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模板法构建载金核壳中空复合催化剂及催化氧化苯甲醇

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化工进展 2024年第10期43卷 5533-5542页

作者：方嘉声陈铭黄振庭卫昆陈玉兰东莞理工学院生态环境与建筑工程学院广东东莞523808

探索纳米Au高效固载机制有助于提高Au纳米粒子负载能力、稳定性及分布位置锚定效果,从而构建高性能催化反应体系。采用氨基功能化聚合物模板法构建mCeO_(2)介孔壳层封装纳米Au活性位的Au@H-mCeO_(2)核壳中空复合催化剂。mCeO_(2)优异的... 详细信息

探索纳米Au高效固载机制有助于提高Au纳米粒子负载能力、稳定性及分布位置锚定效果,从而构建高性能催化反应体系。采用氨基功能化聚合物模板法构建mCeO_(2)介孔壳层封装纳米Au活性位的Au@H-mCeO_(2)核壳中空复合催化剂。mCeO_(2)优异的氧溢出性能及Au与mCeO_(2)增强性协同作用,使得该催化剂在无溶剂条件下选择性催化氧化苯甲醇制得苯甲醛反应中,表现出明显优于mTiO_(2)和mSiO_(2)壳层催化剂的催化性能。最佳反应条件下,Au@H-mCeO_(2)催化剂催化氧化苯甲醇转化率为60%,制得的苯甲醛选择性为88%。氨基功能化聚合物模板导向的原位固载Au纳米颗粒与mCeO_(2)介孔氧化物封装构筑的复合过程,有助于分散和稳定纳米Au催化活性位,有效抑制其在循环反应和热过滤实验中可能出现的聚集和流失,从而保持较好的催化反应活性和稳定性。

关键词：催化剂核壳结构模板法氧化苯甲醇

充分稳定和暴露的铜基异质结实现CO_(2)高效电还原制乙醇

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 216-225页

作者：蒋兴星赵雨昕孔艳孙建桔冯上照胡琪杨恒攀何传新深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518060

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,廉价易得的铜基催化剂被认为是电化学催化还原CO_(2)生成高附加值产物的理想催化剂之一,其中铜氧化物的存在是CO_(2)RR生成高附加值产物的关键.然而,CO_(2)RR过程是在负电位下进行的,当施加电位低于‒0.1 VRHE时,铜氧化物很容易被还原为金属态铜.因此,催化剂稳定氧化态铜的能力在保持连续、高效和稳定的CO_(2)RR产多碳产物性能中至关重要.本文将简单的O_(2)等离子体处理技术与静电纺丝技术相结合,合成了多孔碳纳米纤维负载的Cu/Cu_(x)O异质结催化剂,并考察了其催化CO_(2)RR的性能.在静电纺丝过程中,Cu-ZIF-8前驱体的加入使得热处理后的原丝纤维中形成了丰富的网络贯穿多孔结构,该结构有效地实现了铜纳米颗粒的均匀分散;随后,通过O_(2)等离子体处理技术,在碳纳米纤维中构建了大量的开放介孔,为CO_(2)的吸附和反应提供了有利环境,并使Cu/Cu_(x)O异质结位点暴露于反应界面.电化学性能测试结果表明,在400 mA cm^(‒2)电流密度下,独特的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点电催化还原CO_(2)生成乙醇的法拉第效率可达70.7%,该性能优于未经O_(2)等离子体处理的多孔铜纳米纤维.此外,高暴露的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点显著地增加实际参与反应的活性位点数量,经计算Cu/Cu_(x)O异质结CO_(2)RR产乙醇的质量活性高达8.4 A mg^(‒1),是目前报道生产乙醇的较高质量活性.多孔碳纳米纤维衬底不仅具有协同电子输运能力,而且在CO_(2)RR测试中施加的负电压有助于维持Cu/Cu_(x)O异质结构的稳定性,使其在高电流密度下能够保持长时间的催化稳定性.此外,本文利用原位拉曼光谱和红外光谱、有限元模拟及密度泛函理论计算等方法深入研究了Cu/Cu_(x)O异质结的催化机理.原位拉曼光谱和红外光谱表征结果证实了在CO_(2)RR过程中Cu_(x)O的动态稳定状态以及关键信号*CO和C‒C键的存在;理论计算表明,Cu/Cu_(x)O异质结的存在促进了关键中间体*CO的溢流,降低了C‒C耦合过程的反应能垒,从而提高了还原产物乙醇的产率.综上,本文成功地在多孔铜纳米纤维中引入氧化物物种,并优化了纤维孔结构.其表现出了较好的电催化还原CO_(2)性能,可高选择性生成乙醇,其独特的多孔碳纤维结构充分暴露了活性位点,实现了较高的质量活性.本文所采用的催化剂组分和微观结构的调控策略为提升电催化中催化剂稳定性和催化活性提供了有益的借鉴.

关键词：二氧化碳电还原 Cu/Cu_(x)O异质结开口孔结构质量活性乙醇

葡萄糖衍生多孔碳的表面电荷调控与电吸附Cd^(2+)性能

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材料导报 2024年第6期38卷 18-25页

作者：覃玲霜刘醒邓立波深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518055

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以... 详细信息

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以硫脲与硫粉为掺杂剂,通过高温碳化制备了S、N共掺杂的多孔碳材料。以所制备的碳材料为电极组装了CDI系统,测试了其电吸附Cd^(2+)的性能。以相同的电极材料组装的对称型CDI系统在1.2 V下对Cd^(2+)的吸附容量达到53 mg·g^(-1)。进一步研究发现,S、N掺杂使碳材料表面带有负电荷,因此,以其为阴极、电中性的商业活性炭YP-50F为阳极组装的非对称CDI系统的吸附容量达到88.37 mg·g^(-1),比对称体系高66.73%;而且经过七次吸-脱附循环后,容量保持率也由对称体系的62.2%提升至81.5%。通过XPS分析证明电极去除Cd^(2+)的机理为双电层与碳材料表面官能团络合的协同作用。本工作所开发的高性能多孔碳电极及非对称电极的匹配策略有望推动CDI技术在Cd^(2+)及其他重金属废水治理领域的应用。

关键词：电容去离子葡萄糖多孔碳镉离子表面电荷

羟基磷灰石-β-环糊精复合微球的合成与性能

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深圳大学学报（理工版） 2024年第4期41卷 453-462页

作者：袁秋华王涛余宏代小毅吴晓婉吴文珊简友亮杨袁李瑞龙钟骏熙夏贤友深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518071 湖北理工学院化学与化工学院湖北黄石435003

羟基磷灰石(hydroxyapatite,HA)是一种应用较为广泛的载药材料,将HA与相关材料复合制成载药微球可较好缓解药物突释现象.本研究以十二烷基磺酸钠(sodium dodecyl sulfonate,SDS)和脯氨酸(proline,Pro)作为模板剂,通过水热沉淀法合成碳... 详细信息

羟基磷灰石(hydroxyapatite,HA)是一种应用较为广泛的载药材料,将HA与相关材料复合制成载药微球可较好缓解药物突释现象.本研究以十二烷基磺酸钠(sodium dodecyl sulfonate,SDS)和脯氨酸(proline,Pro)作为模板剂,通过水热沉淀法合成碳酸钙微球,再通过水热法以离子交换方式将具有空腔结构的HA与β-环糊精(β-cyclodextrin,β-CD)进行复合,探究合成条件变化对微球的形貌影响,成功制备出形貌良好、分散性好、性能优良的HA-β-CD复合微球,使用X射线衍射、扫描电子显微镜和紫外可见分光度计等测试方法对所制备样品进行分析和表征,再以姜黄素作为负载药物进行载药性能测试,对载药量和包封率两个主要指标进行对比分析,同时对HA-β-CD微球在体外药物释放实验中的表现进行分析探究.结果表明,当β-CD质量分数在20%~30%、水热反应时间为6 h时,所制得的HA-β-CD复合微球的形貌良好,分散性好,复合微球的粒径主要分布在6.4~13.9μm,粒径大小均匀且具有空腔结构.载药性能测试结果表明,β-环糊精的掺入可以有效提升复合微球的药物包封效率和载药量,当β-环糊精质量分数为30%时,复合微球的载药量达到5.03%±0.37%,包封率达到37.67%±1.37%.药物体外释放性能测试结果显示,合成的HA-β-CD复合微球能明显缓解传统HA载药微球的突释现象,延长药物作用时间,具备良好的缓释性能.同时,对载药微球的形成机理及细胞毒性进行分析探讨,结果表明,HA-β-CD载药复合微球通过HA、β-CD及药物三者包合形成,可实现药物延迟释放,明显改善载药微球的缓释性能,且测试结果证明,HA-β-CD复合微球对细胞增殖几乎没有毒性.制备的HA-β-CD复合微球改善了纯HA载药微球易突释、载药量低和作用时间短等问题,具备良好的医用价值和应用潜力.

关键词：生物医用材料复合微球羟基磷灰石 β-环糊精模板法载药性能姜黄素

N-CQDs/N-TiO_(2)复合光催化剂的制备及其催化降解甲基橙性能研究

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化工新型材料 2024年第S1期52卷 423-427,431页

作者：吴昊轩阮慧珠施瑜伍素云湖南工学院化学与环境工程学院衡阳421002

采用水热法制备了一种新型的复合光催化剂N-CQDs/N-TiO_(2)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、固体荧光(PL)与比表面积仪(BET)等手段对其物相、形貌及光吸收性能进行表征,并研究了N-CQDs掺杂质量比对N... 详细信息

采用水热法制备了一种新型的复合光催化剂N-CQDs/N-TiO_(2)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、固体荧光(PL)与比表面积仪(BET)等手段对其物相、形貌及光吸收性能进行表征,并研究了N-CQDs掺杂质量比对N-CQDs/N-TiO_(2)复合光催化剂对甲基橙光降解性能的影响。结果表明:与纯N-TiO_(2)相比,0.5%N-CQDs/N-TiO_(2)复合光催化剂对甲基橙溶液的降解效率为95.43%,这归因于N-CQDs可促进纯N-TiO_(2)对可见光的吸收,同时也可降低光生电子-空穴对的复合几率。捕获实验结果表明在可见光降解甲基橙过程中主要的活性物质为超氧基团(·O_(2)^(-))和光生空穴(h+),且·O_(2)^(-)占主要地位。

关键词： TiO_(2) 水热法 N-CQDs 光催化剂甲基橙

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基于插值超分辨的双目三维重建方法

中国光学（中英文） 2024年第4期17卷 862-874页

作者：刘宇豪吴福培吴树壮王瑞汕头大学工学院机械工程系广东汕头515063

基于双目立体匹配重建物体表面三维形貌时,其匹配精度往往受限于传感器尺寸、镜头焦距和光源环境等物理条件。针对此问题,本文提出了一种基于插值超分辨的双目表面三维重建方法。首先,在图像预处理阶段,建立基于小波变换与双直方图均衡... 详细信息

基于双目立体匹配重建物体表面三维形貌时,其匹配精度往往受限于传感器尺寸、镜头焦距和光源环境等物理条件。针对此问题,本文提出了一种基于插值超分辨的双目表面三维重建方法。首先,在图像预处理阶段,建立基于小波变换与双直方图均衡融合的图像增强方法,克服传统双目视觉受限于复杂环境光干扰等问题;其次,构建基于拉格朗日与三次多项式插值的超分辨算法,提升图像像素密度,为双目匹配代价计算阶段增加图像细节,从而提高匹配精度;最后,基于SLIC算法对目标图像进行分割,并针对各分割区域分别做二次曲面拟合,进而获得与物体实际表面更为贴合的高度曲线,从而降低重建误差并可提高重建精度。实验结果表明:5组测量样品的全局高度测量平均相对误差为±2.3%,实验平均测量时长为1.8828 s,最大时长为1.9362 s,较传统方法有明显提升。实验分析结果验证了本文所提方法的有效性。

关键词：双目视觉三维测量插值超分辨超像素分割

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钢管混凝土超大型冷却塔抗倒塌性能研究

华中科技大学学报（自然科学版） 2024年第2期52卷 134-141页

作者：查晓雄汪凯超陈德劲哈尔滨工业大学(深圳)土木与环境工程学院广东深圳518055

提出一种施工性能优异的钢管混凝土冷却塔,并对其抗倒塌性能展开研究.首先,给出钢管混凝土冷却塔几何设计的计算公式;然后,利用有限元研究该冷却塔在不同缺口圆心角(删除支柱所对应的圆心角)下的倒塌原因及倒塌形态,从倒塌的难易程度、... 详细信息

提出一种施工性能优异的钢管混凝土冷却塔,并对其抗倒塌性能展开研究.首先,给出钢管混凝土冷却塔几何设计的计算公式;然后,利用有限元研究该冷却塔在不同缺口圆心角(删除支柱所对应的圆心角)下的倒塌原因及倒塌形态,从倒塌的难易程度、影响范围及动能大小三个方面对比了钢管混凝土和钢筋混凝土冷却塔的抗倒塌性能.研究结果表明:钢管混凝土冷却塔的倒塌主要由筒壁的局部失稳引起;仅当缺口圆心角超过126°时,冷却塔才会发生整体倒塌破坏;钢管混凝土冷却塔的抗倒塌性能优于钢筋混凝土冷却塔,即相对于钢筋混凝土冷却塔,钢管混凝土冷却塔开始发生倒塌时的缺口圆心角较大,倒塌过程中的动能峰值仅为钢筋混凝土冷却塔的1/10左右,且倒塌后的废墟尺寸较小.

关键词：自然通风冷却塔超大型钢混凝土组合结构抗倒塌性能倒塌形态

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冷却塔定向拆除时剩余支柱的轴力计算方法

哈尔滨工业大学学报 2024年第2期56卷 10-17页

作者：查晓雄汪凯超陈德劲哈尔滨工业大学(深圳)土木与环境工程学院广东深圳518055

为了使冷却塔的定向拆除更加安全可控,对冷却塔保留柱轴向力的计算方法展开研究。根据力的相似关系给出支柱轴向力与其Z向力之间的关系式,基于平截面假定推导保留柱Z向力的计算公式;利用有限元研究环梁和支柱的弹性模量、支柱高度、保... 详细信息

为了使冷却塔的定向拆除更加安全可控,对冷却塔保留柱轴向力的计算方法展开研究。根据力的相似关系给出支柱轴向力与其Z向力之间的关系式,基于平截面假定推导保留柱Z向力的计算公式;利用有限元研究环梁和支柱的弹性模量、支柱高度、保留柱数量以及相邻柱柱顶所对应的圆心角5种参数对保留柱Z向力的影响;根据有限元的结果对保留柱Z向力的计算公式进行修正,并研究修正后公式的适用性。结果表明:爆破后的冷却塔在所有保留柱上并不满足平截面假定;在实际工程范围内,上述5种参数不影响保留柱Z向力的分布规律为Z向力沿着y轴方向上的分布形态始终“两端受压,中间受拉”,且保留柱中的最大压力始终出现在第n排保留柱上,最大拉力始终出现在第(n-4)排保留柱上;当爆破圆心角为200°~240°时,修正后计算值的相对误差在21%以内,且该公式在不同冷却塔上具有良好的适用性。保留柱轴向力的计算公式从力学角度为冷却塔的拆除提供了理论支撑,增加了拆除工作的安全性。

关键词：自然通风冷却塔钢筋混凝土结构建筑拆除爆破拆除轴力

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射流强化非填料式溶气设备的工作性能

化工进展 2024年第6期43卷 2977-2985页

作者：杨磻槟丁国栋陈家庆冯子夏郑佳媛北京石油化工学院机械工程学院环境工程系北京102617 深水油气管线关键技术与装备北京市重点实验室北京102617

溶气设备是溶气释放式微细气泡发生系统的重要组成部分,基于自主设计研发的射流强化非填料式溶气设备,对其在不同操作参数下的工作性能开展了实验研究。采用WTW手持式溶解氧测定仪实施全程在线带压测量,同时以空气在水中溶解氧浓度的变... 详细信息

溶气设备是溶气释放式微细气泡发生系统的重要组成部分,基于自主设计研发的射流强化非填料式溶气设备,对其在不同操作参数下的工作性能开展了实验研究。采用WTW手持式溶解氧测定仪实施全程在线带压测量,同时以空气在水中溶解氧浓度的变化率直接表征溶气性能。结果表明,新型溶气设备在低能耗下仍具有较高的溶气性能;溶气性能随气液比的增加而增加,溶气效率随着溶气压力的增加而降低,随着进水流量的增加呈现出先增加后减小的趋势,氧转移传质系数随溶气压力和进水流量的增加而增加,最佳进水流量区间为0.7~0.9m^(3)/h。由于新型溶气设备在使用普通球阀减压释气成泡时,仍能产生高质量的微细气泡,占地面积远小于传统设备且不易堵塞,因此在实际工程应用中更具优势。

关键词：溶气设备射流强化溶气性能溶解氧浓度气液两相流多相反应