检索结果-南通市图书馆

充分稳定和暴露的铜基异质结实现CO_(2)高效电还原制乙醇

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 216-225页

作者：蒋兴星赵雨昕孔艳孙建桔冯上照胡琪杨恒攀何传新深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518060

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,廉价易得的铜基催化剂被认为是电化学催化还原CO_(2)生成高附加值产物的理想催化剂之一,其中铜氧化物的存在是CO_(2)RR生成高附加值产物的关键.然而,CO_(2)RR过程是在负电位下进行的,当施加电位低于‒0.1 VRHE时,铜氧化物很容易被还原为金属态铜.因此,催化剂稳定氧化态铜的能力在保持连续、高效和稳定的CO_(2)RR产多碳产物性能中至关重要.本文将简单的O_(2)等离子体处理技术与静电纺丝技术相结合,合成了多孔碳纳米纤维负载的Cu/Cu_(x)O异质结催化剂,并考察了其催化CO_(2)RR的性能.在静电纺丝过程中,Cu-ZIF-8前驱体的加入使得热处理后的原丝纤维中形成了丰富的网络贯穿多孔结构,该结构有效地实现了铜纳米颗粒的均匀分散;随后,通过O_(2)等离子体处理技术,在碳纳米纤维中构建了大量的开放介孔,为CO_(2)的吸附和反应提供了有利环境,并使Cu/Cu_(x)O异质结位点暴露于反应界面.电化学性能测试结果表明,在400 mA cm^(‒2)电流密度下,独特的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点电催化还原CO_(2)生成乙醇的法拉第效率可达70.7%,该性能优于未经O_(2)等离子体处理的多孔铜纳米纤维.此外,高暴露的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点显著地增加实际参与反应的活性位点数量,经计算Cu/Cu_(x)O异质结CO_(2)RR产乙醇的质量活性高达8.4 A mg^(‒1),是目前报道生产乙醇的较高质量活性.多孔碳纳米纤维衬底不仅具有协同电子输运能力,而且在CO_(2)RR测试中施加的负电压有助于维持Cu/Cu_(x)O异质结构的稳定性,使其在高电流密度下能够保持长时间的催化稳定性.此外,本文利用原位拉曼光谱和红外光谱、有限元模拟及密度泛函理论计算等方法深入研究了Cu/Cu_(x)O异质结的催化机理.原位拉曼光谱和红外光谱表征结果证实了在CO_(2)RR过程中Cu_(x)O的动态稳定状态以及关键信号*CO和C‒C键的存在;理论计算表明,Cu/Cu_(x)O异质结的存在促进了关键中间体*CO的溢流,降低了C‒C耦合过程的反应能垒,从而提高了还原产物乙醇的产率.综上,本文成功地在多孔铜纳米纤维中引入氧化物物种,并优化了纤维孔结构.其表现出了较好的电催化还原CO_(2)性能,可高选择性生成乙醇,其独特的多孔碳纤维结构充分暴露了活性位点,实现了较高的质量活性.本文所采用的催化剂组分和微观结构的调控策略为提升电催化中催化剂稳定性和催化活性提供了有益的借鉴.

关键词：二氧化碳电还原 Cu/Cu_(x)O异质结开口孔结构质量活性乙醇

葡萄糖衍生多孔碳的表面电荷调控与电吸附Cd^(2+)性能

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材料导报 2024年第6期38卷 18-25页

作者：覃玲霜刘醒邓立波深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518055

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以... 详细信息

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以硫脲与硫粉为掺杂剂,通过高温碳化制备了S、N共掺杂的多孔碳材料。以所制备的碳材料为电极组装了CDI系统,测试了其电吸附Cd^(2+)的性能。以相同的电极材料组装的对称型CDI系统在1.2 V下对Cd^(2+)的吸附容量达到53 mg·g^(-1)。进一步研究发现,S、N掺杂使碳材料表面带有负电荷,因此,以其为阴极、电中性的商业活性炭YP-50F为阳极组装的非对称CDI系统的吸附容量达到88.37 mg·g^(-1),比对称体系高66.73%;而且经过七次吸-脱附循环后,容量保持率也由对称体系的62.2%提升至81.5%。通过XPS分析证明电极去除Cd^(2+)的机理为双电层与碳材料表面官能团络合的协同作用。本工作所开发的高性能多孔碳电极及非对称电极的匹配策略有望推动CDI技术在Cd^(2+)及其他重金属废水治理领域的应用。

关键词：电容去离子葡萄糖多孔碳镉离子表面电荷

铜陵某废弃硫铁矿区土壤重金属污染特征及来源解析

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环境科学 2024年第1期45卷 407-416页

作者：李如忠刘宇昊黄言欢吴鸿飞合肥工业大学资源与环境工程学院合肥230009 安徽文川环保有限公司铜陵244002

为弄清铜陵市某硫铁矿开采对周边土壤重金属污染影响,在露天采矿场、农田、山林、村庄和河道等,采集50个点位表层土壤和沉积物样,分析Zn、Cr、Cu、Pb、Ni、Cd和As含量,解析土壤重金属空间分布特征,评估重金属污染程度和潜在生态风险水平... 详细信息

为弄清铜陵市某硫铁矿开采对周边土壤重金属污染影响,在露天采矿场、农田、山林、村庄和河道等,采集50个点位表层土壤和沉积物样,分析Zn、Cr、Cu、Pb、Ni、Cd和As含量,解析土壤重金属空间分布特征,评估重金属污染程度和潜在生态风险水平,并识别土壤重金属污染来源.结果表明,矿区土壤呈弱酸性(pH均值为6.32),除Ni元素外,其他重金属含量都超过铜陵市土壤背景值,且河流沉积物中Ni和Cd富集较为明显.根据内梅罗污染指数,判定Pb和As总体处于重度污染,Cu和Cd为中度污染,其他元素为轻污染或无污染;不同用地类型综合污染指数排序为:采矿场>河道>山林>农田>村庄,其中采矿场和河道属于重度污染,林地以中度污染为主,农田和村庄以轻度污染为主.Pb、As和Cd均属于中等生态风险,潜在生态风险指数贡献率分别为33.27%、27.39%和20.22%,远大于其他4种元素;不同用地类型潜在生态风险指数排序结果与综合污染指数相同,其中采矿场和河道属于高风险水平,林地为中等风险,其余为轻微风险.相关性分析、主成分分析(PCA)和正定矩阵因子分解模型(PMF)所得结果一致,初步判定Zn、Cu、Pb、Cd和As主要来自硫铁矿开采活动,Cr主要来自成土母质和农业生产,Ni主要受成土母质和硫铁矿开采活动的共同影响.

关键词：硫铁矿区土壤重金属污染潜在生态风险评价来源解析铜陵市

丁二烯法尼龙66盐生产废水深度处理工程实例

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工业水处理 2024年第7期 185-189页

作者：刘政杨龙周作绪张磊吉训胜北京铭泽源环境工程有限公司

针对某企业丁二烯法尼龙66盐生产废水生化出水，研发特定的臭氧催化剂，采用高效沉淀+前臭氧催化氧化+两级前置反硝化+后臭氧催化氧化处理工艺进行深度处理。运行结果表明，系统处理效果稳定，出水COD≤40 mg/L、氨氮≤2 mg/L、总氮≤5 ... 详细信息

针对某企业丁二烯法尼龙66盐生产废水生化出水，研发特定的臭氧催化剂，采用高效沉淀+前臭氧催化氧化+两级前置反硝化+后臭氧催化氧化处理工艺进行深度处理。运行结果表明，系统处理效果稳定，出水COD≤40 mg/L、氨氮≤2 mg/L、总氮≤5 mg/L，远优于《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB 18918—2002）一级A排放标准。生化池细菌培养期间，后臭氧催化氧化池对于氨氮、总氮平均去除率分别为81.1%、63.7%，表现出优异的同步去除氨氮、总氮性能，前臭氧催化氧化池对COD去除效果较好，平均臭氧消耗量与COD去除量的质量比为1.64∶1。高效沉淀+前臭氧催化氧化+两级前置反硝化+后臭氧催化氧化处理工艺处理丁二烯法尼龙66盐生产废水吨水运行成本4.86元，具有较好的经济性，为类似行业废水处理提供参考。

关键词：丁二烯尼龙66 深度处理臭氧催化氧化

抚仙湖子流域尺度氮排放清单构建及关键源解析

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环境科学 2024年第4期45卷 2150-2159页

作者：王延杰梁启斌王艳霞侯磊陈奇伯王伟李晓琳高俊淑西南林业大学生态与环境学院昆明650224 云南蓝态环境工程有限公司昆明650051

对高原湖泊流域总氮(TN)污染的精准调控是预防湖泊水体富营养化的重要环节.但过去基于全流域尺度具体时点建立的流域TN排放清单,因忽略TN污染的时空异质性,导致关键因子识别不清,控源减排措施针对性不强等问题.以典型高原深水湖泊抚仙... 详细信息

对高原湖泊流域总氮(TN)污染的精准调控是预防湖泊水体富营养化的重要环节.但过去基于全流域尺度具体时点建立的流域TN排放清单,因忽略TN污染的时空异质性,导致关键因子识别不清,控源减排措施针对性不强等问题.以典型高原深水湖泊抚仙湖为例,通过资料收集和现场调查,根据上中下游子流域特征,建立子流域尺度TN污染负荷模型;结合GIS空间分析功能,构建抚仙湖流域1990~2020年25个子流域的TN排放清单,分析TN污染负荷时空分布特征及关键污染来源.结果表明:(1) 1990、 1995、 2000、 2005、 2010、 2015和2020年的抚仙湖流域TN污染负荷分别为933.43、 1 012.90、 1 090.25、1 096.93、1 075.69、996.27和514.80 t,点源污染负荷逐年递增,但面源污染负荷仍是其主要来源. TN面源污染负荷主要来自化肥施用,点源污染负荷主要来自于农村生活;(2)TN污染负荷在空间上呈放射状递减的特点,流域整体单位面积负荷为65~6 877 kg·km^(-2),下游子流域单位面积TN污染负荷(1 009~6 877 kg·km^(-2))远远高于上中游子流域(65~1 167 kg·km^(-2));(3)污染源在子流域上存在较强的空间异质性,其中化肥施用、农业面源和农村生活污染主要来自于北岸河外直沟、抚澄河和山涧河子流域;畜禽散养污染主要来自于东岸大提坎箐河、大箐河和石股箐河子流域.研究结果可为抚仙湖流域TN控源减排措施的实施、子流域差异化管理措施的制定和湖泊水质恶化预警提供一定的科学依据及技术支撑.

关键词：总氮(TN) 排放清单子流域关键源高原深水湖泊

基于卫星遥感等多源数据的发电厂CO_(2)排放分析

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中国环境科学 2024年第4期44卷 1805-1815页

作者：付金杯李梦南徐炜达王宇萌李怀瑞尹捷杨昱锟卓俊玲生态环境部环境工程评估中心北京100041 北京英视睿达科技股份有限公司北京100073

应用烟羽分割、背景插值和高斯烟羽模型,使用轨道碳监测传感器(OCO-3)SAM模式在1年内的4次有效观测数据,估算了托克托电厂CO_(2)排放量,并利用年度核算报告结果、月度发电量与连续排放监测系统(CEMS)监测数据对卫星遥感估算结果进行验证... 详细信息

应用烟羽分割、背景插值和高斯烟羽模型,使用轨道碳监测传感器(OCO-3)SAM模式在1年内的4次有效观测数据,估算了托克托电厂CO_(2)排放量,并利用年度核算报告结果、月度发电量与连续排放监测系统(CEMS)监测数据对卫星遥感估算结果进行验证.结果表明,2021年4次卫星过境时CO_(2)排放速率分别为1900.82、3353.96、2941.07和3701.71tCO_(2)/h,其不确定性分别为25.10%、20.27%、19.59%和29.52%,不确定性主要来源于气象数据、背景和其它排放源影响.CO_(2)小时排放速率卫星遥感反演结果和核算分配结果验证具有较好的一致性,相关系数R为0.822.电厂月度发电量及小时级在线监测数据分析结果表明,电厂活动水平具有明显的季节性变化和小时变化特征,其中与CO_(2)排放密切相关的月度发电量相对标准偏差可达14.55%,NOx小时排放量相对标准偏差可达12.35%.

关键词：大型燃煤电厂卫星遥感碳排放 SAM模式

电流密度和运行温度对PEM水电解制氢能耗的影响

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新能源进展 2024年第1期12卷 35-39页

作者：朱宁伟赵京辉谢海洋宋学平吉力强郭辉进安泰环境工程技术有限公司北京100081

质子交换膜(PEM)水电解制氢技术是采用绿电制取绿氢的重要方法,对我国实现双碳目标具有重要意义。优化运行参数是降低PEM水电解制氢系统能耗的一种重要途径。建立一套工业级PEM水电解制氢实验装置,通过现场实验,考察电流密度和运行温度... 详细信息

质子交换膜(PEM)水电解制氢技术是采用绿电制取绿氢的重要方法,对我国实现双碳目标具有重要意义。优化运行参数是降低PEM水电解制氢系统能耗的一种重要途径。建立一套工业级PEM水电解制氢实验装置,通过现场实验,考察电流密度和运行温度对PEM水电解制氢系统能耗的影响,探讨优化运行参数降低运行能耗的方法。结果表明,当电流密度为0.2~1.4 A/cm^(2)、运行温度为20~60℃,PEM水电解制氢系统单位能耗分别与电流密度、运行温度负相关。提高运行温度会引起电解电压下降,系统单位直流能耗显著降低。提高电流密度会造成系统单位直流能耗升高,而单位交流能耗降低。

关键词：质子交换膜水电解电流密度运行温度能耗

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钢管混凝土超大型冷却塔抗倒塌性能研究

华中科技大学学报（自然科学版） 2024年第2期52卷 134-141页

作者：查晓雄汪凯超陈德劲哈尔滨工业大学(深圳)土木与环境工程学院广东深圳518055

提出一种施工性能优异的钢管混凝土冷却塔,并对其抗倒塌性能展开研究.首先,给出钢管混凝土冷却塔几何设计的计算公式;然后,利用有限元研究该冷却塔在不同缺口圆心角(删除支柱所对应的圆心角)下的倒塌原因及倒塌形态,从倒塌的难易程度、... 详细信息

提出一种施工性能优异的钢管混凝土冷却塔,并对其抗倒塌性能展开研究.首先,给出钢管混凝土冷却塔几何设计的计算公式;然后,利用有限元研究该冷却塔在不同缺口圆心角(删除支柱所对应的圆心角)下的倒塌原因及倒塌形态,从倒塌的难易程度、影响范围及动能大小三个方面对比了钢管混凝土和钢筋混凝土冷却塔的抗倒塌性能.研究结果表明:钢管混凝土冷却塔的倒塌主要由筒壁的局部失稳引起;仅当缺口圆心角超过126°时,冷却塔才会发生整体倒塌破坏;钢管混凝土冷却塔的抗倒塌性能优于钢筋混凝土冷却塔,即相对于钢筋混凝土冷却塔,钢管混凝土冷却塔开始发生倒塌时的缺口圆心角较大,倒塌过程中的动能峰值仅为钢筋混凝土冷却塔的1/10左右,且倒塌后的废墟尺寸较小.

关键词：自然通风冷却塔超大型钢混凝土组合结构抗倒塌性能倒塌形态

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冷却塔定向拆除时剩余支柱的轴力计算方法

哈尔滨工业大学学报 2024年第2期56卷 10-17页

作者：查晓雄汪凯超陈德劲哈尔滨工业大学(深圳)土木与环境工程学院广东深圳518055

为了使冷却塔的定向拆除更加安全可控,对冷却塔保留柱轴向力的计算方法展开研究。根据力的相似关系给出支柱轴向力与其Z向力之间的关系式,基于平截面假定推导保留柱Z向力的计算公式;利用有限元研究环梁和支柱的弹性模量、支柱高度、保... 详细信息

为了使冷却塔的定向拆除更加安全可控,对冷却塔保留柱轴向力的计算方法展开研究。根据力的相似关系给出支柱轴向力与其Z向力之间的关系式,基于平截面假定推导保留柱Z向力的计算公式;利用有限元研究环梁和支柱的弹性模量、支柱高度、保留柱数量以及相邻柱柱顶所对应的圆心角5种参数对保留柱Z向力的影响;根据有限元的结果对保留柱Z向力的计算公式进行修正,并研究修正后公式的适用性。结果表明:爆破后的冷却塔在所有保留柱上并不满足平截面假定;在实际工程范围内,上述5种参数不影响保留柱Z向力的分布规律为Z向力沿着y轴方向上的分布形态始终“两端受压,中间受拉”,且保留柱中的最大压力始终出现在第n排保留柱上,最大拉力始终出现在第(n-4)排保留柱上;当爆破圆心角为200°~240°时,修正后计算值的相对误差在21%以内,且该公式在不同冷却塔上具有良好的适用性。保留柱轴向力的计算公式从力学角度为冷却塔的拆除提供了理论支撑,增加了拆除工作的安全性。

关键词：自然通风冷却塔钢筋混凝土结构建筑拆除爆破拆除轴力