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多孔碳纳米纤维负载铜铂合金催化剂的制备及电催化析氢性能

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高等学校化学学报 2024年第6期45卷 120-129页

作者：陈鑫刘婧媛于静哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院哈尔滨150001

通过静电纺丝和分阶段热处理方法,在多孔碳纳米纤维(PCNFs)上制备了一系列不同合金比例的PtCu纳米合金催化剂,研究了合金颗粒表面形貌和Cu-Pt-Cu结构对析氢反应(HER)的影响.结果表明,PtCu添加摩尔比为1∶2时可获得最佳析氢性能,在酸性... 详细信息

通过静电纺丝和分阶段热处理方法,在多孔碳纳米纤维(PCNFs)上制备了一系列不同合金比例的PtCu纳米合金催化剂,研究了合金颗粒表面形貌和Cu-Pt-Cu结构对析氢反应(HER)的影响.结果表明,PtCu添加摩尔比为1∶2时可获得最佳析氢性能,在酸性条件下电流密度为10 mA/cm^(2)时,过电位为37 mV,拥有良好的长期稳定性.研究结果为PCNFs负载过渡金属与Pt的二元合金纳米催化剂的制备提供了一种新的方法.

关键词：静电纺丝多孔碳纤维铜铂合金析氢反应

热塑弹性体超临界流体间歇发泡过程中的基本问题

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高分子学报 2024年第4期55卷 369-395页

作者：翟文涛江俊杰中山大学材料科学与工程学院广州510275

超临界流体间歇发泡的体系黏弹性易于调节、加工参数易于控制、加工装备便于设计和实现,是热塑弹性体物理发泡领域中最受关注的技术路线.本文首先综述了热塑弹性体物理发泡相关文献、研发历程和应用现状;阐明间歇发泡技术的相关概念、... 详细信息

超临界流体间歇发泡的体系黏弹性易于调节、加工参数易于控制、加工装备便于设计和实现,是热塑弹性体物理发泡领域中最受关注的技术路线.本文首先综述了热塑弹性体物理发泡相关文献、研发历程和应用现状;阐明间歇发泡技术的相关概念、技术特点以及热塑弹性体与超临界流体的相互作用,重点讨论热塑弹性体间歇发泡的“高弹态发泡”特征以及处于高弹态状态下的泡孔成核、泡孔生长、泡孔结构定型、泡沫收缩机制及其调控策略.其次,综述了热塑弹性体发泡薄膜的制备方法、热塑弹性体发泡珠粒水蒸气成型过程、珠粒界面黏结强度和分子链界面扩散机制.此外,还从分子链化学结构、泡孔结构、材料宏观结构等角度总结了热塑弹性体发泡材料弹性性能,揭示热塑弹性体发泡材料的结构—弹性性能关系.最后对热塑弹性体超临界流体间歇发泡技术进行了展望.

关键词：热塑弹性体物理发泡泡孔成核和生长机制收缩弹性性能

构筑共轭聚合物基S型异质结分子内和界面电场以实现高效光催化制氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 194-205页

作者：王乐乐程文瑶王嘉鑫杨娟刘芹芹江苏大学材料科学与工程学院江苏镇江212013

能源短缺与环境问题已成为阻碍社会经济发展的重要因素,并对人类生活质量产生了深远影响,成为重大的全球性挑战.传统的一次能源,如煤、石油和天然气,正面临着日益严重的短缺问题,同时,水体污染日趋严重.因此,迫切需要寻找绿色、可持续... 详细信息

能源短缺与环境问题已成为阻碍社会经济发展的重要因素,并对人类生活质量产生了深远影响,成为重大的全球性挑战.传统的一次能源,如煤、石油和天然气,正面临着日益严重的短缺问题,同时,水体污染日趋严重.因此,迫切需要寻找绿色、可持续的能源解决方案.其中,利用太阳能进行光解水制氢以及降解水中污染物,被视为一种极具潜力和前景的能源利用方式.然而,目前的光催化剂普遍面临光生载流子容易复合、迁移速率缓慢等问题,这些问题限制了光生电荷的寿命,往往只有几十皮秒,从而降低了其在氧化还原反应中的有效性和光催化效率.因此,开发高效、稳定的光催化剂成为了当前研究的热点和迫切需求.本文报道了一种新型光催化剂的合成与应用.首先,将1,6-二溴芘分子作为富电子供体(D)引入到氮化碳(g-C_(3)N_(4))中,合成了以C‒N键连接的g-C_(3)N_(4)-1,6-二溴芘(CNPy)材料.随后,通过多种手段对样品进行了表征.X射线衍射图谱、傅里叶红外光谱和核磁共振图谱证明了1,6-二溴芘分子的成功引入.氮气等温吸附脱附曲线结果表明,与纯g-C_(3)N_(4)相比,芘基的引入增加了g-C_(3)N_(4)的比表面积,暴露出更多的活性位点.X射线光电子能谱和表面电荷密度测试结果证实了CNPy分子内电场的成功构建.当以铂为助催化剂时,CNPy-0.2(包含200 mg CNPy)表现出较高的光催化产氢性能,产率达到6.1mmol·g^(–1)·h^(–1).在此基础上,为了进一步提升催化性能,将CNPy与具有宽光谱响应范围和匹配能带结构的CdSe纳米颗粒进行复合,构筑了具有双电场(分子内和界面电场)的CdSe/CNPy S型异质结光催化剂.X射线衍射图谱、扫描电子显微镜及透射电子显微镜测试结果证实了CdSe与1,6-二溴芘修饰的g-C_(3)N_(4)的成功复合,且CdSe纳米颗粒(200 nm左右)均匀地分布在CNPy上.此外,通过原位X射线光电子能谱、电子顺磁共振波谱和开尔文探针力显微镜等表征手段证实了S型异质结的形成以及CdSe与CNPy之间存在内建电场.光电化学表征进一步证实了CdSe/CNPy S型异质结具有高效的载流子分离效率.能带结构分析结果表明,该CdSe/CNPy S型异质结在光激发后保留了CNPy的较强氧化能力与CdSe的较强还原能力.在无Pt作助催化剂的情况下,测试了CdSe/CNPy S型异质结的析氢与降解性能.结果显示,优化后的复合材料100%CdSe/CNPy-0.2在光催化产H2反应中,产率高达1.16 mmol·g^(–1)·h^(–1),分别是纯CNPy-0.2,CdSe和100%CdSe/CN的58倍,2.2倍和2.32倍.此外,该S型异质结材料表现出较好的光催化降解四环素性能,在全光谱照射下,降解效率高达97%.多次循环数据显示,该S型异质结材料表现出良好的稳定性.综上所述,本研究通过分子结构设计,在共轭聚合物分子内引入内建电场,并结合异质结界面工程策略,构筑了具有双电场的S型异质结光催化材料.该材料表现出高效的光催化析氢和污染物降解性能,为提升共轭半导体基光催化材料的性能提供了新思路.

关键词： g-C_(3)N_(4) 分子内电场界面电场 S型异质结构光催化剂

OBC/WPS增容母料的制备及其在三元乙丙橡胶中的应用

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中国塑料 2024年第6期38卷 39-43页

作者：何松迪黎官羽陈佳敏汪称意徐建平常州大学材料科学与工程学院江苏常州213164

利用Friedel-Crafts烷基化反应制备了乙烯-辛烯嵌段共聚物(OBC)/废旧聚苯乙烯(WPS)增容母料,考察了无水AlCl3用量对WPS的接枝率、共混物性能以及增容母料用量对三元乙丙橡胶(EPDM)综合性能的影响。结果表明,WPS可以与OBC发生反应,生成OB... 详细信息

利用Friedel-Crafts烷基化反应制备了乙烯-辛烯嵌段共聚物(OBC)/废旧聚苯乙烯(WPS)增容母料,考察了无水AlCl3用量对WPS的接枝率、共混物性能以及增容母料用量对三元乙丙橡胶(EPDM)综合性能的影响。结果表明,WPS可以与OBC发生反应,生成OBC-g-WPS接枝共聚物;当无水AlCl3用量为0.4份时,WPS的接枝率最高,为25.3%,且无凝胶产生,共混物的综合性能最好;将上述共混物作为增容母料应用于EPDM中,添加增容母料的硫化胶,其拉伸强度、撕裂强度和耐热空气老化性能优于纯EPDM硫化胶,且优于添加相同量OBC/WPS简单共混物;添加OBC/WPS增容母料的硫化胶中WPS分散均匀且细小。

关键词：废旧聚苯乙烯乙烯-辛烯嵌段共聚物三元乙丙橡胶 Friedel-Crafts烷基化反应

空位有序双钙钛矿A2BX6的弹性和热电性质的第一性原理研究

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物理化学学报 2024年第1期40卷 46-47页

作者： Muhammad Faizan 赵国琪张天旭王啸宇贺欣张立军吉林大学材料科学与工程学院长春130012

卤化物钙钛矿在热电应用中表现出了巨大的潜力。准确了解卤化物钙钛矿的热电传输性质对于进一步提高热电设备的应用效率至关重要。本研究采用了Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)和修正的Becke Johnson(mBJ)交换关联泛函探究了卤化物双钙钛矿... 详细信息

卤化物钙钛矿在热电应用中表现出了巨大的潜力。准确了解卤化物钙钛矿的热电传输性质对于进一步提高热电设备的应用效率至关重要。本研究采用了Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)和修正的Becke Johnson(mBJ)交换关联泛函探究了卤化物双钙钛矿Rb_(2)SnI6、Rb_(2)PdI6和Cs_(2)PtI6的弹性和热电性质。通过对这些材料的力学稳定性、有效质量、塞贝克系数、功率因子和热电品质因数的研究,我们发现,这三种化合物都是力学稳定的,并且具有可塑性。这些化合物是窄带隙半导体,具有简并的带边结构,结合低的载流子有效质量使得它们具有热电应用潜力。Cs_(2)PtI6在空穴掺杂在500 K温度下可以达到0.76 mV·K^(−1)的高塞贝克系数。由于高塞贝克系数和最大功率因子,Rb_(2)SnI6、Rb_(2)PdI6和Cs_(2)PtI6在p型掺杂下具有高的热电品质因数,分别为0.91、0.96和0.98。总体而言,我们的研究为卤化物钙钛矿的热电性能提供了新的见解,为这些化合物的实验合成提供了有价值的参考。

关键词：电子结构有效质量 Seebeck系数热电品质因数卤化物双钙钛矿

酸酐化LLDPE/PS增容母料对PLA/LLDPE/PS共混物性能的影响

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高分子材料科学与工程 2024年第2期40卷 83-90页

作者：黎官羽何松迪陈佳敏缪培峰徐建平常州大学材料科学与工程学院江苏常州213164 江苏培达塑料有限公司江苏张家港215600

在聚乳酸(PLA)/聚苯乙烯(PS)/线型低密度聚乙烯(LLDPE)(质量比40:30:30)共混物中加入酸酐化LLDPE/PS(质量比50:50)增容母料,考察增容母料用量对共混物力学性能、热性能、动态流变性能、微观形貌和孔径分布的影响。红外分析表明,共混体... 详细信息

在聚乳酸(PLA)/聚苯乙烯(PS)/线型低密度聚乙烯(LLDPE)(质量比40:30:30)共混物中加入酸酐化LLDPE/PS(质量比50:50)增容母料,考察增容母料用量对共混物力学性能、热性能、动态流变性能、微观形貌和孔径分布的影响。红外分析表明,共混体系加入酸酐化增容母料后有(LLDPE-g-PS)-g-PLA接枝共聚物生成;力学性能测试表明,在加入质量分数10%的增容母料后,相较于简单共混物,其拉伸强度提高了160.5%,断裂伸长率提高了184%,继续增大增容母料用量,力学性能提升并不明显;热性能分析表明,共混物中的PLA相结晶规整度提高,加入10%增容母料后,PLA的熔点(Tm)上升了2.03℃,LLDPE的结晶温度(TC)上升了1.23℃;动态流变测试结果表明,随着增容母料用量的增大,共混物的储能模量(G')、损耗模量(G'')和复数黏度(η*)均有上升,损耗因子(tanδ)下降;扫描电镜分析表明,加入增容母料使共混物相分散均匀、相尺寸减小;压汞仪测试表明,共混物经正庚烷、环己烷抽提后,遗留的“PLA”形成了分级多孔结构,增容母料的加入,使“PLA”孔径缩小,比表面积增大。

关键词：聚乳酸共混物相容化分级多孔结构

宽光谱响应范围的氮化碳纳米片的制备及其光催化产氢性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 277-284页

作者：郭桂珍姚陈忠孙友谊辛德华吕宝华运城学院应用化学系山西运城044000 中北大学材料科学与工程学院山西太原030051

以块体氮化碳(CN)为前驱物,采用氧化剥离制备氧化型氮化碳纳米片(o-CN NSs),将o-CN NSs还原制得了还原型氮化碳纳米片(r-CN NSs)。o-CN NSs和r-CN NSs厚度均约2 nm,且都保留了纯CN的庚嗪环骨架结构;相比于o-CN NSs,r-CN NSs具有更小的... 详细信息

以块体氮化碳(CN)为前驱物,采用氧化剥离制备氧化型氮化碳纳米片(o-CN NSs),将o-CN NSs还原制得了还原型氮化碳纳米片(r-CN NSs)。o-CN NSs和r-CN NSs厚度均约2 nm,且都保留了纯CN的庚嗪环骨架结构;相比于o-CN NSs,r-CN NSs具有更小的禁带宽度(2.62 eV)、更宽的光响应范围(485 nm)和更高的产氢速率(1700μmol/(g·h));r-CN NSs的光催化产氢速率是CN的8.5倍、o-CN NSs的2.1倍。经过20 h的循环测试,r-CN NSs的光催化产氢速率没有衰减,具备良好的光催化稳定性。实验和理论分析表明,r-CN NSs是边缘基团为氨基的纳米片结构,氨基的引入改善了纳米片的结晶性,提高了电子和空穴的分离效率、拓宽了纳米片的光响应范围,从而导致光催化性能增强。

关键词：氮化碳纳米片光催化光响应范围产氢

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聚醚接枝丙烯酸树脂基凝胶聚合物电解质的制备及在电致变色器件中的应用

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材料导报 2024年第7期38卷 214-218页

作者：王海萍陈必华陶益杰黄凯兵张世国湖南大学材料科学与工程学院长沙410082

本工作以甲氧基聚乙二醇丙烯酸酯(PEGMEA)和聚氨酯丙烯酸树脂(PUA)为预聚体,离子液体1-丁基-3-甲基咪唑鎓双三氟甲磺酰亚胺盐(BMimTFSI)为添加剂,通过紫外光固化,构建了一种新型聚醚接枝丙烯酸树脂基凝胶聚合物电解质。通过傅里叶变换... 详细信息

本工作以甲氧基聚乙二醇丙烯酸酯(PEGMEA)和聚氨酯丙烯酸树脂(PUA)为预聚体,离子液体1-丁基-3-甲基咪唑鎓双三氟甲磺酰亚胺盐(BMimTFSI)为添加剂,通过紫外光固化,构建了一种新型聚醚接枝丙烯酸树脂基凝胶聚合物电解质。通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和电化学测试(循环伏安)等方法对该凝胶聚合物电解质进行表征。结果表明,该类凝胶聚合物电解质不仅拥有优良的离子电导率,还具有高热稳定性、易封装和不易泄漏的优点。其中,BMimTFSI含量为59.5%(质量分数)、PUA/PEGMEA配比为4.96∶2.96(质量比)时凝胶聚合物的电解质综合性能最好,可见光透过率大于90%,热分解温度达到300℃,30℃时离子电导率达到2.17×10^(-5)S/cm。基于该类凝胶聚合物电解质的电致变色器件展现出优良的性能,经36000 s循环后,依然保持着稳定的蓝色态—透明态切换,且着色、褪色态的可见光透过率对比度仍高达48%,电解质质地柔软,热稳定性良好,可应用于电致变色器件。

关键词：紫外固化凝胶电解质聚氨酯电致变色器件

配位聚合物中功能主-客体微纳限域空间的构筑与调控

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科学通报 2024年第16期69卷 2130-2144页

作者：方翰聂洪想于美慧常泽南开大学材料科学与工程学院金属与分子基材料化学天津市重点实验室天津300350

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分... 详细信息

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分子,由此产生的主-客体PCPs可展示出丰富的性质和潜在应用,并可以通过调节主体、客体和主-客体相互作用对其性能进行优化.因此,主-客体PCPs在当前的研究中备受关注,并逐渐成为研究的热点.然而,对于其微纳限域空间的功能导向构筑策略和方法的研究还在不断深入,因此对主-客体PCPs体系的理性构筑与调控及其功能导向的应用研究进行综述是不可或缺的.本文综述了主-客体PCPs的相关研究成果及对其的深入认识,包括主-客体系统的组成和组分间相互作用的类型.在此基础上,重点介绍了其微纳限域空间的构筑和调优原则.同时,本文还综述了近年来以光、电性质为功能导向的主-客体PCPs的研究进展,并就该领域发展所面临的挑战和前景进行了分析和展望.

关键词：配位聚合物微纳限域空间主-客体体系发光性质电学性质