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La_(2)FeMO_(6)双钙钛矿中的不对称氧空位用于促进氧活化和H2S选择性氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 198-208页

作者：魏征蒋国霞王怡雯黎刚刚张中申程杰张凤莲郝郑平中国科学院大学挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室环境材料与污染控制技术研究中心北京101408

金属氧化物催化剂表面O_(2)分子的活化对于多相催化中氧化还原反应具有重要意义.硫化氢(H_(2)S)选择性氧化是一个典型的氧化反应,通常用于去除克劳斯工艺尾气中有害的H_(2)S,同时回收化工产品硫磺.受克劳斯反应的热力学限制,工艺尾气中... 详细信息

金属氧化物催化剂表面O_(2)分子的活化对于多相催化中氧化还原反应具有重要意义.硫化氢(H_(2)S)选择性氧化是一个典型的氧化反应,通常用于去除克劳斯工艺尾气中有害的H_(2)S,同时回收化工产品硫磺.受克劳斯反应的热力学限制,工艺尾气中仍有近1%的H_(2)S残留,在焚烧炉中会转化为有害的SO_(x),造成不必要的硫损失以及严重的环境问题.研究表明,氧分子活化解离产生的活性氧物种是H_(2)S选择氧化的关键活性物种.然而,受限于氧分子的低效活化,传统催化剂需提高反应温度以获得令人满意的H_(2)S转化率,这也促进了副反应的进行并生成有害副产物SO_(2).因此,迫切需要在较低温度下实现氧分子的高效活化以促进H_(2)S选择氧化反应的进行,从而最大限度地提高克劳斯工艺硫回收效率并降低运营成本.目前,大多数研究通过引入更多的氧空位促进氧分子的活化及氧化反应的进行,但很少有人考虑氧空位本身结构的影响.近年来,研究者更多地关注不对称氧/空位(M_(1)-O-M_(2)或M_(1)-VO-M_(2)),该特殊结构可以有效地优化氧分子的活化,提高催化性能.本文报道了一种简单的氧空位调控策略用于H_(2)S选择氧化,通过过渡金属(M=Mn,Co和Mo)取代策略在LaFeO_(3)钙钛矿催化剂中引入不对称氧空位,从而激发氧分子活化以促进H_(2)S选择氧化的进行.X射线粉末衍射、Raman光谱及透射电镜结果表明,Mn和Co的引入形成了均匀的La_(2)FeMO_(6)以及La_(2)FeCoO_(6)双钙钛矿相,而Mo的引入则形成了La_(2)Mo_(2)O_(9)和LaFeO_(3)钙钛矿的混相.X射线光电子能谱及M?ssbauerr谱结果表明,Mn取代形成的La_(2)FeMO_(6)双钙钛矿催化剂由于其结构中Mn与Fe的完全交替取代形成了丰富的不对称Fe-VO-Mn位点,结合H_(2)程序升温还原及O_(2)程序升温解吸结果,可以推断不对称空位促进了催化剂上氧分子的活化,进而提高了催化剂的氧迁移率和还原性.模拟计算了氧分子在LaFeO_(3)及La_(2)FeMO_(6)催化剂上的吸附及解离过程,结果表明,氧分子在对称的Fe-VO-Fe位点上具有较高的吸附能及解离能,在不对称的Fe-VO-Mn位点上不存在稳定的吸附态,倾向于直接解离形成活性氧物种.具有丰富不对称Fe-VO-Mn位点的La_(2)FeMO_(6)催化剂的H_(2)S选择氧化低温活性和稳定性显著提高,在较宽的温度窗口内均可保持较好的H_(2)S转化率(>90%)与硫选择性(接近100%).综上,本文通过取代策略实现了对催化剂氧空位结构的调控,揭示了不对称氧空位对氧分子活化行为的促进机制.研究结果不仅为合理设计高效氧化催化剂探明了一条可行的途径,还对氧分子活化过程中氧空位结构的促进机制提供了深入的见解,有望激发更多关于开发氧化还原反应高效催化材料的研究.

关键词：双钙钛矿不对称氧空位氧分子活化硫化氢选择性氧化硫磺回收

水泥分解炉SNCR脱硝系统的深度强化学习多目标优化控制研究

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中国电机工程学报 2024年第12期44卷 4815-4825,I0017页

作者：刘定平吴泽豪广东省能源高效低污染转化工程技术研究中心(华南理工大学) 广东省广州市510640

选择性非催化还原(selective non-catalytic reduction,SNCR)脱硝过程的工艺参数优化可以有效减少水泥分解炉NO_(x)排放和脱硝运行成本。以某水泥分解炉为研究对象,建立基于LightGBM的NO_(x)浓度预测模型,以脱硝成本和NO_(x)浓度最小化... 详细信息

选择性非催化还原(selective non-catalytic reduction,SNCR)脱硝过程的工艺参数优化可以有效减少水泥分解炉NO_(x)排放和脱硝运行成本。以某水泥分解炉为研究对象,建立基于LightGBM的NO_(x)浓度预测模型,以脱硝成本和NO_(x)浓度最小化为优化目标,采用深度确定性策略梯度(deep deterministic policy gradient,DDPG)算法对水泥分解炉掺烧污泥协同SNCR脱硝过程的相关工艺参数进行优化控制建模。结果表明,NO_(x)浓度预测模型均方根误差(root mean squared error,RMSE)为6.8,平均绝对百分比误差(mean absolute percentage error,MAPE)为3.48%;采用DDPG算法可以对相关工艺参数进行优化,喷氨量和污泥掺烧量分别为427.87 L/h和9.78 t/h时,NO_(x)排放浓度为225.99 mg/(Nm^(3)),脱硝运行成本为1 747.8元/h。该优化结果与其他优化算法结果和常规工况对比,NO_(x)排放浓度和脱硝运行成本均呈现不同程度下降;对模型进行仿真及效果验证可知,所建立模型能输出合理的喷氨量和污泥掺烧量组合,减少SNCR出口NO_(x)浓度波动,有效降低NO_(x)排放浓度和脱硝成本,可实现对SNCR脱硝系统的多目标优化控制。该结果可为基于智能算法的水泥分解炉SNCR脱硝的多目标优化控制设计提供一定参考。

关键词：喷氨污泥掺烧选择性非催化还原优化控制 LightGBM 强化学习深度确定性策略梯度

生物样品中微塑料的提取、定性与定量方法研究进展

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环境科学 2024年

作者：李敏王妃平陈子奇李昕宇刘海龙王小治张婉莹许健扬州大学环境科学与工程学院上海市环境科学研究院国家环境保护城市土壤污染控制与修复工程技术中心

微塑料（MPs）通常指直径或长度小于5 mm的塑料碎片、颗粒或纤维，是一种对生态环境产生显著影响的新污染物。MPs广泛存在于土壤、地表水、海洋和大气中，并且能够通过吸收或摄食等方式进入生物体内，在生物体内积累的同时，能够随食物... 详细信息

微塑料（MPs）通常指直径或长度小于5 mm的塑料碎片、颗粒或纤维，是一种对生态环境产生显著影响的新污染物。MPs广泛存在于土壤、地表水、海洋和大气中，并且能够通过吸收或摄食等方式进入生物体内，在生物体内积累的同时，能够随食物链进行传递，进而对更高营养级的生物甚至人类的健康产生威胁。因此，生物体内MPs的类型和含量的确定对于了解MPs在生物体内积累及其潜在的生态风险具有重要意义。因此，学者结合国内外相关研究，将研究视角聚焦在生物样品，从生物样品的采集、样品中MPs的提取（消解和消解溶液中MPs的分离）、MPs的定性和定量方法这4个方面，分别分析了各种方法的基本原理、最佳适用条件以及优缺点等。在此基础上，提出了将不同的检测分析方法联用，提高检测精度，是生物样品中MPs检测分析这一领域的未来研究方向。同时，今后应进一步加强生物样品前处理和检测分析等技术的标准化研究。

关键词：微塑料(MPs) 生物样品提取定性分析定量分析

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高含量金属对污泥生物炭磷形态与释放的影响

中国环境科学 2024年第9期44卷 5026-5034页

作者：蒋佳佳万俊力方鑫张子怡聂小保孙士权长沙理工大学水利与环境工程学院湖南长沙410114 洞庭湖水环境治理与生态修复湖南省重点实验室湖南长沙410114 湖南省环境保护河湖疏浚污染控制工程技术中心湖南长沙410114

将市政污泥经高含量金属强化预处理后低温热解制备成不同生物炭,采用Pearson相关分析和表征分析方法探讨了高含量金属和热解温度对污泥生物炭磷形态及磷释放的影响.结果表明,污泥生物炭的磷释放量随热解温度升高而降低,内源磷于350℃大... 详细信息

将市政污泥经高含量金属强化预处理后低温热解制备成不同生物炭,采用Pearson相关分析和表征分析方法探讨了高含量金属和热解温度对污泥生物炭磷形态及磷释放的影响.结果表明,污泥生物炭的磷释放量随热解温度升高而降低,内源磷于350℃大量转变为正磷酸盐(ortho-P),强化预处理和pH值更加影响磷释放和金属元素固定,Fe/Al-P与Ca-P竞争共存且Fe/Al-P略占优势,Ca-P则对无机磷(IP)形态影响显著.高含量金属抑制磷释放、促进有机磷(OP)向IP转化以及阻碍HPO_(4)^(2-)向H_(2)PO_(4)^(-)转化的能力排序均为Fe>Al>Ca,钙基和铁基/铝基污泥生物炭的优势磷分别为Ca-P和Fe/Al-P,其中Fe/Al-P被铁铝氧化物包被而更难释放,主要磷释放形态均为Ca(H_(2)PO_(4))_(2).Fe强化预处理对磷形态与释放的影响最大,Ca强化预处理利于提高生物有效磷,可为污泥生物炭的资源化利用提供新思路.

关键词：市政污泥高含量金属污泥生物炭磷形态磷释放

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商丘市夏秋季臭氧光化学反应特征及减排策略

环境科学 2024年第10期45卷 5706-5714页

作者：蒋小梅孙雷涛王玲玲侯生贤范丽雅叶代启华南理工大学环境与能源学院河南省生态环境监测和安全中心河南省商丘生态环境监测中心挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室广东省大气环境与污染控制重点实验室广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心

近年来,商丘市臭氧（O3）污染日益凸显,尤其是夏秋季,严重影响了当地环境空气质量.基于商丘市环境监测站2022年6月和9月（分别代表夏季和秋季）O3污染天的监测数据,运用基于观测的模型（OBM）研究了该市O3污染成因和光化学反应特征,并... 详细信息

近年来,商丘市臭氧（O3）污染日益凸显,尤其是夏秋季,严重影响了当地环境空气质量.基于商丘市环境监测站2022年6月和9月（分别代表夏季和秋季）O3污染天的监测数据,运用基于观测的模型（OBM）研究了该市O3污染成因和光化学反应特征,并开展了前体物减排策略研究.观测结果表明,商丘市夏季ρ（O3）和O3日最大8h滑动浓度[ρ（MDA8-O3）]均值分别为149.7μg·m-3和195.4μg·m-3,而秋季ρ（O3）和ρ（MDA8-O3）均值分别为119.8μg·m-3和173.9μg·m-3,夏季O3浓度显著高于秋季.臭氧敏感性研究表明,商丘市夏秋季O3生成均为挥发性有机物（VOCs）控制区,其中,含氧类挥发性有机物（OVOCs）、芳香烃和烯烃物种对臭氧生成潜势（OFP）和·OH反应性(L·OH)贡献最大,需加强管控.OBM模拟结果表明,夏秋季O3生成速率最大值分别为23.0×10-9h-1和13.6×10-9h-1,净生成速率最大值分别为17.4×10-9h-1和10.4×10-9h-1,夏季O3的生成速率最大值和净生成速率最大值均为秋季的1.68倍,说明夏季光化学反应明显强于秋季;与夏季相比,秋季O3生成受其他区域输入影响较大,最大输入量达14.2×10-9h-1.商丘市夏秋季O3污染防治应以控制VOCs为主,秋季VOCs/氮氧化物（NOx）的减排比例应大于夏季,可分别采取夏季3:1和秋季4:1的减排比例进行管控.

关键词：臭氧(O3) 相对增量反应活性(RIR) 光化学反应特征经验动力学(EKMA)曲线减排策略

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纳米球状LaAlO_(3)的制备及其在酸性条件下的除氟性能

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化工进展 2024年第6期43卷 3199-3208页

作者：刘京都余关龙龙志奇周璐包璞瑞滕骏毅杜春艳长沙理工大学水利与环境工程学院湖南长沙410114 洞庭湖水环境治理与生态修复湖南省重点实验室湖南省环境保护河湖疏浚污染控制工程技术中心湖南长沙410114 有研资源环境技术研究院(北京)有限公司北京101400

为实现在较低的pH及煅烧温度下合成表面性能良好的LaAlO_(3)晶相,解决废水的深度除氟问题(<1.5mg/L),采用共沉-水热法制备了纳米球状钙钛矿LaAlO_(3),考察了影响LaAlO_(3)表面性能的制备因素,通过SEM(扫描电子显微镜)、XRD(X射线衍射)、... 详细信息

为实现在较低的pH及煅烧温度下合成表面性能良好的LaAlO_(3)晶相,解决废水的深度除氟问题(<1.5mg/L),采用共沉-水热法制备了纳米球状钙钛矿LaAlO_(3),考察了影响LaAlO_(3)表面性能的制备因素,通过SEM(扫描电子显微镜)、XRD(X射线衍射)、ICP-MS(电感耦合等离子体质谱)、BET等分析发现形成碱式碳酸沉淀的水热前体可使Al^(3+)和La^(3+)均匀沉淀、结合紧密,得到LaAlO_(3)的最佳制备条件:共沉淀pH=6,水热温度=160℃,煅烧温度850℃。通过静态吸附实验系统分析了LaAlO_(3)吸附F-的行为,结果表明,LaAlO_(3)可以在酸性(pH<3)条件下实现深度除氟,在pH=2时,除氟效率达到93.22%。吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型,属于化学单层吸附、放热反应。在初始氟浓度为200mg/L条件下,8min LaAlO_(3)吸附容量达到53.8mg/g,4h平衡吸附容量可达66.5mg/g。以明矾作为脱附剂,LaAlO_(3)能够在循环4次后仍保持原有90%以上的除氟性能,具有良好的再生性能及实际利用价值。

关键词： LaAlO_(3) 含氟废水深度除氟吸附剂纳米双金属氧化物

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鸽粪农业利用潜力及其重金属风险评价

农业资源与环境学报 2024年第2期41卷 442-451页

作者：王家裕何振贤郑雄开赖伟斌陈惠诗贾爱萍邹梦遥陶雪琴杜建军仲恺农业工程学院资源与环境学院广东省农业产地环境污染防控工程技术研究中心广州510225 华南理工大学环境与能源学院工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

为了解鸽粪组分及其农业利用过程中重金属的潜在生态风险,本研究采集了广东省肉鸽养殖基地的鸽粪样品,检测分析了鸽粪中Cu、Zn、Cd、Cr、Ni、Pb、Hg、As 8种重金属含量以及全氮、全磷、全钾含量,采用单因子污染指数法与综合污染指数法... 详细信息

为了解鸽粪组分及其农业利用过程中重金属的潜在生态风险,本研究采集了广东省肉鸽养殖基地的鸽粪样品,检测分析了鸽粪中Cu、Zn、Cd、Cr、Ni、Pb、Hg、As 8种重金属含量以及全氮、全磷、全钾含量,采用单因子污染指数法与综合污染指数法评价了鸽粪重金属污染程度,同时,根据水稻所需全氮含量分析鸽粪安全农用年限,并通过Hakanson潜在生态污染评价法进行验算。结果表明:对比德国腐熟肥料标准,鸽粪中Cu、Zn含量超标,样品超标率分别为18.18%和36.36%,总超标率为45.45%。单因子污染指数表明鸽粪重金属Zn、Cu、Ni分别有36.36%、18.18%、18.18%的样品处于污染水平,其余重金属含量均在《有机肥料》(NY/T525-2021)的限量范围内。内梅罗综合污染指数表明,处于警示及以上污染水平的点位主要受Cu、Zn污染。在不考虑重金属流失情况下,广东省水稻种植中连续施用鸽粪10 a无重金属污染风险,而在水田旱作系统中,以作物所需全磷量为施肥指标的情况下,鸽粪安全农用年限可达50 a。研究表明,鸽粪农用过程中会使重金属在农田土壤中累积,引起重金属污染,应加强鸽粪无害化处理及安全利用等技术研究。

关键词：鸽粪农业利用重金属安全施用年限风险评价

铁铝土泥浆包覆与淬灭强化荔枝木炭化物的碳固存率

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农业工程学报 2024年第13期40卷 214-221页

作者：校亮吴静华李文瀚李悦诗袁国栋肇庆学院广东省环境健康与资源利用重点实验室广东省水土污染管控与装备智能制造工程技术研究中心肇庆526061

生物质炭作为一种富碳多孔材料,具有固碳、减污和培肥等多重功效。基于当前限氧高温热裂解制炭技术及炭改性方法,该研究以亚热带地区常见的荔枝木为原材料、选取铁铝土制成泥浆,通过泥浆包覆和淬灭实现生物质“自限氧”和“水”淬灭,探... 详细信息

生物质炭作为一种富碳多孔材料,具有固碳、减污和培肥等多重功效。基于当前限氧高温热裂解制炭技术及炭改性方法,该研究以亚热带地区常见的荔枝木为原材料、选取铁铝土制成泥浆,通过泥浆包覆和淬灭实现生物质“自限氧”和“水”淬灭,探讨铁铝土泥浆在荔枝木炭化过程中的作用及其对炭质的影响机理。结果表明:铁铝土泥浆包覆和淬灭制得的荔枝木炭的碳含量和碳固存率最高,分别为83.5%和83.9%,较无包覆水淬灭炭品的碳含量和碳固存率提高了16.7和37.8个百分点。扫描电镜-能谱分析的结果表明,铁铝土泥浆包覆和淬灭生成的炭品的碳骨架结构规整且其表面有铁铝矿物负载。一方面,泥浆通过涂层包覆形成了包覆壳,以物理阻隔作用截留了碳(防止炭化物中的碳在持续燃烧中生成COX);另一方面,铁铝矿物在高温热裂解过程中与炭化物结合,形成了矿质(Fe/Al)-碳质复合体,实现了碳固存。研究可为生物质炭的制备提供新的便捷、廉价的技术思路,以生物质就地炭化和应用的碳负排放方案助力碳中和。

关键词：生物质炭包覆碳固存率铁铝土泥浆淬灭荔枝木

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植物ABCG转运蛋白功能的研究进展

科学通报 2024年第14期69卷 1866-1880页

作者：孙洁婷敬雪皎赵丹妮潘烨鑫罗启哲向垒莫测辉侯学文华南农业大学生命科学学院光合作用与植物逆境生物学研究中心广州510642 华南农业大学生命科学学院亚热带农业生物资源保护与利用国家重点实验室广州510642 暨南大学生命科学技术学院广东省环境污染控制与修复材料工程中心广州510632

高等植物中细胞器及细胞之间是由生物膜分隔开来,但在植物的生理代谢及应对逆境胁迫的过程中,细胞器及细胞之间需要大量的信号与物质的交流.多数情况下,这些跨膜交流由膜上的转运蛋白来执行,其中以ABCG亚家族为代表的ABC转运蛋白家族是... 详细信息

高等植物中细胞器及细胞之间是由生物膜分隔开来,但在植物的生理代谢及应对逆境胁迫的过程中,细胞器及细胞之间需要大量的信号与物质的交流.多数情况下,这些跨膜交流由膜上的转运蛋白来执行,其中以ABCG亚家族为代表的ABC转运蛋白家族是一类介导多种不同类型物质的跨膜转运以完成相应功能的转运蛋白.植物比其他真核生物拥有数量更多的ABCG转运蛋白,表明植物中ABCG转运蛋白具有多样且重要的功能. ABCG转运蛋白不仅参与植物正常生长发育过程中许多物质的转运,执行诸多重要的生理功能,还广泛参与植物对干旱、重金属、温度、渗透和抗生素等非生物胁迫,以及病原菌、害虫和植物化感作用造成的生物胁迫响应过程中的信号与物质转运,说明ABCG既与植物的正常生长发育相关,也在植物抵抗逆境胁迫中发挥重要作用.本文对植物ABCG转运蛋白的结构、分类、生理功能及在抗生物与非生物逆境胁迫的功能进行系统总结,为深入了解植物ABCG转运蛋白多样化功能、研究趋势和利用植物分子育种技术对ABCG基因进行表达调控以获得具有优良特性的植物新种质提供重要借鉴和参考.

关键词： ABCG转运蛋白生理代谢生物胁迫非生物胁迫抗逆作用