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ZnCaZr固溶体催化异丁烷-CO_(2)氧化脱氢制异丁烯的研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1103-1114页

作者：刘玉鹏刘玲技蔚晓盛王永钊李国强李磊王长真山西大学精细化学品教育部工程研究中心山西太原030006 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001

本研究采用一锅式共沉淀法制备了xZn-CaZr固溶体催化剂并将其应用于CO_(2)-BDH反应,通过多种手段探明该系列催化剂的理化性质并结合催化性能阐述其构效关系及表面氧化还原机制。研究表明,xZn-CaZr催化剂在Zn含量为6%−12%的情况下形成了Z... 详细信息

本研究采用一锅式共沉淀法制备了xZn-CaZr固溶体催化剂并将其应用于CO_(2)-BDH反应,通过多种手段探明该系列催化剂的理化性质并结合催化性能阐述其构效关系及表面氧化还原机制。研究表明,xZn-CaZr催化剂在Zn含量为6%−12%的情况下形成了Zn物种高度分散的固溶体结构,且氧缺陷的数量与Zn的含量成正比。在xZn-CaZr催化剂上,晶格氧的数量和氧迁移率是决定催化性能的关键因素,其中,0.4Zn-CaZr催化剂展示出最佳的催化活性,而0.2Zn-CaZr催化剂展示出最佳的反应稳定性。该研究为进一步开发绿色高性能的CO_(2)-BDH催化剂提供了参考价值。

关键词：异丁烷氧化脱氢 CO_(2) ZnCaZr固溶体氧化还原循环活性与稳定性

甘氨酸钾溶液吸收二氧化碳的结合能及动力学分析

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石油炼制与化工 2024年第3期55卷 75-81页

作者：刘均隆成怀刚刘倩王瑾潘子鹤山西大学资源与环境工程研究所 CO_(2)减排与资源化利用教育部工程研究中心太原030006 青海大学化工学院山西大地生态环境技术研究院

针对CO_(2)吸收过程因缺乏定量动力学研究而制约新型吸收剂开发的问题,模拟计算了甘氨酸钾(PG)与CO_(2)的结合能,并与乙醇胺(MEA)-CO_(2)体系进行比较,进而通过试验研究了不同条件下PG溶液吸收CO_(2)的动力学规律。结果表明:PG-CO_(2)... 详细信息

针对CO_(2)吸收过程因缺乏定量动力学研究而制约新型吸收剂开发的问题,模拟计算了甘氨酸钾(PG)与CO_(2)的结合能,并与乙醇胺(MEA)-CO_(2)体系进行比较,进而通过试验研究了不同条件下PG溶液吸收CO_(2)的动力学规律。结果表明:PG-CO_(2)双分子体系的结合能明显大于MEA-CO_(2),但二者在水溶液模型中结合能相差不大,吸附剂与水分子之间的相互作用可能影响其吸收CO_(2)能力;PG溶液浓度越高,其CO_(2)吸收负荷越低,1 mol L的PG溶液的CO_(2)吸收负荷为0.584 mol mol,与相同浓度的MEA溶液相近;与其他温度相比,40℃下PG溶液的CO_(2)吸收量最高;提高CO_(2)流速,反应速率增大,CO_(2)吸收率下降;PG与CO_(2)的反应活化能为28 kJ mol,比MEA吸收CO_(2)反应所需的活化能低;而PG与MEA具有相近的CO_(2)吸收能力,这为开发无腐蚀性新型吸收剂提供了动力学基础数据。

关键词：甘氨酸钾二氧化碳结合能动力学

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供需视角下黄河流域城市群生态网络建设分区

水生态学杂志 2024年

作者：唐敬超孙宝娣燕玉玺陈赵慧程道心钟城豪青岛理工大学城市信息模型山东省工程研究中心

立足供需视角推进黄河流域城市群生态网络构建，对流域各地区进行分类管控，可为推动黄河流域经济高质量发展和生态环境高水平保护提供有效保证。首先采用基于生态系统服务“供给―需求”评估，表征黄河流域城市群的生态“本底―需求”... 详细信息

立足供需视角推进黄河流域城市群生态网络构建，对流域各地区进行分类管控，可为推动黄河流域经济高质量发展和生态环境高水平保护提供有效保证。首先采用基于生态系统服务“供给―需求”评估，表征黄河流域城市群的生态“本底―需求”，其中，生态系统服务“供给”包括供给、调节、支持和文化4方面，生态系统服务“需求”包括地均GDP、人口密度和土地利用开发程度3方面；其次结合供需四象限划分法，将“供给―需求”评估结合Z-Score标准化对黄河流域城市群生态网络进行4类分区，即Ⅰ城市生态节点保育型、Ⅱ城郊源地网络连通型、Ⅲ城郊潜在节点重构型和Ⅳ城市生境斑块修复型。结果表明，黄河流域Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型和Ⅳ型的地区数量分别为11、17、17和19；生态本底好的地区占比为43.75%，生态需求高的地区占比为46.88%；在黄河流域7个城市群中，关中平原和山西中部城市群生态本底明显优于其他城市群，山东半岛和中原城市群的生态需求比其他城市群相对较高。研究结果可为构建面向流域国土空间生态修复的资源时空配置提供评价与优化的策略和方法。

关键词：生态网络分区供需视角象限图城市群黄河流域

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甘蓝型油菜耐铝毒胁迫种质资源的鉴定与筛选

山西农业大学学报（自然科学版） 2024年第2期44卷 23-31页

作者：王珊珊喻维嘉雷智恒赵慧霞吴春红万何平江汉大学生命科学学院/湖北省汉江流域特色生物资源保护开发与利用工程技术研究中心湖北武汉430056

[目的]铝是酸性土壤中抑制植物生长和生产力的关键元素。油菜作为世界三大油料作物之一,在我国主要种植于长江以南区域,该区域铝毒害较为严重,油菜易受铝毒侵害,尤其是根系生长受到严重抑制。铝毒害逐渐成为限制我国油菜生产的重要因素... 详细信息

[目的]铝是酸性土壤中抑制植物生长和生产力的关键元素。油菜作为世界三大油料作物之一,在我国主要种植于长江以南区域,该区域铝毒害较为严重,油菜易受铝毒侵害,尤其是根系生长受到严重抑制。铝毒害逐渐成为限制我国油菜生产的重要因素之一,因而对不同基因型油菜种质的铝毒胁迫耐受性进行评价,筛选出耐铝毒油菜种质,不仅可以减少和防止铝毒对油菜的危害,更具有重要社会效益、经济效益和生态效益。[方法]本研究改进了以往油菜种子萌发期铝毒胁迫抗性鉴定的方法,通过精准控制铝离子浓度,并结合根系扫描与分析系统,对210份甘蓝型油菜(Brassica napus L.)种质实现高效、快速、精准的鉴定萌发期铝毒胁迫抗性。[结果]铝毒胁迫显著抑制甘蓝型油菜幼苗根系生长,且不同基因型材料间的抑制效果存在较大差异。对铝毒胁迫下的油菜材料的总根长、总表面积和总根体积进行聚类分析,共将210份油菜品种分为耐铝型、铝敏感型和中间型3个等级,其中8个耐铝型品种,118个铝敏感型品种,剩下84个为中间型品种。[结论]耐铝型品种包括漕油2号、浙油17号、湖北白花油菜、黔油4号、盐油2号、WH-38、SWU75、Cubs root。本研究的开展为油菜耐铝毒胁迫能力的遗传改良提供了理论基础和种质资源。

关键词：甘蓝型油菜铝毒胁迫萌发期聚类分析抗性资源

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铋牺牲法制备石墨烯负载Fe-N单原子位点增效氧还原催化和锌-空气电池性能

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 272-281页

作者：杨志远张燕肖娟定王俊英王俊中安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽石墨烯碳纤维材料工程研究中心安徽合肥230601 中国科学院山西煤炭化学研究所炭材料山西省重点实验室山西太原030001

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成... 详细信息

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成本ORR催化材料,因其具有替代贵金属的潜力,成为重要的候选材料.然而,在制备这类催化剂时,所用分子前驱体在热解过程中易团聚形成金属基硬颗粒,如何减少热解过程中金属成分的自发聚集和不良副产物的生成,提高活性单原子的利用率,特别是在使用廉价分子前驱体(如三聚氰胺和铁盐)时,仍面临挑战.本研究旨在探索有效的制备策略,以优化催化剂性能,推动其在能源转换领域的应用.本文报道了一种以硝酸铋为牺牲剂,石墨烯为导电载体,通过热解廉价的三聚氰胺和铁盐,合成石墨烯负载丰富Fe-N-C活性位点催化剂的新方法.该方法中硝酸铋前驱体高温热解生成的铋铁合金或氧化铋因表面没有碳层,而容易被热酸除去,形成更多的可接近的FeNx活性位点,从而有效地抑制铁基颗粒和管状碳结构的形成,实现了催化剂的高效合成.双球差矫正电镜、X-射线光电子能谱和X-射线吸收结构光谱等表征证明,铋化合物去除后留下空位被铁原子取代,增加了Fe-N-C位点密度,并且铁以单原子活性位形式存在.实验结果表明,所制备的催化剂表现出高氧还原性能,在碱性和酸性条件下的半波电位分别为0.916和0.784 V.石墨烯基催化剂的动力学电流密度(0.9 V ***)达到10.41 mA cm^(-2),是不加铋化合物样品的6倍,贵金属Pt/C催化剂的4倍.此外,催化剂的塔菲尔斜率为59 mV dec^(-1),低于不加铋化合物样品(80 mV dec^(-1))、不加石墨烯样品(93 mV dec^(-1))、无金属样品(88 mV dec^(-1))和Pt/C(80 mV dec^(-1)).在0.1 mol L^(-1) KOH条件下,催化剂循环10000圈后,半波电位仅衰减15 mV,低于Pt/C(36 mV)和无铋对照样(20 mV),表明催化剂具有较好的稳定性.由于电化学法制备的石墨烯比热解法制备的非晶碳具有更好的耐腐蚀性,从而可以提高阴极氧还原的稳定性.另外,所制备的催化剂应用在锌-空气电池中时,最大功率密度可达201.4 mW cm-2,且循环1000次后电池电压几乎没有衰减.综上,本研究通过引入铋化合物,显著提升了廉价前驱物铁-三聚氰胺的金属单原子化效率.利用电化学法合成了石墨烯负载的Fe-N-C催化活性位,制备出高活性、高稳定的催化剂.将该低成本催化剂应用于锌-空气电池的阴极,其表现出良好的长循环性能.本研究为制备低成本、高性能的金属-氮-碳基电催化剂提供了新思路.

关键词：氧还原反应铋石墨烯锌-空气电池 Fe-N-C

K_(2)CO_(3)活化低阶煤和污泥共水热炭制备多孔炭及其对CO_(2)和SO_(2)吸附性能

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洁净煤技术 2024年第7期30卷 47-59页

作者：宋瑞珍陈云霄杨晓阳王嘉伟王宝凤赵瑞东山西大学资源与环境工程研究所山西太原030006 CO_(2)减排与资源化利用教育部工程研究中心山西太原030006 中国科学院青岛生物能源与过程研究所中国科学院生物燃料重点实验室山东青岛266101

我国低阶煤储量大,低阶煤材料化利用是当前国家重大需求。另外,我国城市污泥排放量逐年增加,高含水率污泥资源化利用至关重要。低阶煤和污泥水热碳化可有效资源化利用原料内的硫氮元素,制备硫氮掺杂水热炭。水热炭孔隙较不丰富,对其进... 详细信息

我国低阶煤储量大,低阶煤材料化利用是当前国家重大需求。另外,我国城市污泥排放量逐年增加,高含水率污泥资源化利用至关重要。低阶煤和污泥水热碳化可有效资源化利用原料内的硫氮元素,制备硫氮掺杂水热炭。水热炭孔隙较不丰富,对其进行活化造孔可丰富其孔隙结构,制备得到硫氮掺杂多孔炭。选用较为温和K_(2)CO_(3)作为活化剂,探究K_(2)CO_(3)活化不同次烟煤与污泥水热炭制备多孔炭材料的性质,并研究多孔炭对CO_(2)和SO_(2)的吸附性能。结果表明,次烟煤和污泥水热炭经K_(2)CO_(3)活化改性后,硫氮元素含量相较于原来的水热炭均有所减少,多孔炭的比表面积由原水热炭的23.92m^(2)/g增至331.77m^(2)/g,孔体积由原水热炭的0.07cm^(3)/g增至0.23cm^(3)/g。制备的多孔炭对CO_(2)和SO_(2)具有一定的吸附效果,次烟煤与污泥质量比为7∶3,水热碳化温度为160℃时,经700℃K_(2)CO_(3)活化所制备的多孔炭在25℃下,对CO_(2)吸附量为1.56 mmol/g;次烟煤与污泥质量比为1∶1,水热碳化温度为160℃时,所制备的水热炭经活化后,其在吸附温度为120℃时,对SO_(2)的吸附量为52.2 mg/g,且随着水热碳化温度升高,其吸附量有所下降,共水热炭相比于单一水热炭对CO_(2)和SO_(2)的吸附性能更好。研究结果可为低阶煤和污泥清洁高效利用和低成本CO_(2)、SO_(2)吸附剂开发提供理论依据。

关键词：低阶煤污泥水热碳化水热炭改性吸附性能

氟掺杂在碳辅助电解水制氢中强化碳氧化反应研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：刘琦窦燕青巩宙婷刘守军陈亮宇陶钰文刘晋芳杨颂太原理工大学化学工程与技术学院山西省民用清洁燃料工程研究中心炼焦煤智慧评价与高效利用山西省重点实验室

面临着“双碳”目标的约束，氢能，尤其是电解水制氢技术受到了广泛的关注。然而，高能耗是制约该技术产业化的关键问题之一。基于此，提出“牺牲阳极碳辅助电解水制氢”的策略，利用碳氧化反应（COR）替代析氧反应（OER），实现能耗的... 详细信息

面临着“双碳”目标的约束，氢能，尤其是电解水制氢技术受到了广泛的关注。然而，高能耗是制约该技术产业化的关键问题之一。基于此，提出“牺牲阳极碳辅助电解水制氢”的策略，利用碳氧化反应（COR）替代析氧反应（OER），实现能耗的大幅降低。具体是利用两步碳化法制备出F掺杂生物炭（记作F-BC-850），采用XRD、SEM-EDS、热重分析、XPS等表征手段解析F-BC-850的结构特征；通过电化学方法阐明F-BC-850与制氢性能间的构效关系。结果表明：在0.5 M H2SO4溶液中，10 mA/cm2下，其能耗是传统Pt片电极的57.9%；表征结果发现氟化铵热解产生的HF刻蚀生物炭，能够形成活性较强的C-F键，进而提升了碳氧化性能。F物种的引入改变了碳结构，促进H2O分子产生*OH,并强化了碳原子对*OH的吸附能力。本工作可为碳辅助电解水制氢高效产H2和生物质高值化利用提供科学依据。

关键词：碳辅助电解水制氢 F掺杂氢能电化学氧化能耗

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化学链合成氨中载氮体的设计与应用研究进展

燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 512-524页

作者：巩宙婷张谭李娜杨言言刘守军郑劼余钟亮杨颂太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 上饶师范学院化学与环境科学学院江西上饶334000 太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 山西省民用洁净燃料工程研究中心山西太原030024

氨不仅是氮肥生产的主要原料,也是可再生能源储存与转化过程中的能源载体之一。因此,开发温和条件下的合成氨技术是近年来重要的研究课题。化学链合成氨技术通过载氮体的传递作用,将合成氨反应解耦为固氮与释氨等多步反应,具有操作简便... 详细信息

氨不仅是氮肥生产的主要原料,也是可再生能源储存与转化过程中的能源载体之一。因此,开发温和条件下的合成氨技术是近年来重要的研究课题。化学链合成氨技术通过载氮体的传递作用,将合成氨反应解耦为固氮与释氨等多步反应,具有操作简便、反应温和、能耗低等优点。载氮体作为化学链合成氨的关键,起到传递能量及氮物种的作用,目前,载氮体固氮效率低,极大地限制了化学链合成氨技术的发展。基于此,本工作对化学链合成氨中载氮体的设计与应用研究进行综述。首先,对载氮体的设计理论进行了归纳与总结;其次,介绍了载氮体的研究现状,重点对如何提高载氮体的产氨速率以及如何提升晶格氮利用率等问题进行了综述;最后,对化学链合成氨技术所面临的机遇与挑战进行了研究,为今后载氮体的设计与开发提供了参考依据。

关键词：合成氨化学链催化剂反应动力学过渡金属金属氮化物

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煤气化过程反应模型研究进展

化工进展 2024年第7期43卷 3593-3612页

作者：丁路王培尧孔令学白进于广锁李文王辅臣华东理工大学洁净煤技术研究所上海200237 华东理工大学含碳废弃物资源化零碳利用教育部工程研究中心上海200237 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001

煤炭是我国能源安全的压舱石,煤气化作为煤炭清洁高效利用的核心技术对实现“碳达峰、碳中和”的战略目标具有重要作用。基于动态原位表征揭示煤气化反应机理并建立煤气化模型,对拓展煤炭和生物质等含碳物料作为气化原料的适用性,开发... 详细信息

煤炭是我国能源安全的压舱石,煤气化作为煤炭清洁高效利用的核心技术对实现“碳达峰、碳中和”的战略目标具有重要作用。基于动态原位表征揭示煤气化反应机理并建立煤气化模型,对拓展煤炭和生物质等含碳物料作为气化原料的适用性,开发新型高效的气化技术有重要的理论指导价值。同时,煤灰的流动性质是影响气化炉长周期稳定运行的关键指标。本文详细综述了煤气化过程的动力学模型、热力学模型、床层模型以及煤灰流动性的预测模型,对比了各类模型的优缺点、适用的条件以及描述气化过程的性能,指出了不同方法建立的模型存在的问题,为气化过程的总包反应模型建立提供了理论指导,并针对煤气化过程反应模型未来的研究重点进行了展望。

关键词：煤气化动力学模型热力学床层模型煤灰流动性预测模型

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