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掺杂磷烯二维纳米材料对草甘膦吸附机理的研究

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原子与分子物理学报 2025年第4期42卷 58-64页

作者：王群周乃武单正莉覃庆雨刘钰佳王梅梅青刚孙玉希绵阳师范学院生命科学与技术学院绵阳621006 绵阳师范学院化学与化学工程学院绵阳621000 绵阳师范学院光致功能材料重点实验室绵阳621006 曲阜师范大学生命有机分析重点实验室曲阜273165 北京市食品风味化学重点实验室北京100048

草甘膦是世界上普遍使用的除草剂之一,被广泛使用在农田和非农田杂草的防治.由于草甘膦类除草剂的大范围应用,其对动植物的危害性逐渐受到人们的关注.磷烯二维纳米材料与草甘膦之间相互作用机理的研究对草甘膦的检测及去除具有重大的意... 详细信息

草甘膦是世界上普遍使用的除草剂之一,被广泛使用在农田和非农田杂草的防治.由于草甘膦类除草剂的大范围应用,其对动植物的危害性逐渐受到人们的关注.磷烯二维纳米材料与草甘膦之间相互作用机理的研究对草甘膦的检测及去除具有重大的意义.本研究将采用基于密度泛函理论方法考察本征及Al,Ca,Ti及Fe金属原子掺杂的磷烯对草甘膦的吸附,通过吸附能,差分电荷密度,布居电荷分析本征及金属原子掺杂磷烯对草甘膦的吸附机制,从分子和原子水平上研究它们之间的详细机理.研究结果有望为掺杂磷烯材料在草甘膦吸附方面的应用提供有意义的理论参考.

关键词：磷烯掺杂磷烯草甘膦密度泛函理论

聚苯胺对钯催化甲酸电氧化反应的促进作用（英文）

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催化学报 2015年第7期36卷 943-951页

作者：马先斌冯媛媛李扬韩运石鹿国萍杨海芳孔德生曲阜师范大学化学与化工学院山东省生命有机分析重点实验室山东曲阜273165

钯基纳米材料是甲酸电氧化反应的优良催化剂.本工作制备了两个系列钯基催化剂,并考察了聚苯胺对钯上甲酸电氧化反应的助催化作用.一种是以聚苯胺为基底,在其表面电沉积钯纳米粒子,制得n PANI/Pd催化剂(n表示聚合苯胺的循环数);另一种是... 详细信息

钯基纳米材料是甲酸电氧化反应的优良催化剂.本工作制备了两个系列钯基催化剂,并考察了聚苯胺对钯上甲酸电氧化反应的助催化作用.一种是以聚苯胺为基底,在其表面电沉积钯纳米粒子,制得n PANI/Pd催化剂(n表示聚合苯胺的循环数);另一种是直接在商业Pd/C催化剂表面电聚合苯胺,制得Pd/C/n PANI催化剂.结果显示,聚苯胺单独存在时对甲酸电氧化反应没有催化活性,但其可对钯上甲酸电氧化反应呈现明显的促进作用,且促进作用与聚苯胺的厚度(聚合循环数)密切相关.在两个系列催化剂中,15PANI/Pd和Pd/C/20PANI显示出最高的催化性能.15PANI/Pd中钯的质量比催化活性是纯钯催化剂的7.5倍;Pd/C/20PANI中钯的质量比催化活性和本征催化活性分别是商业Pd/C催化剂的2.3和3.3倍.钯催化性能的提升与聚苯胺和钯纳米粒子间的电子效应有关.

关键词：钯聚苯胺电催化甲酸电氧化反应

Promoting effects of Fe_2O_3 to Pt electrocatalysts toward methanol oxidation reaction in alkaline electrolyte

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第3期38卷 554-563页

作者：宋桂花杨海芳孙雅飞王静怡曲卫东张强马令娟冯媛媛曲阜师范大学化学与化工学院山东省生命有机分析重点实验室山东曲阜273165

Fe_2O_3 nanorods and hexagonal nanoplates were synthesized and used as the promoters for Pt electrocatalysts toward the methanol oxidation reaction（MOR） in an alkaline *** catalysts were characterized by scanning electron microscopy,transmission electron microscopy,X-ray diffraction,X-ray photoelectron spectroscopy,cyclic voltammetry and *** results show that the presence of Fe_2O_3 in the electrocatalysts can promote the kinetic processes of MOR on Pt,and this promoting effect is related to the morphology of the Fe_2O_3 *** catalyst with Fe_2O_3 nanorods as the promoter（Pt-Fe_2O_3/C-R） exhibits much higher catalytic activity and stability than that with Fe_2O_3 nanoplates as the promoter（Pt-Fe_2O_3/C-P）.The mass activity and specific activity of Pt in a Pt-Fe_2O_3/C-R catalyst are 5.32 A/mgpt and 162.7 A/m^2_（Pt）,respectively,which are approximately 1.67 and 2.04 times those of the Pt-Fe_2O_3/C-P catalyst,and 4.19 and 6.16 times those of a commercial PtRu/C catalyst,*** effects between Fe_2O_3 and Pt and the high content of Pt oxides in the catalysts are responsible for the *** findings contribute not only to our understanding of the MOR mechanism but also to the development of advanced electrocatalysts with high catalytic properties for direct methanol fuel cells.

关键词： Platinum Ferric oxide Promoting effect Methanol electrooxidation reaction Alkaline electrolyte

化学同位素标记-质谱分析技术在环境健康研究中的最新进展

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质谱学报 2023年第2期44卷 197-212页

作者：朱树芸高硕周晓璐赵先恩曲阜师范大学化学与化工学院山东曲阜273165 曲阜师范大学山东省生命有机分析重点实验室山东曲阜273165

代谢组和暴露组的分析表征在环境风险和健康效应研究中具有重要意义。由于人体代谢物和外源性化合物的理化性质多样和样品基质复杂,对其进行综合分析与表征是一项巨大的挑战。质谱(MS)虽然具有强大的定性和定量能力,但存在对一些分析物... 详细信息

代谢组和暴露组的分析表征在环境风险和健康效应研究中具有重要意义。由于人体代谢物和外源性化合物的理化性质多样和样品基质复杂,对其进行综合分析与表征是一项巨大的挑战。质谱(MS)虽然具有强大的定性和定量能力,但存在对一些分析物的灵敏度、特异性等不足的问题。化学同位素标记(CIL)技术与MS结合不仅可以提高检测灵敏度,而且在特异性、准确度、组学覆盖率和分析通量等方面有着显著的优势。近年来,化学同位素标记-质谱(CIL-MS)技术广泛应用于与环境和健康相关的代谢物和暴露标志物的靶向或非靶向分析。本文综述了近3年来CIL-MS在含氨基、羧基、羰基、羟基和巯基的代谢物/外源性化合物研究中的最新进展,关注与其相关的环境风险与健康效应,并总结CIL技术在MS分析中的优势、最新动态以及存在的不足,展望CIL-MS技术的发展趋势。

关键词：化学同位素标记-质谱(CIL-MS) 衍生化环境分析健康效应综述

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石英晶体微天平和原子力显微镜识别糖类化合物的苯硼酸接枝聚合物多层薄膜

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分析化学 2015年第11期43卷 1728-1734页

作者：袁文静钟彤闫晶薛中原齐伟王桦生命有机分析中心山东省重点实验室曲阜师范大学化学与化工学院

硼酸受体识别体系近年来被广泛用于糖的分子识别研究,硼酸在一定酸度条件下,可特异性结合含顺式邻位多羟基的物质(如二醇、糖等)。本实验利用EDC/NHS化学交联,3-氨基苯硼酸(APBA)与聚丙烯酸(PAA)反应,制得苯硼酸接枝的聚合物PAA-PBA,进... 详细信息

硼酸受体识别体系近年来被广泛用于糖的分子识别研究,硼酸在一定酸度条件下,可特异性结合含顺式邻位多羟基的物质(如二醇、糖等)。本实验利用EDC/NHS化学交联,3-氨基苯硼酸(APBA)与聚丙烯酸(PAA)反应,制得苯硼酸接枝的聚合物PAA-PBA,进而将此聚合物进行层层组装,获得苯硼酸功能化薄膜。利用石英晶体微天平(QCM)和原子力显微镜(AFM)分别从宏观和微观的角度监测分析了此薄膜表面对糖类化合物的识别性质。结果表明此类薄膜对一定浓度(>50μg/m L)的糖类化合物均能表现出明显识别,其中,对果糖识别最为明显。此体系抗干扰性好,可重复使用,长期保存后仍能较好保持性能。微观表面形貌观察发现糖类化合物在薄膜表面识别均匀,识别后薄膜表面粗糙度发生明显变化。本研究成果可望用于开发高选择性、高灵敏度的糖识别体系。

关键词：苯硼酸层层组装技术糖识别石英晶体微天平原子力显微镜

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静电层层组装的微量热研究

化学通报 2012年第5期75卷 469-472页

作者：赵慧慧齐伟生命有机分析中心山东省重点实验室曲阜师范大学化学与化工学院曲阜273165

利用静电层层组装技术,在CaCO3微球表面交替沉积带相反电荷的聚电解质制备多层膜。在静电层层组装过程中伴随热效应出现,借助微量热仪对该热效应进行精确测定,从而为层层组装过程提供一种新的表征手段。

关键词： CaCO3微球静电作用层层自组装微量热技术

晶种导向干凝胶法制备成型ZSM-5分子筛(英文)

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物理化学学报 2012年第9期28卷 2115-2121页

作者：岳明波杨娜王一萌曲阜师范大学化学与化工学院山东省生命有机分析重点实验室山东曲阜273165 华东师范大学化学系上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

在干凝胶法制备ZSM-5分子筛的体系中添加晶种导向剂,控制分子筛的生长,制备了纳米沸石组装的无粘结剂成型多级孔ZSM-5分子筛,一步完成纳米分子筛的制备及组装成型,即克服了传统纳米粒子难以过滤分离的问题,同时组装所形成的多级孔有助... 详细信息

在干凝胶法制备ZSM-5分子筛的体系中添加晶种导向剂,控制分子筛的生长,制备了纳米沸石组装的无粘结剂成型多级孔ZSM-5分子筛,一步完成纳米分子筛的制备及组装成型,即克服了传统纳米粒子难以过滤分离的问题,同时组装所形成的多级孔有助于改善分子在催化剂内的扩散,从而提高催化反应效率.以硅胶、薄水铝石为原料,四丙基氢氧化铵(TPAOH)和ZSM-5晶种导向胶作为粘结剂,通过混捏、挤条得到直径2mm的条状前驱物,随后通过干凝胶转换法制备成型分子筛.所用晶种导向剂组成为0.35TPAOH:1SiO2:20H2O:4C2H5OH.通过X射线衍射(XRD),热重(TG)分析和傅里叶变换红外(FTIR)光谱等方法对分子筛晶化过程进行了表征,结果表明晶种导向剂加入量对分子筛生长速度及多级孔结构均有影响.当所加晶种导向剂中TPAOH与SiO2的摩尔比为0.025时,经过3h晶化,分子筛相对结晶度达到100%.扫描电镜(SEM)结果表明,合成的分子筛尺寸约为200nm,组装形成的多级孔分子筛的介孔体积为0.28cm3·g-1.通过NH3程序升温脱附(NH3-TPD)考察了所得成型分子筛的酸性,发现该分子筛酸性与市售的粉末H-ZSM-5分子筛类似.

关键词：成型ZSM-5分子筛干凝胶法多级孔结构晶种导向剂纳米分子筛

(Cl-nacnac)Pt(H)与端炔的反应机理

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物理化学学报 2011年第3期27卷 571-576页

作者：王家勇毕思玮赵俊凤曲阜师范大学化学与化工学院山东曲阜273165

在Templeton实验(West,N.M.;***2008,27,5252)的基础上,利用密度泛函理论研究了(Cl-nacnac)Pt(H)(Cl-nacnac:bis(N-aryl)-β-diiminate)与端炔的主、副反应机理.结果表明:叔丁基乙炔以1,2-方式插入到Pt―H键之间生成主产物,C―C键生成为决速步骤;以2,1-方式插入到Pt―H键之间生成副产物,炔烃插入为决速步骤.基于主、副反应机理,合理地解释了主、副产物生成的原因.分析表明,主产物是热力学控制的产物,而副产物是动力学控制的产物.

关键词：密度泛函理论反应机理铂炔烃插入炔烃双聚

醛类标志物的化学衍生化色谱-质谱分析方法进展

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色谱 2021年第8期39卷 845-854页

作者：朱树芸赵先恩刘虎威曲阜师范大学化学与化工学院山东省生命有机分析重点实验室山东曲阜273165 北京大学化学与分子工程学院北京100871

人体接触环境中的化学污染物会导致多种疾病,包括癌症、糖尿病、心血管疾病、神经退行性疾病(阿尔茨海默症、帕金森病等)等。作为一类具有高反应活性的亲电化合物,醛类(包括外源性醛类或环境污染物暴露后产生的内源性醛类)可与人体中多... 详细信息

人体接触环境中的化学污染物会导致多种疾病,包括癌症、糖尿病、心血管疾病、神经退行性疾病(阿尔茨海默症、帕金森病等)等。作为一类具有高反应活性的亲电化合物,醛类(包括外源性醛类或环境污染物暴露后产生的内源性醛类)可与人体中多种重要生物分子形成共价修饰产物而产生毒害作用。暴露组研究自2005年被首次提出以来一直是一个前沿热门领域,暴露组研究可绘制生物标志物与疾病风险之间的复杂关系,因此,所有生物标志物的可测量的和特征性的变化共同构成了暴露组研究的关键基础。醛类是化学暴露组的主要成分之一。由于醛类化合物自身物理化学性质和样品大量基质干扰存在,对它们进行分析和表征特别困难。醛类化合物的分析检测方法主要有传感分析法、电化学法、荧光成像、色谱法、质谱法、色谱-质谱联用法等。基于色谱-质谱的分析技术已成为化学暴露组研究的主要方法之一。化学衍生化,特别是稳定同位素标记衍生化(亦称化学同位素标记)结合液相色谱-质谱(LC-MS)技术能够解决靶向和非靶向代谢组和暴露组分析工作中的诸多问题。化学衍生化联合色谱-质谱的分析策略是复杂体系中醛类精准分析非常重要的解决方案之一。特别是近5年,基于化学衍生化的色谱-质谱分析方法开发与应用已成为醛类分析方法中的热点和亮点。该文主要总结与评述了近5年基于化学衍生化的气相色谱-质谱(GC-MS)和LC-MS最新进展,重点关注生物基质(血液、尿液、唾液、生物组织等)中醛类暴露标志物的分析方法进展。通过探讨标记小分子醛的各种衍生试剂、定性/定量分析方法及应用价值,评述醛类暴露标志物不同分析方法的优缺点以及未来发展趋势,为暴露组学、代谢组学、脂质组学的整合发展和环境生态健康研究提供一定的帮助。为了阐明外源性和内源性醛类化合物在生理和病理事件中所起的复杂作用,需要大力改进研究醛组学(aldehydome)的分析表征技术和工具。随着更先进的质谱仪的研发和使用,以及高效色谱分离和不断进步的生物信息学手段,并同时伴随着单细胞分析、质谱成像的兴起,未来的醛类暴露组分析方法会具有更高的灵敏度、更高的分析通量,更有希望筛选鉴定未知醛类化合物并发现新的暴露组生物标志物。

关键词：醛标志物色谱-质谱衍生化同位素标记综述