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以NiAl-NO_(3)-LDH为前驱体制备Ni-Al_(2)O_(3)催化剂及其催化乙酰丙酸加氢性能

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高等学校化学学报 2019年第8期40卷 1686-1696页

作者：张因郭健健王杰李海涛赵永祥山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心

以NO 3^-插层类水滑石(NiAl-NO 3-LDH)为前驱体制备了一系列不同Ni/Al摩尔比的Ni-Al 2O 3催化剂,考察了其催化乙酰丙酸液相加氢性能.表征结果表明,随着Ni/Al摩尔比的增加,类水滑石层板结构中存在的游离态γ-AlOOH物种逐步演变为游离的Ni... 详细信息

以NO 3^-插层类水滑石(NiAl-NO 3-LDH)为前驱体制备了一系列不同Ni/Al摩尔比的Ni-Al 2O 3催化剂,考察了其催化乙酰丙酸液相加氢性能.表征结果表明,随着Ni/Al摩尔比的增加,类水滑石层板结构中存在的游离态γ-AlOOH物种逐步演变为游离的Ni(OH)2物种,制备的催化剂中金属-载体相互作用逐渐减弱,Ni物种分散度逐渐降低,表面酸性中心数量先增多后减少;当Ni/Al摩尔比为3时,所制备的催化剂表面具有最丰富的酸性中心和加氢中心.在酸性中心和加氢中心的协同作用下,该催化剂表现出优异的催化乙酰丙酸加氢合成γ-戊内酯性能及良好的使用稳定性.在160℃,4 MPa氢气条件下反应5 h时,γ-戊内酯的收率最高可达92.7%.

关键词：乙酰丙酸 Ni-Al_(2)O_(3)催化剂 γ-戊内酯催化加氢

不同晶型TiO_2负载镍催化剂催化顺酐液相加氢

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高等学校化学学报 2015年第9期36卷 1779-1785页

作者：孟志宇张因赵丽丽张鸿喜赵永祥山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心太原030006

分别以锐钛矿相Ti O2和金红石相Ti O2为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/Ti O2催化剂,考察了其催化顺酐液相加氢性能.采用氮气吸附-脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温脱附(H2-TPD)及X射线光电子能谱(XPS)等... 详细信息

分别以锐钛矿相Ti O2和金红石相Ti O2为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/Ti O2催化剂,考察了其催化顺酐液相加氢性能.采用氮气吸附-脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温脱附(H2-TPD)及X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征.催化剂评价结果表明,以锐钛矿型Ti O2为载体催化剂的C O加氢活性明显高于以金红石型Ti O2为载体的催化剂.这主要是由于在还原过程中锐钛矿型Ti O2较易被还原,产生了较高浓度的氧缺陷位,该氧缺陷位可通过接受C O中O的孤对电子来活化C O,促使其与H2发生加氢反应,进而使催化剂表现出较高的C O加氢活性.

关键词：锐钛矿型TiO2 Ni基催化剂顺酐液相加氢丁二酸酐 γ-丁内酯

不同晶相TiO_2负载Cu_2O催化甲醛乙炔化反应

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高等学校化学学报 2019年第2期40卷 334-341页

作者：王志鹏牛珠珠班丽君郝全爱张鸿喜李海涛赵永祥山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心太原030006

分别以金红石相和锐钛矿相TiO_2为载体,采用液相还原-沉积法制备了Cu_2O/TiO_2催化剂.采用氮气物理吸附-脱附(N2-physisorption)实验、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、CO红外光谱(CO-IR)及高分辨透... 详细信息

分别以金红石相和锐钛矿相TiO_2为载体,采用液相还原-沉积法制备了Cu_2O/TiO_2催化剂.采用氮气物理吸附-脱附(N2-physisorption)实验、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、CO红外光谱(CO-IR)及高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等技术,研究了不同晶相TiO_2载体对Cu_2O/TiO_2结构及其催化甲醛乙炔化反应性能的影响.结果表明,以金红石相TiO_2为载体的催化剂炔化活性明显高于以锐钛矿相TiO_2为载体的催化剂,原因在于金红石相TiO_2主要暴露(110)晶面,其与铜物种的配位环境及较高的空位密度形成了更多的Cu—O—Ti结构物种,表现为Cu_2O与TiO_2之间强的相互作用.这导致Cu_2O高效转变为乙炔亚铜活性物种,并保持了较高的分散度与稳定性,抑制了过度还原物种金属Cu的生成,进而使催化剂表现出较高的催化性能.

关键词： Cu2O/TiO2 晶相结构甲醛乙炔化 1,4-丁炔二醇

碱土金属氧化物改性ZrO_2催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇

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催化学报 2013年第6期34卷 1159-1166页

作者：张骞张因李海涛赵永祥马萌郁宇山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心山西太原030006

采用浸渍法制备了碱土金属氧化物CaO,SrO或BaO改性的ZrO2酸碱双功能催化剂,借助X射线衍射、低温N2物理吸附、NH3和CO2程序升温脱附等手段表征了催化剂的结构、织构以及表面酸碱性质,并考察了其催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇... 详细信息

采用浸渍法制备了碱土金属氧化物CaO,SrO或BaO改性的ZrO2酸碱双功能催化剂,借助X射线衍射、低温N2物理吸附、NH3和CO2程序升温脱附等手段表征了催化剂的结构、织构以及表面酸碱性质,并考察了其催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇的反应性能.结果表明,碱土金属氧化物的引入显著调变了催化剂表面的酸性和碱性中心,进而对1,4-丁二醇转化率和3-丁烯-1-醇选择性产生重要影响.其中,CaO改性的ZrO2样品中形成了大量的Ca-O-Zr结构,在ZrO2表面形成大量碱性位点的同时,保持了较高的酸密度;而SrO和BaO改性的样品中生成了相应的锆酸盐,ZrO2表面的酸密度呈现不同程度的下降.因此,CaO/ZrO2催化剂表现出最优的催化活性和3-丁烯-1-醇选择性,350oC时,3-丁烯-1-醇收率最高,达60.5%.催化剂表面的酸碱协同作用是选择性合成3-丁烯-1-醇的关键因素.

关键词： 1,4-丁二醇 3-丁烯-1-醇碱土金属氧化物氧化锆酸碱双功能催化剂

Ni-SiO2催化剂空间限域维度对CH4-CO2重整反应金属抗积碳能力的影响

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高等学校化学学报 2020年第11期41卷 2488-2495页

作者：吴昊王长真仇媛田亚妮赵永祥山西大学精细化学品教育部工程研究中心化学化工学院太原030006

制备了3种化学组成相同但金属活性位点空间结构不同的Ni-SiO2催化剂(Ni/SiO2负载型催化剂、Ni/SBA-15介孔结构催化剂和Ni@SiO2核壳结构催化剂),考察了不同空间限域维度及结构对CH4-CO2重整反应活性金属抗积碳机制的影响规律.结果表明,Ni... 详细信息

制备了3种化学组成相同但金属活性位点空间结构不同的Ni-SiO2催化剂(Ni/SiO2负载型催化剂、Ni/SBA-15介孔结构催化剂和Ni@SiO2核壳结构催化剂),考察了不同空间限域维度及结构对CH4-CO2重整反应活性金属抗积碳机制的影响规律.结果表明,Ni/SiO2催化剂无空间限域效应,抗积碳能力最弱,表现出最差的稳定性;Ni/SBA-15催化剂存在部分空间限域效应,抗积碳能力明显提高,表现出较好的稳定性但是仍有失活;Ni@SiO2催化剂具有完全几何限域效应,抗积碳能力最强,表现出最优的稳定性.

关键词：镍基催化剂甲烷重整空间限域限域维度抗积碳

Pd-Cu/羟磷灰石的制备及常温常湿CO催化氧化性能

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高等学校化学学报 2020年第7期41卷 1600-1608页

作者：李潇邢莉莎赵婉君王永钊赵永祥山西大学精细化学品教育部工程研究中心太原030006 山西大学化学化工学院太原030006

通过溶胶-凝胶法(SG)和水热法(HT)合成了羟磷灰石载体(HAP-SG,HAP-HT),以浸渍法制备负载型Pd-Cu/HAP催化剂(PC-SG,PC-HT),并考察其常温常湿条件下CO催化氧化反应性能.采用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、N2物理吸附-脱附、X射线衍... 详细信息

通过溶胶-凝胶法(SG)和水热法(HT)合成了羟磷灰石载体(HAP-SG,HAP-HT),以浸渍法制备负载型Pd-Cu/HAP催化剂(PC-SG,PC-HT),并考察其常温常湿条件下CO催化氧化反应性能.采用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、N2物理吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和CO原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTS)等手段对Pd-Cu/HAP催化剂进行了表征.结果表明,相比于PC-SG,PC-HT具有较大比表面积和孔容,含有较多的Cu2Cl(OH)3物种且与Pd物种和载体直接产生了较强的相互作用;而且PC-HT表面含有较强CO活化能力的Pd^+物种和更多具有较强氧化还原性质的Cu^+物种,以及较少数量和较低强度的碱性位点,因而表现出更加优异的常温常湿条件下CO催化氧化性能.

关键词：钯-铜/羟磷灰石常温常湿一氧化碳催化氧化氧化还原钯离子物种

不同形貌的CeO_2催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇

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催化学报 2010年第6期31卷 619-622页

作者：贺永艺李奇飚王永钊赵永祥山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心山西太原030006

以Ce(NO3)3·6H2O为铈源,采用不同沉淀剂制备了CeO2催化剂.运用N2吸附-脱附、X射线衍射、高分辨透射电镜和H2程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,并评价了其对1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇反应的催化性能.结果表明,以不同沉... 详细信息

以Ce(NO3)3·6H2O为铈源,采用不同沉淀剂制备了CeO2催化剂.运用N2吸附-脱附、X射线衍射、高分辨透射电镜和H2程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,并评价了其对1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇反应的催化性能.结果表明,以不同沉淀剂制得的CeO2样品形貌不同,其中以Na2CO3为沉淀剂制备的CeO2呈边缘清晰的长方体形貌,晶粒尺寸较大,结晶较完整,优先暴露的(111)晶面较多,在1,4-丁二醇选择性脱水反应中表现出较高的催化活性和选择性,3-丁烯-1-醇收率可达59.7%.

关键词：氧化铈形貌 1,4-丁二醇脱水 3-丁烯-1-醇

负载型Pd-Cu催化剂的制备及富氢气氛下CO优先氧化性能

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高等学校化学学报 2022年第3期43卷 112-123页

作者：赵婉君李潇党慧王永钊赵永祥山西大学精细化学品教育部工程研究中心太原030006 山西大学化学化工学院太原030006

分别以Al_(2)O_(3),SiO_(2)和C_(3)N_(4)为载体,通过简单浸渍法制备了3种负载型Pd-Cu催化剂(PC-Al_(2)O_(3),PC-SiO_(2),PC-C_(3)N_(4)),考察了其在室温下富氢气氛中CO优先氧化反应性能.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、氮气物理吸附仪(N_(2)-physisorption)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)等手段对其进行了表征.结果表明,与PC-SiO_(2)和PC-C_(3)N_(4)相比,PC-Al_(2)O_(3)具有更高的CO优先氧化性能.这是由于PC-Al_(2)O_(3)上形成了大量与Pd物种具有强相互作用的Cu_(2)Cl(OH)_(3)物种;而PC-SiO_(2)中仅有少量的Cu_(2)Cl(OH)_(3),且与Pd物种相互作用较弱;PC-C_(3)N_(4)中Cu物种则更易与C_(3)N_(4)基质配位,由此削弱了Pd,Cu之间的相互作用.在反应气氛下PC-Al_(2)O_(3)表面还易形成具有更强CO活化能力的Pd+物种,通过与大量Cu^(+)物种紧密相互作用,在一定程度上抑制Pd^(+)被过度还原为Pd^(0),从而维持了其催化活性.与SiO_(2)和C_(3)N_(4)相比,Al_(2)O_(3)更适合负载Pd-Cu用于富氢气氛下CO优先氧化反应.

关键词： Wacker型催化剂 Pd-Cu催化剂 CO优先氧化载体效应

高镍负载量Ni/SiO_2和低镍负载量Ni-Ce/SiO_2催化CO甲烷化的比较研究(英文)

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燃料化学学报 2013年第8期41卷 972-977页

作者：王永钊李凤梅程慧敏范莉渊赵永祥山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心山西太原030006

采用等体积浸渍法制备了高镍负载量的13%Ni/SiO2(13Ni/Si)催化剂和低镍负载量的7%Ni-2%Ce/SiO2(7Ni-2Ce/Si)催化剂。通过N2物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、H2-TPR/TPD等技术对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了高镍负载量的13%Ni/SiO2(13Ni/Si)催化剂和低镍负载量的7%Ni-2%Ce/SiO2(7Ni-2Ce/Si)催化剂。通过N2物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、H2-TPR/TPD等技术对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化活性。结果表明,在7Ni-2Ce/Si催化剂中NiO、CeO2和SiO2之间产生的相互作用,改变了Ni-O-Si键的化学环境,促进了氧化镍物种的分散和还原,进而提高了催化剂的活性比表面积,同时在催化剂表面形成了新的中等强度的CO吸附中心。与高镍负载量的13Ni/Si催化剂相比,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si表现出更高的CO吸附能力和甲烷化活性。常压下,在CO体积分数1%和空速7 000 h-1的反应条件下,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si催化剂上CO完全甲烷化最低温度为230℃,比高镍负载量的13Ni/Si低了30℃。

关键词： CO甲烷化 Ni-Ce SiO2催化剂 CeO2助剂镍负载量