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高电压钴酸锂电池电解液研究进展

化工学报 2024年第9期75卷 3028-3040页

作者：彭丹卢俊杰倪文静杨媛汪靖伦湖南科技大学化学化工学院理论有机化学与功能分子教育部重点实验室

钴酸锂（LiCoO2）具有高压实密度、高体积能量密度、优异的导电性能以及使用寿命长等优点，占据消费类电子产品的主要市场。LiCoO2材料的理论比容量高达274 mAh/g，而其在4.2 V的电压下比容量仅为140 mAh/g。随着消费类电子产品对高能... 详细信息

钴酸锂（LiCoO2）具有高压实密度、高体积能量密度、优异的导电性能以及使用寿命长等优点，占据消费类电子产品的主要市场。LiCoO2材料的理论比容量高达274 mAh/g，而其在4.2 V的电压下比容量仅为140 mAh/g。随着消费类电子产品对高能量密度的迫切需求，提高LiCoO2材料工作电压成为当前研究的热点。材料改性和功能电解液设计是实现高电压LiCoO2电池的主要途径。相比较而言，功能电解液设计是一种高效且经济的途径，对高能量密度LiCoO2电池的研发具有重要意义。从高压有机溶剂、高压添加剂以及局部高浓度电解液三个方面入手，综述了近年来国内外高电压LiCoO2电池电解液的研究进展，重点阐述了电解液溶剂的氧化窗口、电极与电解液界面反应以及锂离子溶剂化结构对高电压LiCoO2电池性能的影响。最后，对高电压LiCoO2电池电解液的发展前景作出了总结和展望。

关键词：电化学锂离子电池界面电解液高电压钴酸锂

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通过金属离子刺激调节金属有机骨架结构用于光催化CO_(2)还原

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无机化学学报 2024年第1期40卷 209-220页

作者：路新钱建磊葛发源李浩天郑和根张传磊安庆师范大学化学化工学院光电磁功能材料安徽省重点实验室安庆246133 南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室南京210023

通过自组装得到一种具有适中配位键强度和适度骨架柔性的二维Cd基金属有机骨架(MOF){[Cd(HL)(BPY)_(0.5)(H_(2)O)]·2H_(2)O}_(n)(1),其中H_(3)L=4,4′,4″-(亚硝基三(亚甲基))三苯甲酸,(BPY=4,4′-联吡啶)。由于其独特的结构特征,在金... 详细信息

通过自组装得到一种具有适中配位键强度和适度骨架柔性的二维Cd基金属有机骨架(MOF){[Cd(HL)(BPY)_(0.5)(H_(2)O)]·2H_(2)O}_(n)(1),其中H_(3)L=4,4′,4″-(亚硝基三(亚甲基))三苯甲酸,(BPY=4,4′-联吡啶)。由于其独特的结构特征,在金属离子(Zn^(2+)/Ni^(2+)/Co^(2+))刺激下,1逐渐转变成相应金属离子主导的MOF结构2、3和4。在此过程中,随着金属离子Cd^(2+)→Zn^(2+)、Cd^(2+)→Ni^(2+)和Cd^(2+)→Co^(2+)的交换,1通道中自由的Cd^(2+)和L^(3-)与MOF的骨架进行融合,导致通道空间的扩大,发生次级构筑单元(SBU)的转变,进而形成可调节的骨架。光催化二氧化碳还原结果表明,由离子交换所得到的新结构在催化效率上并没有很大改观,但在产物选择性上却有极大地提升(其中配合物3展示出100%的CO选择性)。

关键词：金属有机骨架离子刺激结构转换光催化二氧化碳还原

一种用于检测四环素和对硝基苯酚的高稳定性镉(Ⅱ)金属有机骨架

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无机化学学报 2024年第3期40卷 646-654页

作者：张欢王记江范广唐龙岳二林白超王潇张玉琦延安大学化学与化工学院延安市新能源新功能材料重点实验室陕西省化学反应工程重点实验室延安716000 咸阳师范学院化学与化工学院咸阳712000

采用水-溶剂热法合成了1例金属有机骨架(MOF):{[Cd(L)_(0.5)(4,4′-bpy)_(0.5)]·H_(2)O}_(n)(1),其中H_(4)L=(1,1′∶4′,1″-三联苯)-2,2″,4,4″-四羧酸,4,4′-bpy=4,4′-联吡啶)。通过单晶X射线衍射、元素分析、粉末X射线衍射、热重分析以及红外光谱分析对配合物1的结构进行了表征。单晶结构分析表明1为三维结构,属于单斜晶系,C2/c空间群,Cd连接L^(4-)和4,4′-bpy形成二维平面结构,层与层之间通过L^(4-)连接,构筑成了三维网状结构。该MOF表现出良好的稳定性并且可以通过荧光猝灭法检测四环素(TET)和对硝基苯酚(4-NP),四环素和对硝基苯酚的检出限分别为0.15和0.062μmol·L^(-1)。此外,还研究了其荧光猝灭机理。1可成功应用于延河水样中TET和4-NP含量的测定。

关键词：金属有机骨架晶体结构四环素对硝基苯酚

激光诱导击穿光谱结合随机森林的稀土矿石中钪元素定量分析

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中国激光 2024年第2期51卷 171-179页

作者：周嘉俊李茂刚张天龙汤宏胜李华合成与天然功能分子教育部重点实验室西北大学化学与材料科学学院陕西西安710127 西安石油大学化学化工学院陕西西安710065

钪(Sc)被广泛用于固体氧化燃料电池、陶瓷材料、催化剂与轻质高温合金等的制造,是不可或缺的重要战略资源,稀土矿石中Sc元素的定量分析对于稀土矿的勘探、开采具有重要意义。笔者提出了一种基于激光诱导击穿光谱(LIBS)结合随机森林(RF)... 详细信息

钪(Sc)被广泛用于固体氧化燃料电池、陶瓷材料、催化剂与轻质高温合金等的制造,是不可或缺的重要战略资源,稀土矿石中Sc元素的定量分析对于稀土矿的勘探、开采具有重要意义。笔者提出了一种基于激光诱导击穿光谱(LIBS)结合随机森林(RF)算法的稀土矿石样品中Sc元素定量分析的方法。首先,考察了不同光谱预处理方法对RF校正模型预测性能的影响;然后,利用变量重要性测量(VIM)进行RF校正模型输入变量的选择与优化。为了进一步验证VIM-RF模型的预测性能,将其与标准曲线法、偏最小二乘(PLS)以及基于波段选择的RF模型进行了比较。最后,在最优化的光谱预处理(WT)和VIM阈值(阈值为0.016)等条件下,建立了基于小波变换结合VIM的RF校正模型。结果表明,VIM-RF校正模型表现出了良好的预测性能:R_(CV)^(2)为0.9981,RMSE_(CV)为0.0430 mg/kg,MRE_(CV)为0.0047,R_(P)^(2)为0.9993,RMSE_(P)为0.4964 mg/kg,MRE_(P)为0.0481。因此,LIBS技术结合RF算法可以有效实现稀土矿石中稀土元素Sc的定量分析,可为稀土矿石的品位分析与精准开采提供借鉴。

关键词：光谱学激光诱导击穿光谱稀土矿石定量分析随机森林变量选择

高灵敏、多响应的镧系金属有机骨架的设计、合成和荧光传感性能

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无机化学学报 2024年第4期40卷 834-848页

作者：闫睿魁陈小莉蔡苗任静崔华莉杨华王记江延安大学化学与化工学院陕西省反应工程重点实验室新能源新功能材料实验室延安716000

基于5-(3,4-二羧基苯氧基)间苯二甲酸(H_(4)dppa)配体,通过水热法设计并合成了2种镧系金属有机骨架(Ln-MOFs):{(dima)[Dy(dppa)(H_(2)O)_(2)]·2.5H_(2)O}n(Dy-MOF)和{(dima)[Eu(dppa)(H_(2)O)_(2)]·1.5H_(2)O}n(Eu-MOF)(dima=二甲胺阳离子)。并用元素分析、红外光谱、单晶X射线衍射等对其进行了结构表征。2种Ln-MOFs为异质同构的二维网状结构,相邻的二维网络通过氢键作用进一步形成三维超分子网络结构。荧光分析表明Dy-MOF和Eu-MOF在室温下具有优良的荧光性能,而且Dy-MOF还具有优异的荧光传感性能,可高效、高灵敏检测多种水中污染物:苯胺(ANI)、硝基苯(NB)、四环素(TC)、嘧霉胺(PTH)以及色氨酸(Trp)。此外还探究了Dy-MOF检测污染物时的荧光淬灭机理。

关键词：镧系金属有机骨架 5-(3,4-二羧基苯氧基)间苯二甲酸晶体结构荧光传感

多孔导电凝胶PAM/CNTs-PEG在锌-空气电池中的应用

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复合材料学报 2024年第2期41卷 787-794页

作者：李培枝杨海潮程晓亮陈志刚张康王晨陕西科技大学化学与化工学院西安710016 陕西科技大学功能助剂产业化研究院教育部重点实验室西安710021

为实现锌-空气电池工业化生产,优化其空气扩散电极性能,使其有利于气体的扩散,并形成更多的三相界面。导电水凝胶是由导电材料和交联聚合物网络组成,聚合物网络提供支架,而导电材料赋予水凝胶良好的导电性。多孔的结构可以给气体更多的... 详细信息

为实现锌-空气电池工业化生产,优化其空气扩散电极性能,使其有利于气体的扩散,并形成更多的三相界面。导电水凝胶是由导电材料和交联聚合物网络组成,聚合物网络提供支架,而导电材料赋予水凝胶良好的导电性。多孔的结构可以给气体更多的扩散通路,也有利于催化层的负载,形成更多的三相界面。本文采用聚丙烯酰胺基水凝胶,以聚乙二醇-2000(PEG2000)为制孔剂,合成多孔聚丙烯酰胺/碳纳米管-聚乙二醇(PAM/CNTs-PEG)导电水凝胶。将制备的PAM/CNTs-PEG导电水凝胶浸泡于乙醇溶液中,可形成不同数量的介孔。本文研究了不同浸泡时间对于多孔PAM/CNTs-PEG导电水凝胶在柔性锌空电池中的性能影响。实验结果表明:乙醇浸泡5 h的导电凝胶电化学性能最好。当电压从1 mA/cm^(2)时的1.23 V到5 mA/cm^(2)时的1.11 V,仅衰减了0.12 V。8.5 mA/cm^(2)时产生最大功率密度为77.35 mW/cm^(2),且放电时具有1104.85 mA·h/g的高克容量,远高于其他导电凝胶。且有较好的导电性和应变灵敏度,可应用于传感等领域。

关键词：锌-空气电池导电凝胶聚丙烯酰胺聚乙二醇制孔剂

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可见光促进偶氮化合物参与的光化学转化

有机化学 2024年

作者：马树超陈泽乐宣俊安徽大学化学化工学院无机-有机杂化功能材料化学安徽省重点实验室

偶氮化合物由于其独特的结构和性质而成为有机合成中不可或缺的一部分.它们不仅可以用作氧化剂，还可作为偶联伙伴参与杂环合成.近年来，由于可见光促进的反应操作简便且条件温和，故而受到越来越多化学工作者的关注.现如今，可见光促... 详细信息

偶氮化合物由于其独特的结构和性质而成为有机合成中不可或缺的一部分.它们不仅可以用作氧化剂，还可作为偶联伙伴参与杂环合成.近年来，由于可见光促进的反应操作简便且条件温和，故而受到越来越多化学工作者的关注.现如今，可见光促进偶氮化合物参与化学转化已成为有机合成领域的热点之一，相关的研究报道层出不穷.例如通过偶氮化合物实现酰肼类化合物以及杂环的合成.因此，本文综述了近年来可见光促进偶氮化合物参与的光化学转化，并对该领域所面临的挑战和机遇进行了探讨和展望.

关键词：偶氮化合物可见光杂环合成

α-MnO_(2)作为先进的双功能ORR/IOR电催化剂构建可充电锌空电池

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 266-276页

作者：王振赵慧周菊红盛可发王涛江彬彬安庆师范大学化学化工学院光电磁材料安徽省重点实验室安徽安庆246011

析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)和氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)是可充电锌空电池(rechargeable Zn-air batteries,RZABs)重要的两个反应。其中,析氧反应具有较高的热力学平衡电位和复杂的反应路径,实际应用中需要高的充电电压驱动其发生,这将带来一系列问题并且限制了RZABs的商业化应用。基于此,本研究构造α-MnO_(2)并作为ORR/IOR双功能催化剂。在碱性体系中引入反应改性剂KI,α-MnO_(2)对碘离子氧化反应(iodide oxidation reaction,IOR)具有更低的阳极氧化电位和更快的催化动力学。当1.0 mol/L KOH电解液中添加0.5 mol/L KI时,相比于OER(1.709 V@10 mA/cm^(2)),α-MnO_(2)在IOR过程中电流密度达到10 mA/cm^(2)时阳极电位减小了398 mV(1.311 V ***),且表现出低至57.5 mV/dec塔菲尔斜率。相对于与Pt/C,在含有KI的KOH电解液中,α-MnO_(2)表现出与Pt/C相媲美的ORR活性。此外,以α-MnO_(2)为空气电极组装成RZAB后,该电池也表现出了优异的充电活性和良好的循环寿命,在5 mA/cm^(2)电流密度下,充放电电压间隙由0.97 V缩减为0.61 V,能量转换效率由54.9%提升至66.2%。

关键词：可充电锌空电池析氧反应碘离子氧化反应 α-MnO_(2)

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缺陷诱导电子-金属载体相互作用加速固液界面Fenton反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 247-258页

作者：毛海舫刘洋许振民卞振锋上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 上海师范大学资源化学教育部重点实验室稀土功能材料上海市重点实验室上海200234

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电... 详细信息

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电子,因此电子是提升芬顿反应效率的关键.传统非均相催化剂由于表面“惰性”,限制了固液界面电子的传递,导致Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率处于较低的水平.因此设计一种具有高效界面电子传递性能的催化剂对提高芬顿反应效率至关重要.本文通过简易的酸处理法,成功合成了富含缺陷的NH_(2)-UiO-66(d-NU)材料,并将其用于水中有机污染物的去除.核磁共振氢谱(1H NMR)、热重分析(TG)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线吸收精细结构(EXAFS)等多种表征证明了酸处理诱导NH_(2)-UiO-66上缺陷结构的形成.光电流、电化学阻抗和时间分辨瞬态荧光光谱结果表明,缺陷结构的形成可有效促进光生电子-空穴的分离.与不含缺陷的NH_(2)-UiO-66(NU)相比,d-NU在光芬顿氧化过程中表现出更优的4-CP去除效率,其降解动力学速率常数是NU的11倍,极大地加速了4-CP的去除进程.实验及理论计算结果表明缺陷的形成破坏了Zr配位结构的几何对称性,导致Zr位点电荷密度的不对称分布.该不对称结构有利于Fe^(3+)富集到Zr-O簇上,并通过电子-金属-载体相互作用(EMSI)形成Zr‒O‒Fe桥键,促进催化剂固液界面电子的传输,提高催化剂界面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率.实际应用实验结果表明,在d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系中,环境水体中常见无机离子对4-CP的降解影响很小.同时,d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系能够对多种有机污染物保持较高的去除效率,且催化活性在经过10次循环后没有明显的衰减,说明d-NU具有较好的抗离子干扰性、降解多种污染物的普适性和结构稳定性.通过液相色谱-质谱监测确定了4-CP的降解途径,并通过毒理学模拟4-CP及其降解生成中间体的生物毒性,结果表明,4-CP降解过程中形成的中间体的综合毒性低于4-CP.综上,本研究揭示了MOF基芬顿催化剂中金属氧簇的配位关系对芬顿反应的作用机制,提出了富含缺陷的MOFs与Fe^(3+)之间电子转移的作用机制,为进一步开发高效芬顿催化剂提供了新思路.

关键词：缺陷 NH_(2)-UiO-66 三价铁还原电子-金属支撑作用芬顿反应