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催化法治理挥发性有机物污染的研究进展

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 71-96页

作者：张红红王治伟隗陆刘雨溪戴洪兴邓积光北京工业大学材料科学与工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室绿色催化与分离北京市重点实验室北京100124

挥发性有机物(VOCs)具有毒性、刺激性、致癌性和致畸作用,主要来源于石油化工、制药、制鞋业、电子制造和餐饮油烟等人类活动.VOCs和NO_(x)是生成细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)等二次污染物的重要前体物,严重制约了社会的可持续发展,并对... 详细信息

挥发性有机物(VOCs)具有毒性、刺激性、致癌性和致畸作用,主要来源于石油化工、制药、制鞋业、电子制造和餐饮油烟等人类活动.VOCs和NO_(x)是生成细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)等二次污染物的重要前体物,严重制约了社会的可持续发展,并对人类健康构成了严重威胁.因此,治理VOCs污染对于降低环境风险至关重要.鉴于实际工况条件复杂,多种VOCs(烷烃、芳香烃、卤代烃、醛酮和醇酯等)共存,它们的极性和浓度存在差异,在催化剂上的吸附、活化和转化过程不同,因此,对催化剂高效消除多组分VOCs的能力提出了挑战.目前,在众多净化VOCs的技术中,催化氧化法因其高效率、低能耗等优势在末端污染控制中越来越受到重视.本文主要介绍了近十年来通过热催化或光热催化消除污染物的代表性研究工作.首先,系统地总结了用于热催化消除单一VOC和典型多组分VOCs(例如,医药行业:甲苯和丙酮;家具涂料行业:甲苯和异己烷等)、协同消除VOCs和NO_(x),以及VOCs资源化利用(选择催化转化VOCs为高附加值产品)而设计和制备的各种具有独特形貌和结构的过渡金属氧化物纳米催化剂、贵金属颗粒纳米催化剂、贵金属单原子催化剂等,并探讨了其氧化还原性、酸性、氧物种、载体孔结构、贵金属分散度等对催化活性和稳定性的影响机制及优化策略.其次,鉴于化石燃料的日益减少,本文还概述了光热协同催化技术,该技术结合了光催化和热催化技术,通过太阳光的光热转换,能够在较低的温度下高效催化消除VOCs,并介绍了其效率和转化机制.此外,文中还深入分析了H_(2)O,CO_(2)和SO_(2)等气体对催化稳定性的影响机制.最后,考虑到我国当前大气污染防治面临更为复杂的复合污染问题等挑战,对未来发展趋势提出了展望:(1)利用活性空间和活性位点分离策略协同催化净化VOCs和NO_(x),从而实现催化氧化和还原反应的高效进行.(2)聚焦于大气污染物和温室气体的协同处理,探究CO_(2)和VOCs协同转化的路径和效率,为减污降碳和实现碳中和提供新思路.(3)设计合成新型串联催化剂用于安全转化含CVOCs的多组分污染物,以实现VOCs污染广谱性控制.(4)发展先进的原位表征技术(如原位电子显微镜、同位素示踪技术、原位拉曼光谱、原位X射线光电子能谱等)以实时检测催化剂的原子结构变化、吸附VOCs分子降解的中间体变化等,并结合理论计算确定最优反应路径,从而指导催化剂的设计与优化.(5)深入研究外场(例如,光能、电能、磁能)耦合热催化降解VOCs的技术,以期实现反应条件更温和、反应速率更高的催化过程.综上,本文综述了通过实验和理论计算手段揭示催化剂消除VOCs污染的性能与构效关系的研究进展,系统地呈现了治理VOCs污染研究的基本逻辑和框架体系,以期为后续开发高活性、高稳定性和高选择性的催化剂及其工业化应用提供借鉴.

关键词：挥发性有机物纳米催化剂催化氧化协同催化资源化利用

新工科视域下地方高校产教融合协同育人探索与实践——以江汉大学环境工程专业为例

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高教学刊 2024年第32期10卷 38-41页

作者：刘琼玉米铁杨志华辛善志付江涛刘晓烨闵奋力江汉大学环境与健康学院武汉430056 湖北省气体净化企校联合创新中心(江汉大学) 武汉430056 工业烟尘污染控制湖北省重点实验室(江汉大学) 武汉430056

新工科建设引领高等教育变革,探索产教融合协同育人新机制是深化新工科建设的重要改革方向,也是地方高校工科专业深化校企合作的重要途径。江汉大学环境工程专业积极拓展校企合作的深度和广度,面向产业技术发展需求,充分发挥校企双方在... 详细信息

新工科建设引领高等教育变革,探索产教融合协同育人新机制是深化新工科建设的重要改革方向,也是地方高校工科专业深化校企合作的重要途径。江汉大学环境工程专业积极拓展校企合作的深度和广度,面向产业技术发展需求,充分发挥校企双方在人才培养中的“双主体”作用,在人才培养体系重构、“双师双能型”教师队伍建设及产学研协同育人平台建设等方面积极探索与实践,推动了专业教育与产业发展融合、教学过程与工程实践融合、产研过程与产教过程融合,构建新工科视域下“双主体三融合”的产教融合协同育人新机制,有效促进教育链与产业链融合,可为地方高校环境工程及相关专业产教融合的实施路径提供有益参考和借鉴。

关键词：新工科产教融合协同育人地方高校环境工程专业

氢燃料电池汽车用氢气中痕量硫化物的分析进展

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福建分析测试 2024年第1期33卷 15-21页

作者：成春喜王目周申友军雷军工业气体净化精制与利用湖北省重点实验室湖北武汉430074 华烁科技股份有限公司湖北武汉430074 大型煤气化及煤基新材料国家工程研究中心山东济南250000 兖矿鲁南化工有限公司山东枣庄277000 山东能源集团有限公司山东济南250000

氢燃料电池汽车(FCV)用氢气中的痕量硫化物会导致催化剂中毒,使电池的性能显著下降。各标准组织均对氢燃料电池用氢气中的硫含量做了严格的限值,要求硫化物的含量(以H_(2)S或S_(1)计)低于0.004μmol/mol,这对硫化物的分析提出了很高的... 详细信息

氢燃料电池汽车(FCV)用氢气中的痕量硫化物会导致催化剂中毒,使电池的性能显著下降。各标准组织均对氢燃料电池用氢气中的硫含量做了严格的限值,要求硫化物的含量(以H_(2)S或S_(1)计)低于0.004μmol/mol,这对硫化物的分析提出了很高的要求。本文介绍了气体分析领域中各种痕量硫分析的方法和原理,比较了它们的优缺点,并对它们在FCV用氢中痕量硫分析的应用进行了探讨。

关键词：氢燃料电池汽车氢气痕量硫化物

悬浮液等离子喷涂高效制备TiO_(2)涂层及其光催化性能

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表面技术 2024年第1期53卷 209-219页

作者：崔赛楠范秀娟尹辉俊李双建张小峰何春艳宋琛邓春明毛杰广西科技大学机械与汽车工程学院广西柳州200240 广东省科学院新材料研究所现代材料表面工程技术国家工程实验室广州510650 广东省科学院新材料研究所广东省现代表面工程技术重点实验室广州510650 广东工业大学广州510006

目的解决TiO_(2)粉末催化剂在污水净化过程中易沉降和难回收问题,同时提高TiO_(2)在可见光条件下降解有机污染物的速率。方法采用悬浮液等离子喷涂(SPS)技术,以H2为辅助气体制备TiO_(2)涂层,借助H2将高温等离子体焰流中熔融态TiO_(2)中... 详细信息

目的解决TiO_(2)粉末催化剂在污水净化过程中易沉降和难回收问题,同时提高TiO_(2)在可见光条件下降解有机污染物的速率。方法采用悬浮液等离子喷涂(SPS)技术,以H2为辅助气体制备TiO_(2)涂层,借助H2将高温等离子体焰流中熔融态TiO_(2)中的Ti4+还原成Ti3+。通过场发射扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱光谱仪、紫外-可见光谱仪等对TiO_(2)粉末以及所制备涂层的结构形貌、物相组成、元素价态、光学特性进行分析。以亚甲基蓝为目标污染物,使用光化学反应仪测试粉末和涂层的光催化性能。结果TiO_(2)涂层表面呈现由熔融和半熔融颗粒组成的“喀斯特”微观形貌,表面粗糙度为2.94μm,孔隙率为10.2%。TiO_(2)粉末物相为纯锐钛矿,涂层物相由锐钛矿、金红石相及TiO_(2)-x相组成。TiO_(2)涂层中Ti3+的存在使其带间隙减小0.6eV。在紫外光条件下,TiO_(2)粉末的催化速率为0.00348,而涂层的催化速率为0.00345。在可见光条件下,粉末的催化速率与亚甲基蓝的光解速率相近,涂层的催化速率是0.00307。结论通过SPS技术成功制备了TiO_(2)光催化涂层,其在可见光条件下的催化性能较粉末有显著提升。

关键词：悬浮液等离子喷涂 TiO_(2)涂层微观结构物相组成带间隙光催化性能

NiO修饰ZnO气敏材料的制备及其对乙酸乙酯的气敏性能

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环境工程学报 2024年第6期18卷 1662-1672页

作者：任一彤党小庆王根王赫寇永康闫紫梦西安建筑科技大学环境与市政工程学院陕西省环境工程重点实验室西安710055

乙酸乙酯是印刷等以VOCs产品为原料的工业生产过程中的主要贡献组分,对乙酸乙酯的便捷检测十分重要。采用化学沉淀法将NiO修饰在制得的ZnO纳米棒上,通过XRD、XPS、SEM、TEM和BET对材料的形貌结构、化学组成、比表面积等进行分析,并以乙... 详细信息

乙酸乙酯是印刷等以VOCs产品为原料的工业生产过程中的主要贡献组分,对乙酸乙酯的便捷检测十分重要。采用化学沉淀法将NiO修饰在制得的ZnO纳米棒上,通过XRD、XPS、SEM、TEM和BET对材料的形貌结构、化学组成、比表面积等进行分析,并以乙酸乙酯为目标气体对其进行了气敏性能测试。结果表明,NiO的微量修饰可以有效改善ZnO的气敏性能,最佳修饰NiO:ZnO摩尔比为3:100,在290℃下,NiO:ZnO=3:100对393.33 mg·m^(-3)乙酸乙酯的响应值达到101(R_(a)/R_(g)),同时对乙酸乙酯的响应具有优异的选择性和稳定性。随后探讨了NiO:ZnO=3:100对乙酸乙酯的响应机制,结果表明,NiO与ZnO之间形成p-n异质结,NiO:ZnO=3:100材料表面捕获了更多的电子并产生了更多的氧,从而提高了气敏性能。最后,通过进行气体传感器在吸附净化乙酸乙酯的应用模拟实验得出气体传感器辅助判断吸附剂饱和程度具有应用前景。

关键词： NiO ZnO 异质结乙酸乙酯气敏性能

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基于煤层气甲烷富集的固体多孔材料研究进展

化工进展 2024年

作者：程春晖明淑君庞磊田士东李克伦李涛华中科技大学化学与化工学院能量转换与存储材料化学教育部重点实验室材料化学与服役失效湖北省重点实验室陕西煤业化工技术研究院有限责任公司东风商用车有限公司技术中心黄冈师范学院化学化工学院

煤层气(CMM)中的甲烷不仅是一种重要绿色可持续的低碳清洁能源，亦是一种令人担忧的爆炸和温室气体污染物。因此寻找一种稳定且高效的甲烷富集技术，对于增加目前煤炭开采业的安全系数及克服常规天然气短缺问题具有重要意义。然而煤层... 详细信息

煤层气(CMM)中的甲烷不仅是一种重要绿色可持续的低碳清洁能源，亦是一种令人担忧的爆炸和温室气体污染物。因此寻找一种稳定且高效的甲烷富集技术，对于增加目前煤炭开采业的安全系数及克服常规天然气短缺问题具有重要意义。然而煤层气中存在大量杂质已成为其工业化大规模利用的关键技术障碍，尤其是对二氧化碳和氮气污染物的高效分离。故本文综述了在煤层气甲烷富集真空变压吸附工艺(VPSA)过程中的两个主要方向：二氧化碳捕集(CO2/CH4分离)和天然气净化(CH4/N2分离)，其中制备高效分离甲烷气体混合物的固体吸附剂是VPSA技术的核心突破点。进而我们重点分析和比较了碳基吸附材料、沸石分子筛和金属有机骨架这三种典型的固体吸附剂在上述两个方向上分离或吸附甲烷的差异性与相似性，其中在吸附剂表面耦合不同功能的官能团或在纳米尺度上微调其孔隙结构将是不断提高煤层气甲烷富集吸附分离效率的有效途径。此外，我们还讨论了固体多孔材料未来发展面临的挑战和发展方向，希望在帮助研究人员了解CMM甲烷富集吸附剂的技术前提下，理解并设计出新型吸附剂以期满足工业上多重苛刻的甲烷分离要求。

关键词：煤层气甲烷富集固体吸附剂二氧化碳捕集天然气净化

废弃生物质催化热解制富氢燃气:催化剂性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第7期52卷 976-987页

作者：李学琴刘鹏卢岩王志伟吴幼青雷廷宙华东理工大学资源与环境工程学院上海200237 常州大学城乡矿山研究院常州市生物质绿色安全高值利用技术重点实验室江苏常州213164 河南工业大学环境工程学院河南郑州450001 河南工业大学碳中和研究院河南郑州450001

本研究通过超声波辅助过量浸渍法将活性组分镍、助剂铁与HZSM-5分子筛结合来提高富氢燃气的产率;进一步以废弃铝灰(ASA)与HZSM-5分子筛作为共载体制备铝灰与HZSM-5分子筛符合共载镍-铁催化剂,并将其用于强化生物质催化热解产富氢燃气的... 详细信息

本研究通过超声波辅助过量浸渍法将活性组分镍、助剂铁与HZSM-5分子筛结合来提高富氢燃气的产率;进一步以废弃铝灰(ASA)与HZSM-5分子筛作为共载体制备铝灰与HZSM-5分子筛符合共载镍-铁催化剂,并将其用于强化生物质催化热解产富氢燃气的过程。结果表明,在热解温度700℃下,Ni-Fe/HZSM-5可使富氢燃气的产率提高到56.49%(约为230.59 mL/g),氢气产率提高到63.12%,产氢效率提高到0.71%,CO得率增加到65.77 mL/g;足够的Ni-Fe/HZSM-5催化剂量强化了生物质热解的产氢路径,促进了积炭气化反应,起到提高H_(2)和CO产率的双重作用。不同种类生物质的组成差异导致催化热解的产物分布不同,Ni-Fe/HZSM-5催化生物质热解气体产率的顺序为PR(74.21%)>WSt(54.71%)>CR(53.5%)>MCh(52.47%)>WSh(52.10%)>CS(46.49%)。HZSM-5和ASA载体间的协同作用强化了CH4与CO_(2)的重整过程,抑制了逆水气变换反应,获得了53.37%和41.56%的气体和焦油产率;并加速了积炭气化反应从而减少了积炭量(0.05 g/g),获得了5.07%的半焦产率;Ni-Fe/ASA@HZSM-5具有较好的热裂化能力和脱氧能力,有助于促进HZSM-5催化剂上富氢燃气的生成;为开发高温热解气深度净化与高效利用技术提供理论支撑,有效指导多级催化重整的新型双催化床层的开发。

关键词： HZSM-5 铝灰废弃生物质催化热解富氢燃气

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烟气脱汞催化剂研究进展

天然气化工—C1化学与化工 2012年第3期37卷 60-62,78页

作者：陈祝刘华伟钱胜涛肖二飞胡典明孔渝华江汉大学气体净化剂国家重点工业性试验基地工业气体净化与精制湖北省重点实验室湖北武汉430074

烟气汞污染已引起了严重的环境问题。评述了用于催化氧化脱除烟气中的元素汞的催化剂的研究进展,并对该领域的研究方向进行了展望。

关键词：烟气污染脱汞催化剂氧化

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电石炉尾气净化分离用于合成乙二醇的新工艺

天然气化工—C1化学与化工 2016年第6期41卷 95-97页

作者：肖二飞雷军刘应杰刘华伟钱胜涛吕明成春喜王先厚孔渝华华烁科技股份有限公司工业气体净化精制与利用湖北省重点实验室湖北武汉430074

电石炉尾气富含CO,其中φ（CO）约为65%~90%,φ（H2）约为8%~15%,此外还含有N2、CH4和微量的S、P、As、F、HCN、O2、Cl、不饱和烃等。提出了一种净化分离方法得到的CO和H2可用于草酸酯加氢路线合成乙二醇,电石炉尾气出气柜压缩后,预净化... 详细信息

电石炉尾气富含CO,其中φ（CO）约为65%~90%,φ（H2）约为8%~15%,此外还含有N2、CH4和微量的S、P、As、F、HCN、O2、Cl、不饱和烃等。提出了一种净化分离方法得到的CO和H2可用于草酸酯加氢路线合成乙二醇,电石炉尾气出气柜压缩后,预净化,然后经脱硫、磷、砷、氟、氯、HCN、羰基金属,脱氧深度净化脱除电石炉尾气中的H2S、COS、CS2、PH3、As H3、HF、HCN、HCl、羰基金属、O2,再将深度净化后的一部分电石炉尾气经变压吸附（CO-PSA）分离出高浓度的CO,脱氢,得到纯CO;另一部分电石炉尾气与CO-PSA解析气混合后在铁铬系高温变换催化剂和铜锌系低温变换催化剂的催化作用下,发生变换反应使变换后体系中φ（CO）〈0.3%,然后经PSA脱除CO2,PSA提纯H2,得到高纯H2。制取的纯CO和纯H2作为原料气用于生产乙二醇比煤为原料投资省,成本低。

关键词：电石炉尾气净化分离一氧化碳氢气乙二醇