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UV/H2O2促进饮用水氯化消毒中高毒性卤代乙醛生成的机制

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科学通报 2024年第26期69卷 3984-3994页

作者：王玉姚璐杨欣中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室仲恺农业工程学院资源与环境学院

饮用水消毒过程中,氯不可避免地与溶解性有机质（dissolved organic matter, DOM）发生反应,进而生成消毒副产物（disinfection byproducts, DBPs）.随着紫外/过氧化氢高级氧化技术（UV/H2O2advanced oxidation process,UV/H2O2AOP）广泛应用于水中新污染物的去除, DOM的结构及其DBPs生成潜能也将发生改变.但目前关于该工艺对不同类型DOM生成DBPs的影响及反应机制尚不清楚,特别是Br-存在下高毒性溴代DBPs的生成潜能亟待研究.本研究通过生成潜能试验探究了Br-存在和不存在下UV/H2O2对6种天然有机质（natural organic matter, NOM）和藻类有机质（algal organic matter, AOM）在氯化消毒过程中DBPs的生成潜能及反应机制.结果表明, UV/H2O2均显著促进了NOM和AOM的DBPs生成潜能,且AOM的上升趋势更为显著.当Br-存在时, UV/H2O2氧化后使AOM的DBPs生成潜能和毒性分别增加了4.1～4.7倍和49～81倍.荧光光谱分析结果表明UV/H2O2主要通过改变AOM的蛋白质或微生物代谢物等结构促进氯化过程中高毒性溴代乙醛（brominated haloacetaldehydes, Br-HALs）生成.进一步利用模型化合物探究UV/H2O2影响Br-HALs生成的机制,结果表明UV/H2O2改变了AOM中氨基酸等的分子结构,生成的氧化产物在后氯化过程中与HOBr（由氯与Br-反应而成）反应生成高毒性Br-HALs.采用MIEX?DOC树脂预处理和氯胺替代消毒的方式可以使DBPs的生成潜能分别降低48.1%～96.7%和83.5%～97.7%,其中氯胺替代消毒可使DBPs的总毒性降低84.2%～98.2%.本研究可为饮用水厂应对含溴高藻水污染问题提供科学参考并指导生产.

关键词：饮用水处理 UV/H2O2 溴溶解性有机质消毒副产物生成机制

三种有机杀虫剂对蛋白核小球藻的联合毒性作用及机理

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环境化学 2024年

作者：代碧雅张瑾马添翼张静桂一心安徽建筑大学环境与能源工程学院安徽省水污染控制与废水资源化重点实验室

有机合成杀虫剂有显著的杀虫除害效果，已广泛用于农业和家庭园艺等领域，但也给环境带来了污染，对其中的生物生存甚至人类健康构成了威胁.因此，以3种常见的有机合成杀虫剂：敌百虫(dipterex,DIP)、残杀威(propoxur,PRO)、杀线威(oxam... 详细信息

有机合成杀虫剂有显著的杀虫除害效果，已广泛用于农业和家庭园艺等领域，但也给环境带来了污染，对其中的生物生存甚至人类健康构成了威胁.因此，以3种常见的有机合成杀虫剂：敌百虫(dipterex,DIP)、残杀威(propoxur,PRO)、杀线威(oxamyl,OXA)作为研究对象，以蛋白核小球藻(Chlorella pyrenoidosa,***)为指示生物，采用直接均分和均匀设计射线法分别设计了3个二元及1个三元混合物体系，应用时间毒性微板分析法(the time-dependent microplate toxicity analysis method,t-MTA)考察了3种杀虫剂及其混合物对C. pyrenoidosa在不同暴露时间(12、24、48、72、96 h)的毒性，并采用浓度加和(concentration addition, CA)以及与绝对残差(deviation from CA, dCA)模型结合的dCA三维曲面图定性定量分析各种混合物毒性相互作用规律；并应用丙酮萃取法和分光光度计等同步测定分析C. pyrenoidosa中的叶绿素(a和b)含量、蛋白质含量、超氧化物歧化酶(superoxide dismutase,SOD)活性和脂质过氧化物丙二醛(malondialdehyde,MDA)含量.研究结果表明，杀虫剂对***的单一毒性具有浓度和时间依赖性，而二元(OXA-PRO、OXA-DIP和PRO-DIP)及三元(OXA-PRO-DIP)混合物体系的毒性具有时间和组分浓度比依赖性；3种杀虫剂在暴露时间96 h的毒性大小为：OXA>PRO>DIP；混合物体系的毒性相互作用主要以拮抗作用为主，且拮抗作用强度随着暴露时间的延长而增强；杀虫剂及其混合物造成藻细胞内过氧化物的过量累积，降低藻细胞的抗氧化能力，一方面破坏叶绿素的生理功能，抑制了叶绿素和蛋白质的合成；另一方面过氧化物的积累直接破坏细胞膜的完整性，使蛋白质溶出，最终均导致藻细胞的死亡.

关键词：有机杀虫剂蛋白核小球藻拮抗作用时间和浓度比依赖毒性作用机理

电化学氧化技术在MBR中的膜污染控制研究与应用进展

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哈尔滨工业大学学报 2024年第10期56卷 127-135页

作者：倪凌峰王沛芳王亚宜河海大学环境学院浅水湖泊综合治理与资源开发教育部重点实验室(河海大学) 同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室(同济大学)

膜生物反应器(MBR)已发展成为高效且成熟的市政和工业污水处理技术，基于MBR建成并投产的污水处理厂数量持续增加且规模不断扩大，但膜污染仍是MBR进一步推广和应用的瓶颈，开发高效率、低成本的膜污染控制方法是领域内的研究热点。作... 详细信息

膜生物反应器(MBR)已发展成为高效且成熟的市政和工业污水处理技术，基于MBR建成并投产的污水处理厂数量持续增加且规模不断扩大，但膜污染仍是MBR进一步推广和应用的瓶颈，开发高效率、低成本的膜污染控制方法是领域内的研究热点。作为一种典型的高级氧化工艺，电化学氧化(electrochemical oxidation, EO)在水环境中具有突出的净污和杀菌能力，可同步实现膜表面污染物的降解和细菌的灭活，在MBR中展现出巨大的抗膜污染潜力。近年来，基于EO的膜污染控制技术蓬勃发展，促进了MBR抗膜污染方法的创新，并引发了对抗膜污染机制的新思考。为了紧跟MBR快速发展的步伐，迫切需要对EO在MBR中膜污染控制的研究和应用进行全面总结和讨论。介绍了EO的工作原理并分析了电化学氧化MBR(eMBR)中产生活性氧自由基并抑制膜污染的多种途径；根据国内外的最新研究进展，从电极装载方式、电极与滤膜的结合方式、电极的制备材料等角度系统讨论了eMBR的运行模式和抗膜污染效果；总结了EO抑制膜污染的影响因素及其实际应用的现存挑战；对eMBR的未来研究进行了展望，对其进一步优化与创新提出了建议。

关键词：膜生物反应器电化学氧化膜污染控制抗污染机制污染物降解

好氧颗粒污泥的培养及其胞外聚合物的分析与应用

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工程科学与技术 2024年

作者：郑逸涵杨英李卫华冯青原朱曼丽陈卉静杨婷婷安徽建筑大学环境与能源工程学院水污染控制与废水资源化安徽省重点实验室

本文对快速培养性能稳定的好氧颗粒污泥（AGS）进行研究，记录接种活性絮状污泥（AS）培养成AGS的外观形貌变化过程，并从微观层面揭示AGS机械强度高、稳定性强原因。另外本文从力学层面研究AGS的胞外聚合物（EPS）对Cd2+的吸附机理，对... 详细信息

本文对快速培养性能稳定的好氧颗粒污泥（AGS）进行研究，记录接种活性絮状污泥（AS）培养成AGS的外观形貌变化过程，并从微观层面揭示AGS机械强度高、稳定性强原因。另外本文从力学层面研究AGS的胞外聚合物（EPS）对Cd2+的吸附机理，对AGS-EPS能否成为具有潜力的生物吸附剂进行验证，以凸显AGS在水处理领域的优势作用。培养过程中，第85天反应器内污泥形态稳定，污泥粒径由31.59 μm增至442.72 μm，污泥磷含量增长232.70%，从25.93 mg/g增长至86.27 mg/g。16s rRNA基因高通量测序结果表明，Chloroflexi可能是颗粒污泥的初始颗粒框架，而Proteobacteria是污泥颗粒化的核心菌门；聚糖菌Candidatus＿Competibacter和聚磷菌Candidatus＿Accumulibacter是污泥颗粒化的核心菌属。从AS到AGS的培养，EPS含量从79.18 mg/g VSS增至133.63 mg/g VSS，三维荧光光谱（3D-EEM）证实AGS-EPS含有更高水平的蛋白质，驯化过程细胞分泌的蛋白质分解溶解性降低，更加有利于生物膜中微生物细胞凝聚；傅里叶红外光谱（FTIR）和蛋白质二级结构研究表明两类EPS均含有醇酚、糖类中的-OH、-CH、C-O、C-C，糖醛酸中的羧酸盐基团，蛋白质中的N-H，烷烃类有机物，而AGS-EPS具有更丰富的多糖种类，稳定的细胞结构。颗粒化培养使AGS对Cd2+的吸附机理发生了变化，吸附动力学研究表明AS-EPS对于Cd2+的吸附，同时存在物理、化学吸附；AGS-EPS对于Cd2+的吸附适合用拟二级动力学模型来拟合，具有更强的生物化学属性。吸附热力学研究表明，两类EPS对于Cd2+的吸附实验适合用Langmuir模型来拟合，该吸附过程属于均相单分子层吸附，而AGS-EPS的理论最大吸附容量大于AS-EPS，分别为617.09 mg/g、542.90 mg/g。本次实验过程证明在高磷环境中增加COD含量能够提升污泥的除磷性能，对于污泥颗粒化的培养具有积极作用；颗粒化的培养使得污泥的物理、化学性质均得到了强化；颗粒污泥培养的副产物AGS-EPS具有更强的Cd2+吸附效果，其对Cd2+的吸收主要为生物化学作用，也说明了AGS在污废水处理领域具有更大的潜力。

关键词：好氧颗粒污泥胞外聚合物重金属微生物群落生物吸附剂

石墨相氮化碳/壳聚糖复合材料对水中U（Ⅵ）的吸附性能与机理

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材料工程 2024年第9期52卷 158-168页

作者：王悦彭琳刘金香王劲松鲜寒刘迎九南华大学土木工程学院南华大学污染控制与资源化技术湖南省重点实验室

针对核能发展与应用过程中产生的含铀废水所导致的环境铀污染难题，通过共混交联法将石墨相氮化碳（g-C3N4）负载在壳聚糖（CS）上，制备了复合材料-石墨相氮化碳/壳聚糖（g-C3N4/CS），用来吸附水溶液中的U（Ⅵ）。对g-C3N4/CS的表面... 详细信息

针对核能发展与应用过程中产生的含铀废水所导致的环境铀污染难题，通过共混交联法将石墨相氮化碳（g-C3N4）负载在壳聚糖（CS）上，制备了复合材料-石墨相氮化碳/壳聚糖（g-C3N4/CS），用来吸附水溶液中的U（Ⅵ）。对g-C3N4/CS的表面性质和作用机制进行了分析。结果表明：g-C3N4/CS投加量为0.2 g/L,g-C3N4质量分数为20%，吸附时间为120 min，温度为308 K,pH=6条件下，g-C3N4/CS对U（Ⅵ）的最大吸附量达到324.45 mg/g。Langmuir等温模型和准二级动力学模型符合该吸附过程，是一个自发吸热过程。g-C3N4/CS对U（Ⅵ）的吸附机理主要为—NH,—OH,C—O,C=O,C—N等官能团与U（Ⅵ）发生的配位络合。g-C3N4/CS在循环再生实验中显示出良好的重复利用性。

关键词：铀(Ⅵ) 吸附石墨相氮化碳壳聚糖性能与机制复合材料

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氮掺杂碳纳米管包覆铁纳米颗粒电催化脱硝性能研究

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环境化学 2024年

作者：李若繁史昱翔范建伟张伟贤同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室

水体硝态氮（NO3--N）污染是目前最具挑战性的环境问题之一，以电催化还原法将其高效和高选择性地转化为无害的氮气（N2）是一种理想的修复技术.为实现这一目标，通常使用贵金属和过渡金属作为电催化剂，不但成本高昂，而且催化剂活性... 详细信息

水体硝态氮（NO3--N）污染是目前最具挑战性的环境问题之一，以电催化还原法将其高效和高选择性地转化为无害的氮气（N2）是一种理想的修复技术.为实现这一目标，通常使用贵金属和过渡金属作为电催化剂，不但成本高昂，而且催化剂活性组分的溶出还可能导致二次污染.在本研究中，选择价格低廉且环境友好的铁作为催化剂活性组分，以铁盐和三聚氰胺的混合物为前驱体，经热解后得到氮掺杂碳纳米管包覆铁纳米颗粒（Fe@NCNTS）催化剂.Fe@NCNTS对NO3--N的去除能力可达1865.82 mg·g-1Fe,N2选择性可达96.28%.除此之外，Fe@NCNTS还表现出了良好的耐酸碱性、循环使用性和电化学稳定性.氮掺杂增加了催化剂中的缺陷位点，改善了催化剂的吸附性能，强化了NO3-在活性位点上的富集. NO3-将在催化剂表面被逐步还原为N2，其还原产物之一NH4+也将被在阳极产生的HClO氧化为N2.本研究显示了铁基纳米材料用于电催化脱硝的广阔前景.

关键词：电催化脱硝铁纳米颗粒包覆氮气选择性氮掺杂

3种N-DBPs对青海弧菌Q67的联合毒性作用及贡献度

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中国环境科学 2024年第5期44卷 2742-2753页

作者：桂一心张瑾张颖曾健平陈如荔安徽建筑大学环境与能源工程学院安徽合肥230601 安徽省水污染控制与废水资源化重点实验室安徽合肥230601

以3种含氮消毒副产物(N-DBPs)溴乙腈(BAN)、二溴乙腈(DBAN)和二氯乙酰胺(DCAM)为研究对象,运用直接均分和均匀设计射线法分别设计了3个二元混合物体系(BAN-DBAN、BAN-DCAM、DBAN-DCAM)和1个三元混合物体系(BAN-DBAN-DCAM),采用时间毒性... 详细信息

以3种含氮消毒副产物(N-DBPs)溴乙腈(BAN)、二溴乙腈(DBAN)和二氯乙酰胺(DCAM)为研究对象,运用直接均分和均匀设计射线法分别设计了3个二元混合物体系(BAN-DBAN、BAN-DCAM、DBAN-DCAM)和1个三元混合物体系(BAN-DBAN-DCAM),采用时间毒性微板分析法(t-MTA)系统测定3种N-DBPs及其混合物体系对青海弧菌(Q67)的毒性,应用浓度加和模型(CA)分析混合物的毒性相互作用,并采用剂量减小指数(DRI)来表征混合物中各个组分对毒性相互作用的贡献情况.结果表明,BAN、DBAN和DCAM对Q67的浓度效应曲线为“S”型,具有明显的急性毒性,长期毒性均高于急性毒性(BAN-pEC_(50)-0.25h=4.16DRI_(max,BAN)(=38.166)>DRI_(max,DCAM)(=2.658),故推测3种组分对协同作用的贡献度为:DCAM>DBAN>BAN.

关键词：含氮消毒副产物青海弧菌Q67 联合毒性相互作用剂量减小指数

碳基材料对鲱鱼精子DNA的吸附及其影响因素

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环境化学 2024年

作者：宋薇石林孙晓张迪云南省土壤固碳与污染控制重点实验室昆明理工大学环境科学与工程学院山东省水土保持与环境保育重点实验室临沂大学资源环境学院

环境DNA作为抗生素抗性基因的载体，其环境行为受到了愈加广泛的关注，但其与碳基材料间吸附行为的研究仍不系统.选取有代表性的鲱鱼精子DNA(hsDNA)，通过批量吸附动力学、等温线实验及不同pH值下的吸附实验，探讨不同碳基材料(石墨化碳... 详细信息

环境DNA作为抗生素抗性基因的载体，其环境行为受到了愈加广泛的关注，但其与碳基材料间吸附行为的研究仍不系统.选取有代表性的鲱鱼精子DNA(hsDNA)，通过批量吸附动力学、等温线实验及不同pH值下的吸附实验，探讨不同碳基材料(石墨化碳管G-CNT、羧基化碳管C-CNT、羟基化碳管H-CNT、200目石墨G200、2000目石墨G2000)对于环境DNA的吸附机制.实验表明，碳管对hsDNA的最高吸附量比石墨高近1个数量级，且吸附量从大到小的顺序为：G-CNT(66.75 mg·g-1)>H-CNT(65.34 mg·g-1)>C-CNT(58.31 mg·g-1)>G2000(6.80 mg·g-1)>G200(6.01 mg·g-1).静电作用、比表面积、孔径及疏水作用都会影响碳基材料对hsDNA的吸附. Freundlich模型比Langmuir模型更适用于描述碳基材料对hsDNA的吸附，吸附主要是非均质化学吸附过程. pH在3—8时，hsDNA的吸附量随pH的升高显著降低；pH利用超声手段模拟实际环境中碳管的悬浮，描述了hsDNA对碳管悬浮的作用及超声条件对碳管吸附hsDNA的影响.超声显著增加了纳米碳管的悬浮，但对hsDNA吸附提升不明显.由于缺少含氧官能团，G-CNT的悬浮量低于C-CNT和H-CNT.超声辅助下，3种碳管的悬浮量随hsDNA浓度的升高显著增加.探究不同碳基材料与环境DNA的吸附机制及悬浮碳管对环境DNA吸附行为的影响，可为评价碳基材料和被其吸附的环境DNA进入环境后的风险提供理论基础.

关键词：碳基材料鲱鱼精子DNA 悬浮吸附

对合肥夏季臭氧的数值模拟:太阳辐射及其关联机制的作用

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光学学报 2024年第6期44卷 135-144页

作者：易明建黄雪梅姜永清赵强李艺邓淑梅安徽建筑大学环境与能源工程学院安徽合肥230601 环境污染控制与废弃物资源化利用安徽省重点实验室安徽合肥230601

近年来许多城市的臭氧(O_(3))污染问题日益突出。本文利用光谱辐射计MS-711对2018年7月份合肥市一处观测点的太阳辐射强度进行了连续观测,结合同时期的O_(3)监测浓度和数值模拟结果,对太阳辐射与O_(3)浓度的日变化关系以及O_(3)形成机... 详细信息

近年来许多城市的臭氧(O_(3))污染问题日益突出。本文利用光谱辐射计MS-711对2018年7月份合肥市一处观测点的太阳辐射强度进行了连续观测,结合同时期的O_(3)监测浓度和数值模拟结果,对太阳辐射与O_(3)浓度的日变化关系以及O_(3)形成机制进行了深入分析。研究结果表明,合肥夏季O_(3)浓度峰值出现时间平均晚于太阳辐射强度峰值出现时间2~3 h,这种关联性与O_(3)的形成机制有关。从地面往上至1 km高度的大气中,O_(3)浓度随高度逐渐增加,夏季副高控制下对流抑制使得垂直扩散的平均效应将上层高浓度O_(3)空气输入近地面层,使得地面O_(3)浓度升高;而伴随降雨过程的暖湿抬升气流在近地面发生辐合起到了稀释作用,可能使得地面O_(3)浓度下降。O_(3)浓度的日变化是由太阳辐射直接驱动的光化学反应、干湿沉降和扩散传输等因素共同决定的。晴天O_(3)的积累首先来自光化学过程,雨天O_(3)浓度主要受垂直传输的影响,阴天太阳辐射主导O_(3)增长阶段,但午后O_(3)下降阶段则是由干湿沉降和水平通量主导的。

关键词：大气光学太阳辐射臭氧数值模拟