐磺胺二甲嘧啶光催化降解机理