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Microlunatus phosphovorus与Tetrasphaera的葡萄糖代谢特征及其在生物除磷过程中的协同与竞争机制研究

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环境科学学报 2024年

作者：黄榆珩邱林清王岑超徐轩陆凌楠陈丽萍谢晓婧韦朝海邱光磊华南理工大学环境与能源学院东莞市水务集团净水有限公司工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室固体废物污染控制与资源化广东省重点实验室

本研究旨在探究强化生物除磷（Enhanced Biological Phosphorus Removal,EBPR）工艺中两种常见的聚磷菌（Polyphosphate Accumulating Organisms,PAOs）:Microlunatus phosphovorus（积磷小月菌）和Tetrasphaera以葡萄糖为碳源条件下的代谢特征与竞争机制.通过厌氧-好氧全周期实验，系统表征了两种PAOs的摄碳除磷动力学参数以及碳源利用与除磷的计量学关系.结果表明，在厌氧阶段，Microlunatus phosphovorus平均以109.2 mg·g-1·h-1的速率摄取葡萄糖（厌氧碳源摄取/释磷计量比为0.82），将葡萄糖以糖原的形式储存在细胞内，此过程中未检测到发酵产物的生成；在好氧阶段，Microlunatus phosphovorus利用在厌氧条件下储存的糖原供能吸收磷酸盐，其吸磷速率为22.6 mg·g-1·h-1.相较之下，在厌氧阶段，Tetrasphaera的葡萄糖摄取速率明显较低(6.10 mg·g-1·h-1，厌氧碳源摄取/释磷计量比为0.64)，其将葡萄糖发酵成乙酸、琥珀酸和乳酸并排出胞外；好氧段则继续摄取葡萄糖，为吸收磷酸盐提供能量，其吸磷速率为3.7 mg·g-1·h-1.此外，探究了Microlunatus phosphovorus和Tetrasphaera以葡萄糖为碳源条件下的相互作用特征.两者以1:1的比例共存时，实际厌氧阶段净释磷量小于理论释磷量而葡萄糖的摄取量则大于理论值，表明两者存在碳源摄取过程中的相互促进作用.好氧阶段，两者共存可实现更低的出水磷酸盐浓度.本文通过利用葡萄糖作为唯一碳源对纯菌培养的Microlunatus phosphovorus和Tetrasphaera进行代谢研究及摄碳除磷动力学研究，构建了Microlunatus phosphovorus和Tetrasphaera以葡萄糖为碳源时的代谢模型，探究了两者的相互作用关系，研究结果将为提高以葡萄糖作为碳源条件下强化生物除磷系统运行稳定性与除磷效率提供理论支撑.

关键词：强化生物除磷 Microlunatus phosphovorus Tetrasphaera 摄糖除磷动力学物质代谢机制相互作用关系

螯合剂与低分子有机酸复配淋洗修复Cr(Ⅵ)污染土壤

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农业环境科学学报 2024年第3期43卷 543-552页

作者：杨宗政李文轩董春婷赵润谦王春虎仇荣亮天津科技大学海洋与环境学院天津300457 天津科技大学化工与材料学院天津300457 天津市卤水化工与资源生态化利用重点实验室天津300457 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室(中山大学) 广州510275 华南农业大学资源环境学院广东省农业农村污染治理与环境安全重点实验室广州510642

为探究可生物降解螯合剂氨三乙酸(NTA)替代乙二胺四乙酸二钠(EDTA)在复配淋洗剂中的作用,本文研究了NTA和EDTA与草酸和酒石酸所配制的复配淋洗剂在不同浓度、固液比、pH值和淋洗时间下对Cr(Ⅵ)污染土壤淋洗效果的影响及淋洗动力学,此外... 详细信息

为探究可生物降解螯合剂氨三乙酸(NTA)替代乙二胺四乙酸二钠(EDTA)在复配淋洗剂中的作用,本文研究了NTA和EDTA与草酸和酒石酸所配制的复配淋洗剂在不同浓度、固液比、pH值和淋洗时间下对Cr(Ⅵ)污染土壤淋洗效果的影响及淋洗动力学,此外还使用顺序提取方案(BCR)分析了淋洗前后土壤中重金属的形态、迁移率和稳定性变化。结果表明:混合等体积的0.25 mol·L^(-1)NTA和0.3 mol·L^(-1)草酸在固液比为1∶9、pH为3、淋洗时长为240 min条件下达到最大Cr(Ⅵ)去除效率82.94%,这与使用EDTA淋洗时的效率相近;该复配淋洗剂淋洗Cr(Ⅵ)污染土壤时的动力学符合拟二级动力学方程;BCR实验结果表明,NTA和草酸复配淋洗后土壤中Cr的弱酸可提取态、可氧化态和残渣态组分含量分别从6346.67、4280.00、2387.67 mg·kg^(-1)下降至1161.67、433.35、741.00 mg·kg^(-1),可还原态组分从2746.67 mg·kg^(-1)上升至6016.67 mg·kg^(-1),污染土壤重金属迁移率下降。淋洗后土壤有机质含量从13.47%上升至30.56%,脲酶和脱氢酶活性分别从46.32、329.09μg·d^(-1)·g^(-1)降低至29.36、131.98μg·d^(-1)·g^(-1),土壤结构基本与原土一致。因此,NTA与草酸复配淋洗剂是一种高效且对土壤影响较小的淋洗剂。

关键词：土壤淋洗 Cr(Ⅵ) 复配淋洗剂淋洗动力学 BCR提取法

功能化MIL-101(Cr)修饰QCM气相传感器的组装与甲酸识别

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高等学校化学学报 2024年第6期45卷 30-43页

作者：陈雅婷王鹏郭宝盈付思芸刘琬宁陈舒仪施羽蔡松亮郑盛润范军章伟光华南师范大学化学学院广东省药监局手性药物制药过程控制与质量评价重点实验室广州市生物医药分析化学重点实验室广州510006 广东朗斯姆生化技术有限公司清远511540

挥发性有机化合物(VOCs)是一类主要的大气污染物,对人体健康和环境均可造成危害,因此发展可快速、灵敏检测VOCs的技术具有重要意义.本文分别以乙二胺(ED)和乙醇胺(EA)修饰MIL-101(Cr),制得了MIL-101(Cr)-ED和MIL-101(Cr)-EA,采用滴涂法... 详细信息

挥发性有机化合物(VOCs)是一类主要的大气污染物,对人体健康和环境均可造成危害,因此发展可快速、灵敏检测VOCs的技术具有重要意义.本文分别以乙二胺(ED)和乙醇胺(EA)修饰MIL-101(Cr),制得了MIL-101(Cr)-ED和MIL-101(Cr)-EA,采用滴涂法制备了3种负载MIL-101(Cr)材料的石英晶体微天平(QCM)气相传感器,研究了其对甲醇、乙醇、异丙醇、丙酮、环己烷、二乙胺、甲酸、甲醛、氨气和乙酸的传感性能.实验结果表明,与负载MIL-101(Cr)的传感器相比,负载MIL-101(Cr)-ED和MIL-101(Cr)-EA的QCM传感器对甲酸的吸附性能显著提高,在甲酸浓度为350 mg/L时,传感器的振荡频率分别下降至-375.6和-232.1 Hz.在甲酸浓度为5~350 mg/L时,负载MIL-101(Cr)-ED的QCM传感器对甲酸响应的灵敏度为0.95 Hz·L·mg^(-1),检测限为0.95mg/L,表现出线性良好、灵敏度高、检测限低和重复性好的特点.这表明此类QCM气相传感器在VOCs实时检测方面具有良好的应用前景.

关键词：石英晶体微天平(QCM) MIL-101(Cr) 功能化气相传感器甲酸识别

磁性含磷油茶壳生物炭对水中磺胺甲噁唑的吸附特性

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环境科学 2024年第2期45卷 898-908页

作者：韩帅鹏唐李文刘勤林家亮李晓慢程建华胡勇有华南理工大学环境与能源学院广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室广州510006 生态环境部珠江流域南海海域生态环境监督管理局生态环境监测与科学研究中心广州510611 华南协同创新研究院东莞523808

以废弃油茶壳为原料,采用磷酸活化和铁盐共沉积进行改性制备得到磁性含磷生物炭(MPBC).通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积和孔径分析(BET)、傅立叶红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对材料进行表征分析,MPBC孔隙... 详细信息

以废弃油茶壳为原料,采用磷酸活化和铁盐共沉积进行改性制备得到磁性含磷生物炭(MPBC).通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积和孔径分析(BET)、傅立叶红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对材料进行表征分析,MPBC孔隙多、比表面积高(1139.28 m^(2)·g^(-1))、表面官能团丰富,且能够在外加磁场的作用下快速实现固液分离.探究了其对水体中磺胺甲噁唑(SMX)的吸附行为和影响因素,该吸附剂在酸性和中性环境中对SMX表现出优异的吸附性能,而碱性条件和CO_(3)^(2-)的存在对吸附具有明显的抑制作用.其吸附过程符合准二级动力学和Langmuir模型,其吸附速率快,最大吸附容量可达356.49 mg·g^(-1).吸附机制主要是SMX分子和MPBC的焦磷酸盐表面官能团(C—O—P键)发生的化学吸附作用,此外还包括氢键作用、π—π电子供体-受体(π—π EDA)作用和孔隙填充效应.MPBC吸附剂的开发为废弃油茶壳的资源化利用和磺胺甲噁唑废水处理提供一条有效途径.

关键词：磁性磷酸油茶壳生物炭磺胺甲噁唑(SMX) 吸附

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稀土元素的生物毒害性研究进展

地球化学 2024年第1期53卷 3-16页

作者：王园园傅浩洋朱建喜何宏平梁晓亮中国科学院广州地球化学研究所矿物与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049 同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

稀土由于具有独特的物理化学性质,被广泛地应用于电子、冶金、机械、石油化工等多个领域。随着其应用范围的不断扩大,稀土元素不可避免地进入环境,并可能通过食物链、呼吸、皮肤接触等多种途径对人类健康产生威胁。因此,研究稀土元素的... 详细信息

稀土由于具有独特的物理化学性质,被广泛地应用于电子、冶金、机械、石油化工等多个领域。随着其应用范围的不断扩大,稀土元素不可避免地进入环境,并可能通过食物链、呼吸、皮肤接触等多种途径对人类健康产生威胁。因此,研究稀土元素的生物毒害性有利于增强对稀土元素的全面认识,对评估稀土环境风险具有重要意义。本文综述了近年来稀土元素的生物毒害性研究进展,主要包括:稀土元素对植物、动物和人体的生物毒害效应及其机制;稀土元素的不同暴露方式及其健康影响;稀土元素的安全临界剂量研究进展。当前由于人们对稀土元素的生物毒害效应认识不足,因此,未来应加强对稀土不同暴露方式下的人体健康效应的关注。尤其需要注意在离子吸附型稀土矿大面积出露的华南地区,自然区的暴露作用不容忽视,特别要警惕人群的摄食量和与稀土元素可能有关的病症;基于现有对稀土暴露方式的认识,优化作业流程并加强管理,减少甚至切断相关稀土暴露源;加快建立并推行稀土安全临界剂量标准,为稀土污染评价和环境治理提供参考。

关键词：稀土元素生物毒害性暴露作用安全临界剂量

疏水二氧化硅粒子的制备及超疏水改性聚氨酯树脂

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高分子材料科学与工程 2024年第1期40卷 8-16页

作者：刘晓庆杨进华南理工大学轻工科学与工程学院造纸与污染控制国家工程研究中心制浆造纸国家重点实验室广东广州510640

为了制备具有稳定超疏水性能的改性水性聚氨酯树脂,受“荷叶效应”的启迪,以十二烷基三乙氧基硅烷(DTES)的碱性水解反应为基础,通过SiO_(2)粒子表面硅羟基的接枝反应,在其表面引入低表面能的长链烷烃结构,制备了微胶囊包覆型的具有疏水... 详细信息

为了制备具有稳定超疏水性能的改性水性聚氨酯树脂,受“荷叶效应”的启迪,以十二烷基三乙氧基硅烷(DTES)的碱性水解反应为基础,通过SiO_(2)粒子表面硅羟基的接枝反应,在其表面引入低表面能的长链烷烃结构,制备了微胶囊包覆型的具有疏水效应的二氧化硅粒子。通过红外光谱、X射线衍射、扫描电镜等手段表征其结构,确定了疏水改性粒子的制备方法和规律。将自制改性SiO_(2)粒子与水性聚氨酯树脂(WPU)进行物理共混,制备出具有超疏水性能的水性聚氨酯涂料。采用差示扫描量热分析和热重分析表征涂料的共混性能及耐热性能,采用扫描电镜和原子力显微镜量化分析涂层特征及表面形貌,采用接触角测试表征水性涂层的超疏水性能及表面能的变化。结果显示,自制疏水粒子迁移到环氧树脂表面,通过化学作用和物理缠结形成强烈的界面结合,使其表面微纳结构稳定且持久,结合长链烷烃的低表面能修饰,赋予共混树脂超疏水性能,接触角达到158°,而涂层的均方根粗糙度(Rq)由纯WPU的7.82 nm增大至101 nm,平均粗糙度(Ra)由6.24 nm增大至77.9 nm,表面粗糙度大大提升。将水性树脂的水性化制备与超疏水性能相结合,制备了绿色环保具有自清洁效应的水性聚氨酯,而形成的特殊的树脂涂层表面在苛刻环境中保持了结构的稳定性和持久性,表现出优异的耐磨和耐化学腐蚀性能。

关键词：粒子设计水性聚氨酯超疏水表面能微胶囊包覆

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单宁酸复合海藻酸钠微球富集U（Ⅵ）的机理

工业水处理 2024年

作者：刘清黄健滨李伟凡招国栋杨景景南华大学土木工程学院南华大学污染控制与资源化技术湖南省高校重点实验室南华大学资源环境与安全工程学院

随着核能的大力发展，开发环境友好型生物基吸附剂对于放射性核素污染控制有着重要意义。采用混合交联法制备一种新型单宁酸复合海藻酸钠微球（TA/SA），探究其在水溶液中对U（Ⅵ）的吸附行为及机理。系统考察pH、投加量、U（Ⅵ）初始... 详细信息

随着核能的大力发展，开发环境友好型生物基吸附剂对于放射性核素污染控制有着重要意义。采用混合交联法制备一种新型单宁酸复合海藻酸钠微球（TA/SA），探究其在水溶液中对U（Ⅵ）的吸附行为及机理。系统考察pH、投加量、U（Ⅵ）初始浓度、接触时间和温度等因素对TA/SA吸附U（Ⅵ）的影响，并进行了吸附动力学和热力学研究。研究表明，在313 K、pH为4时，TA/SA对U（Ⅵ）的最大吸附容量为263.42 mg/g，吸附行为符合准二级动力学模型和Freundlich等温吸附模型。TA/SA对U（Ⅵ）的吸附是一个自发吸热的过程。静电相互作用和还原反应在TA/SA微球对U（Ⅵ）的吸附中起主导作用。

关键词：单宁酸海藻酸钠铀

水热腐殖化人工腐殖质的光谱和电化学特性研究

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生态环境学报 2024年第4期33卷 585-596页

作者：张仪春余震袁勇广东工业大学环境科学与工程学院广东广州510006 广东省环境催化与健康风险控制重点实验室/环境健康与污染控制研究院广东广州510006 广东省科学院生态环境与土壤研究所广东广州510650

腐殖质(HS)是由动植物尸体分解和微生物缓慢转化而成的天然有机物质,其快速制备可通过生物质的水热处理实现,但人工腐殖质的光谱和电化学特性研究仍然不足。运用水热腐殖化法以玉米秸秆为原料制备人工胡敏酸(AHA)和富里酸(AFA)。通过光... 详细信息

腐殖质(HS)是由动植物尸体分解和微生物缓慢转化而成的天然有机物质,其快速制备可通过生物质的水热处理实现,但人工腐殖质的光谱和电化学特性研究仍然不足。运用水热腐殖化法以玉米秸秆为原料制备人工胡敏酸(AHA)和富里酸(AFA)。通过光谱学和高分辨质谱分析了其化学结构和分子组成,并与土壤和泥炭中的胡敏酸和富里酸做了对比。利用电化学分析测定了HS的电子接受能力(EAC)和电子供给能力(EDC)。光谱和质谱结果揭示人工HS与天然HS在化学结构上高度一致,具有相同的主要化学基团,包括羟基、脂肪族、芳香族和羧酮基团。此外,人工和天然HS均较高的含有木质素/富羧酸的脂环结构、脂类和脂肪族/蛋白质,但人工HS具有较高的荧光指数和较低的芳香程度,富含类酪氨酸荧光组分。电化学结果表明,AHA的EAC为1.85mmol∙g^(-1),高于天然胡敏酸;其EDC为0.5mmol∙g^(-1),与天然胡敏酸相当。AFA的EAC为2.07 mmol∙g^(-1),低于天然富里酸,但EDC为0.66 mmol∙g^(-1),高于天然富里酸。相关性分析表明,木质素/富羧基脂环结构(CRAM)和脂质含量对电子转移能力有显著影响。类酪氨酸荧光成分、含氮有机化合物(CHON)与EDC分别呈正相关关系,而类腐殖质荧光组分、原子O/C值及双键当量(DBE)与EAC呈正相关关系。综上,人工腐殖质不仅表现出良好的电化学性能,提升了对人工腐殖质在模拟天然HS功能及其在地球化学电子转移过程中潜在应用的理解。

关键词：水热腐殖化人工腐殖质光谱特性分子结构电子转移能力

理论和实验相结合研究NiCo_(2)O_(4)纳米片用于甘油电氧化反应机制

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 68-79页

作者：段妍薛米风刘彬张曼王宇辰王宝俊章日光严凯中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广东广州510275 太原理工大学化学工程与技术学院煤炭清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 广东工业大学环境科学与工程学院广东广州510006

甘油是生物质精炼的主要副产物(约占10%),年过剩量与低利用率导致其市场价格(0.24-0.6 US kg^(-1))较低.甘油是具有三个活性羟基的多元醇,被认为是生产高价值产品的理想原料.甲酸作为甘油转化最重要的产品之一,广泛应用于农药、皮革、... 详细信息

甘油是生物质精炼的主要副产物(约占10%),年过剩量与低利用率导致其市场价格(0.24-0.6 US kg^(-1))较低.甘油是具有三个活性羟基的多元醇,被认为是生产高价值产品的理想原料.甲酸作为甘油转化最重要的产品之一,广泛应用于农药、皮革、染料和医药行业,将甘油电氧化(EGOR)为甲酸(FA)不仅能有效避免资源过剩造成浪费,而且能满足未来对甲酸燃料电池的需求.然而甘油电催化氧化途径较为复杂,涉及反应中间产物的脱氢、吸附/解吸和C-C键裂解.本文将密度泛函理论(DFT)与实验相结合,研究了在精细构建的NiCo_(2)O_(4)纳米片上通过EGOR生产FA的反应机制.DFT计算结果表明,活性羟基(OH^(*))物种可以改变EGOR生产FA过程的决速步骤(RDS),通过调节吸附中间体的吸附能可获得理想的FA产率.其中,高度羟基化的NiCo_(2)O_(4)纳米片(311)-OH^(*)晶面上具有最低的吉布斯自由能,能显著提升反应过程动力学.在理论分析的基础上,通过简易的电沉积方法精准制备了超薄NiCo_(2)O_(4)纳米片(~1.7 nm),并采用X射线吸收精细结构谱和高分辨透射电镜对催化剂进行了结构分析.结果表明,NiCo_(2)O_(4)纳米片中四面体(A_(Td))和八面体(B_(Oh))配位具有内角共享的A_(Td)-O-B_(Oh)和边共享的B_(Oh)-O-B_(Oh)构型,金属间的协同作用有效改善了材料的电子效应,有利于提供更多的吸附位点并促进EGOR过程中的电荷转移.NiCo_(2)O_(4)纳米片在EGOR中的电荷转移电阻仅为0.94Ω,电化学活性表面积高达10.25 cm^(2).相比较电催化析氧反应,NiCo_(2)O_(4)纳米片表现出了较好的EGOR性能,在10 mA cm^(-2)的电流密度下阳极功耗降低了320 mV,在100 mA cm^(-2)的电流密度时的阳极电势仅为1.46 VRHE.此外,在120 h的稳定性测试中,甘油的转化率和FA的选择性可分别保持在89%和70%.多电位步骤实验、原位电化学阻抗谱和电子顺磁共振谱结果表明,NiCo_(2)O_(4)纳米片上原位产生的OH^(*)物种是EGOR过程中的直接活性中心,有利于将RDS从甘油酸脱氢裂解转化为甘油醛的脱氢步骤,并进一步促进C-C键的裂解.进一步结合理论预测,证实了OH^(*)物种是EGOR过程中的直接活性中心.综上,采用绿色高效的电催化手段促进甘油生产高附加值化学品是生物质链升级的重要举措,有效避免了传统的高温高压,以水为介质,原位利用OH^(*).本文为新型催化剂的未来设计和理解生物质基原料电氧化升级反应机制提供了新思路.

关键词：密度泛函理论预测活性羟基电化学氧化甘油 NiCo_(2)O_(4)纳米片