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微反应器中连续还原胺化反应的研究进展

化工进展 2024年第1期43卷 186-197页

作者：张家昊李盈盈徐彦琳尹佳滨张吉松清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

还原胺化反应是一种把醛(酮)转化为胺类物质的有效方法。还原胺化反应路径复杂,影响因素众多,合适的反应条件能够提升反应效率和选择性。本文总结了还原胺化反应常见的催化体系及催化剂、溶剂、温度、底物性质以及氨/水/酸的加入对反应... 详细信息

还原胺化反应是一种把醛(酮)转化为胺类物质的有效方法。还原胺化反应路径复杂,影响因素众多,合适的反应条件能够提升反应效率和选择性。本文总结了还原胺化反应常见的催化体系及催化剂、溶剂、温度、底物性质以及氨/水/酸的加入对反应的影响。基于这些影响因素,进一步介绍了连续微反应器技术在还原胺化过程中的应用,总结了以伯胺/仲胺/叔胺为目标产物的连续还原胺化过程、以硝基化合物为原料的连续还原胺化过程、酶催化及无催化剂的连续还原胺化过程。微反应器中的温度控制、传质强化和停留时间分布能进一步实现反应强化和选择性提升。基于微反应器的连续还原胺化技术及该技术与新型催化材料的结合有望在胺类物质的生产领域扮演越来越重要的角色。

关键词：还原胺化多相反应微反应器连续合成催化剂

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基于人工智能的微分散基础研究

化工学报 2024年第4期75卷 1096-1104页

作者：刘梦绮王凯骆广生清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

微分散是微化工技术的重要组成部分,其装备和过程的复杂性使得相关研究受到诸多限制,传统思想指导下微分散基础研究以“设计-实验-模型”为思路,进展缓慢。近年来,人工智能方法因其强大的识别和回归能力在化工领域备受关注,人工智能辅... 详细信息

微分散是微化工技术的重要组成部分,其装备和过程的复杂性使得相关研究受到诸多限制,传统思想指导下微分散基础研究以“设计-实验-模型”为思路,进展缓慢。近年来,人工智能方法因其强大的识别和回归能力在化工领域备受关注,人工智能辅助的微分散基础研究有利于形成微化工过程认识的新范式,促进微化工技术发展。本文介绍了人工智能方法的一般思路及其针对微分散研究的适用性,综述了人工智能技术在显微图像识别、液滴和气泡分散尺寸预测以及微分散过程控制和优化中的研究进展,对未来基于人工智能的微化工研究进行了展望。

关键词：微流体学分散模型算法人工智能

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有机液体储氢中全氢化乙基咔唑催化脱氢研究进展

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化工学报 2024年第4期75卷 1198-1208页

作者：范以薇刘威李盈盈王培霞张吉松清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全... 详细信息

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全氢化乙基咔唑脱氢温度高、催化剂稳定性差等问题是限制该技术大规模应用的主要挑战。基于此,介绍了全氢化乙基咔唑催化脱氢过程的反应机理,阐述其反应路径、反应动力学、催化反应过程;综述了目前脱氢催化剂的研究进展,对脱氢催化剂的循环性能进行总结,并归纳了失活机理;结合脱氢反应的特点提出反应器设计的挑战,并介绍目前典型的脱氢反应器。最后,针对现阶段全氢化乙基咔唑脱氢反应的潜在挑战,对该技术在储氢领域的应用进行了展望。

关键词：有机液体储氢全氢化乙基咔唑脱氢反应动力学催化剂反应器

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聚全氟乙丙烯中空纤维复合膜的制备及其染料/无机盐分离性能研究

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化工学报 2024年

作者：王璐遥张广勇于海鑫张轩诚黄岩赵玉潮烟台大学化学化工学院山东省化学工程与过程重点实验室

利用膜分离技术进行染料脱盐，对实现纺织印染废水的清洁处理与资源回收具有重要意义。以聚全氟乙丙烯（FEP）中空纤维膜为基膜，通过邻苯二酚（CA）和聚乙烯亚胺（PEI）共沉积改善膜表面亲水性，利用聚吡咯（PPy）构筑中间层优化界面... 详细信息

利用膜分离技术进行染料脱盐，对实现纺织印染废水的清洁处理与资源回收具有重要意义。以聚全氟乙丙烯（FEP）中空纤维膜为基膜，通过邻苯二酚（CA）和聚乙烯亚胺（PEI）共沉积改善膜表面亲水性，利用聚吡咯（PPy）构筑中间层优化界面聚合过程，制备FEP中空纤维复合膜。结果表明：改性后，膜表面的水接触角由122°降至39°，亲水性改善；当吡咯（Py）浓度为10%（质量分数）时，所得复合膜综合性能最佳，对考马斯亮蓝和刚果红等的截留率达95%、NaCl和MgSO4等的截留率均低于8%，可实现染料与无机盐的高效分离。经有机溶剂处理以及在高运行温度（80 ℃）下，膜的截留率保持稳定，显示耐热和耐溶剂性良好。此外，FEP中空纤维复合膜还可实现二元染料分离。

关键词：聚全氟乙丙烯膜结构设计分离废水

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驱动温度可调的依序自滚动液晶弹性体

高分子学报 2024年第5期55卷 614-623页

作者：周筱睿杨博郑宁浙江大学化学工程与生物工程学院化学工程联合国家重点实验室杭州310058

传统的自驱动液晶弹性体,受限于单一的材料化学设计,仅能在特定条件(或温度范围)下实现自主运动.为了解决这一限制,本研究基于扭曲带状的自驱动液晶弹性体,通过调节网络的交联密度和引入非液晶共聚单体的方法,成功实现了对自驱动液晶弹... 详细信息

传统的自驱动液晶弹性体,受限于单一的材料化学设计,仅能在特定条件(或温度范围)下实现自主运动.为了解决这一限制,本研究基于扭曲带状的自驱动液晶弹性体,通过调节网络的交联密度和引入非液晶共聚单体的方法,成功实现了对自驱动液晶弹性体工作温度的精确设计.在进一步优化材料的驱动性能和力学性能后,获得了工作温度范围不同的自驱动液晶弹性体,分别实现了不同软体驱动器在升温和降温过程中的按需依次滚动.这种可调工作温度的自驱动液晶弹性体将显著拓展软机器人材料的设计应用领域.

关键词：液晶弹性体软体驱动器自主运动

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微化工精馏分离技术研究进展

化工学报 2024年第1期75卷 47-59页

作者：郑雨婷方冠东张梦波张浩淼王靖岱阳永荣化学工程联合国家重点实验室浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

综述了以微尺度结构为核心的微化工精馏分离技术的研究进展。基于传统精馏存在的节能技术落后、设备效能低以及难分离近沸点物系等问题,介绍了易于实现过程强化的微精馏分离技术,包括常规微蒸馏/微精馏、毛细管力微精馏、离心力微精馏... 详细信息

综述了以微尺度结构为核心的微化工精馏分离技术的研究进展。基于传统精馏存在的节能技术落后、设备效能低以及难分离近沸点物系等问题,介绍了易于实现过程强化的微精馏分离技术,包括常规微蒸馏/微精馏、毛细管力微精馏、离心力微精馏、真空微精馏、重力微精馏等多种方法,在流动化学应用中将起到重要作用。在微尺度条件下,相间传质传热效率随传质距离的缩短显著增强,同时精馏分离流程具有安全可控、连续高效的特点。微尺度精馏分离技术具有独特优势,为化工精馏实现环保、降耗的目标提供了解决方案,也为流动化学合成系统的开发与完善提供了可能。

关键词：蒸馏精馏微通道分离微化工技术流动化学

由乙烯焦油制备锂离子电池负极材料用碳质前驱体的氧化反应机理与反应动力学

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新型炭材料（中英文） 2024年第2期39卷 354-366页

作者：郭天瑞陈荣起高伟王艳莉詹亮华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为了得到优质的碳质前驱体,研究了乙烯焦油在空气中的氧化反应机理及其反应动力学,并制备出高软化点沥青应用于锂离子电池负极石墨材料的包覆改性。根据热重曲线将乙烯焦油的氧化过程分成350−550、550−700和700−900 K三个阶段,并采用质... 详细信息

为了得到优质的碳质前驱体,研究了乙烯焦油在空气中的氧化反应机理及其反应动力学,并制备出高软化点沥青应用于锂离子电池负极石墨材料的包覆改性。根据热重曲线将乙烯焦油的氧化过程分成350−550、550−700和700−900 K三个阶段,并采用质谱和红外技术对不同反应温度下的尾气成份进行在线分析以揭示乙烯焦油在空气中的氧化反应机理。根据不同反应温度下乙烯焦油与氧气的热失重曲线,整个反应过程被分为4个阶段,进一步利用Coats-Redfern等转化率法分析17种常用反应动力学模型与实验数据的拟合度,筛选出最适宜表达乙烯焦油与氧气的反应动力学模型。结果表明:(1)在乙烯焦油的氧化过程中,芳香化合物的支链先与氧气反应生成醇类、醛类小分子化合物和含有过氧自由基的芳香化合物,然后含有过氧自由基的芳香化合物进行热缩聚反应形成分子量更大的芳香族化合物;(2)可采用四级反应模型描述乙烯焦油的前3阶段反应动力学,活化能分别为47.33、18.69和9.00 kJ·mol^(−1);可采用三维扩散模型描述第4阶段的反应动力学,其活化能为88.37 kJ·mol^(−1)。(3)经所制沥青包覆改性后,石墨负极循环300圈后的容量保持率由51.54%增长为79.07%。

关键词：乙烯焦油氧化反应机理反应动力学碳质前驱体锂离子电池

微塑料和菲对土壤化学性质、酶活性及微生物群落的影响

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环境科学 2024年第1期45卷 496-507页

作者：刘沙沙秦建桥吴贤格肇庆学院环境与化学工程学院广东省环境健康与资源利用重点实验室肇庆526061

微塑料和多环芳烃(PAHs)因在土壤环境中广泛存在及其潜在生态风险而受到越来越多的关注.然而,关于微塑料-PAHs复合污染对土壤生态系统的影响鲜有报道.选用聚乙烯(PE)/聚丙烯(PP)和菲(PHE)作为微塑料和PAHs的代表,进行为期300d的微宇宙... 详细信息

微塑料和多环芳烃(PAHs)因在土壤环境中广泛存在及其潜在生态风险而受到越来越多的关注.然而,关于微塑料-PAHs复合污染对土壤生态系统的影响鲜有报道.选用聚乙烯(PE)/聚丙烯(PP)和菲(PHE)作为微塑料和PAHs的代表,进行为期300d的微宇宙培养实验,利用土壤农业化学分析方法和16S扩增子测序技术研究PE/PP和PHE的单一和复合污染对土壤化学特性、酶活性和微生物群落(数量、结构、功能)的影响,分析PE/PP和PHE存在下土壤性质、酶活性和菌群的互作关系.结果表明,PE/PP和PHE的单一和复合污染对土壤pH值、有效磷(AP)和微生物(细菌、放线菌、霉菌)数量没有产生明显影响,但显著提高了荧光素二乙酸酯酶(FDAse)活性;PE、PP、PHE-PE和PHE-PP的添加显著增加了土壤有机质(SOM)含量和脲酶活性,PHE、PHEPE和PHE-PP显著增强了脱氢酶和磷酸酶活性及速效氮(AN)含量;PHE的添加对微生物群落影响不大,PE、PP、PHE-PE和PHE-PP对群落产生了一定的影响.PE/PP和PHE能够促进微生物产生能量、生长和繁殖,加快污染物的代谢/降解和细胞膜转运等功能.PE/PP和PHE引起的AN和SOM变化是影响土壤酶活性的关键因子,AN、AP和pH的改变是微生物数量增加的主要原因;微生物群落结构的改变与土壤化学性质、酶活性具有一定的相关性,其中SOM对菌群的影响达到了显著水平,土壤中不同碳源(PE/PP和PHE)的存在及菌与菌之间的互作关系也会影响微生物群落的组成.综上,PE/PP和PHE通过改变土壤化学性质、酶活性和微生物群落及其互作过程来促进菌群适应污染物胁迫.

关键词：微塑料菲(PHE) 土壤性质酶活性微生物群落

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射流与气固两相流混合过程的测试与分析方法

化工进展 2024年第2期43卷 713-721页

作者：闫子涵王栋栋阴慧敏刘文瑞卢春喜中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油全国重点实验室北京102249

湍流射流是气固快速反应过程中气相原料与固体颗粒的理想混合形式,采取有效的测试技术与分析方法获得射流与气固两相流的混合行为对研究反应过程具有重要意义。本文采用光纤探针技术获得了颗粒浓度动态数据,以提升管内颗粒聚团的传统分... 详细信息

湍流射流是气固快速反应过程中气相原料与固体颗粒的理想混合形式,采取有效的测试技术与分析方法获得射流与气固两相流的混合行为对研究反应过程具有重要意义。本文采用光纤探针技术获得了颗粒浓度动态数据,以提升管内颗粒聚团的传统分析方法为基础,结合小波分析,提出了射流与气固两相流混合过程中颗粒聚团的确定方法,并将射流影响区内气固间的瞬时接触状态分为颗粒聚团相、散式颗粒相以及未与颗粒充分混合的射流相。结合附壁射流理论,利用气体示踪技术获得的射流特征浓度分布结果,对理想条件下的射流中心线方程进行了修正,所得结果可预测气固两相流中射流的发展趋势。利用臭氧分解示踪技术,获得了原料射流与气固两相流混合过程中的局部反应结果,将其与气固动态混合特征及射流轨迹模型相结合,可分析流动参数对反应的影响。

关键词：射流两相流气固混合聚团流线模型